Ben Khaled, Jihen (2016). Couplage de la dénitrification autotrophe sur soufre aux systèmes de traitement biologique des eaux usées domestiques applicables au secteur de l’assainissement décentralisé. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'eau, 199 p.
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Résumé
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Premier Tech Aqua (PTA), dont le siège social est situé à Rivière-du-Loup, est l’une des unités d’affaires que compte Premier Tech Technologies Ltée. PTA est considérée comme leader international des technologies d’assainissement autonome et décentralisé des eaux usées destinées aux petites et moyennes collectivités, aux entreprises et aux industries. Cette compagnie développe et commercialise depuis plus de 20 ans divers procédés biologiques d’épuration adaptés au traitement des eaux usées résiduaires des résidences isolées et des petites et moyennes collectivités. Ces procédés permettent de réduire en moyenne de 50 à 60% la teneur en azote retrouvée dans les eaux domestiques. Cependant, l’effluent final contient des teneurs encore élevées en azote, principalement sous forme de nitrates. De plus, la mise en vigueur de règlementations de plus en plus strictes en ce qui concerne les rejets d’éléments nutritifs tels que l’azote, fait en sorte que de nouvelles générations plus performantes de procédés de traitement doivent être développées. L’insertion, en aval de ces procédés, d’une étape de dénitrification biologique constitue probablement la meilleure option technologique pour une élimination accrue de l’azote présent dans l’effluent rejeté au milieu récepteur. Il existe deux voies possibles de dénitrification biologique, soit la dénitrification hétérotrophe, soit la dénitrification autotrophe. Étant donné que les teneurs en matière organique dans les effluents de la plupart des procédés de PTA sont très faibles, la dénitrification hétérotrophe représenterait des inconvénients notables étant donné qu’elle nécessiterait un apport exogène d’un substrat carboné. De plus, son opération nécessite un suivi supplémentaire et sa mise en place demande une maintenance rigoureuse pour garantir la performance du système de dénitrification Afin d’esquiver ces problèmes, le présent projet a donc porté sur l’étude de la performance de la dénitrification autotrophe sur soufre élémentaire. En effet, cette méthode nécessite un substrat inorganique oxydable, qui peut être le soufre. Ce substrat peut être employé sous forme solide et servir à la fois d’une source d’énergie et de support bactérien aux microorganismes. La principale attention qu’il fallait porter à cette méthode a été l’acidification du milieu représentée par une diminution du pH et de l’alcalinité, qui résulte de la production d’ions H+ et de la consommation de bicarbonates. Pour prévenir une telle situation pouvant affecter l’efficacité de la dénitrification, l’intégration du calcaire granulaire en tant que substrat tampon dans le procédé de traitement a été recommandée. Le choix de l’agent neutralisant en question a été fait en raison de son faible coût et de sa faible solubilité. De plus, le calcaire est rapidement accessible et facile à manipuler. Le calcaire granulaire a été fréquemment utilisé dans la dénitrification autotrophe sur soufre comme source passive d’ajout de carbonates permettant la neutralisation de l’acidité générée.
L’objectif principal de ce projet de recherche a été la mise à l’essai d’une dénitrification autotrophe en aval d’un traitement secondaire en applications résidentielles. L’efficacité de dénitrification visée a été de maintenir une teneur résiduelle en nitrates en-dessous de 5 mg NO3-N/L. Le système de dénitrification développé doit répondre à certaines exigences d’un point de vue capacité de traitement journalière, économie des coûts et facilité d’opération.
Les travaux réalisés au cours de ce projet de doctorat ont eu pour objectif la détermination à l’échelle laboratoire de conditions opératoires optimales permettant le développement d’une unité de dénitrification sur soufre et calcaire à l’échelle pré-commerciale en vue de sa validation à l’échelle commerciale. L’évaluation de la performance des essais de dénitrification s’est basée essentiellement sur le suivi du taux d’enlèvement des nitrates. Toutefois, d’autres paramètres ont été étudiés dont le pH, la température, l’oxygène dissous, le potentiel d’oxydo-réduction, l’alcalinité, la dureté, l’azote dissous, le carbone organique dissous, le phosphore dissous et les sulfates.
La première étape de ce projet a été d’étudier l’influence de différents milieux de culture (présence d’inoculum ou de calcaire, nature de la source de soufre (soufre élémentaire et/ou thiosulfate)) sur le développement de la biomasse dénitrifiante dans le but d’identifier les conditions les plus favorables au développement des bactéries, les Thiobacillus denitrificans, et de rassembler toutes les informations nécessaires au bon démarrage du processus de dénitrification d’un point de vue rapidité de fonctionnement. Il a donc été démontré qu’un milieu de culture gardé à l’obscurité et formé d’eau usée nitrifiée, de soufre élémentaire et de calcaire granulaire est fortement favorable à un développement rapide et efficace de la microflore dénitrifiante. Ces conditions demeurent les plus sécuritaires pour prévenir la diminution du pH et maintenir ce dernier dans les conditions optimales de croissance des bactéries dénitrifiantes, tout en assurant une dénitrification quasi-totale (84%) en 14 jours ou une éventuelle dénitrification totale (100%) en 21 jours.
Ensuite, des essais de dénitrification en colonne ont été réalisés en mode bath, puis en mode continu. Les conditions opératoires (temps de rétention hydraulique, ratio massique S/C et configuration soufre/calcaire) les mieux adaptées au système de dénitrification ont pu être définies. Pour cela, différents TRH variant de 0,5 à 11h ont été testés, en débutant par le plus long TRH afin d’acclimater le système au mode continu. Les résultats obtenus ont montré qu’un TRH de 1,5 h est optimal dans la mesure où le système a permis un abattement des nitrates de 50% en 2 jours seulement et un abattement total en 6 jours, tout en gardant le pH et l’alcalinité de l’effluent relativement stables par rapport aux conditions initiales.
En effectuant des essais complémentaires au TRH optimal de 1,5 h et avec différents ratios massiques S/C (9/1, 4/1, 7/3, 3/2 et 1/1) selon une configuration de soufre et de calcaire mélangés, le ratio massique S/C de 1/1 a été considéré comme étant le ratio S/C optimal, permettant un enlèvement total (100%) des nitrates dès le premier jour de fonctionnement.
D’un autre côté, trois configurations soufre/calcaire (séparés, mélangés et en couches superposées) ont été testées avec le TRH optimal de 1,5 h et le ratio optimal S/C de 1/1. Les différentes configurations ont montré des comportements similaires du point de vue efficacité de dénitrification avec des rendements d’enlèvement des nitrates supérieurs à 96%. Cependant, l’effet de neutralisation du calcaire semble plus efficace lorsque les matériaux sont placés dans une même colonne. Par conséquent, d’un point de vue faisabilité et facilité de mise en place, la configuration du soufre et du calcaire mélangés a été jugée optimale pour une application à l’échelle pilote du procédé de dénitrification autotrophe sur soufre et calcaire (DASC). L’étude de l’effet de la concentration initiale en nitrates dans l’affluent (10 à 60 mg NO3-N/L) sur l’efficacité de dénitrification a mis en évidence que dans des conditions opératoires optimales de TRH et de ratio S/C, l’enlèvement des nitrates a été total (100%) au bout de 2 jours de fonctionnement et ce, pour des charges volumiques appliquées entre 160 et 960 g NO3-N/m3.jr.
En considérant les paramètres opératoires optimisés à l’échelle laboratoire et les exigences de la compagnie PTA en terme de capacité journalière de traitement (1 000 à 1 500 L/jr) et des critères de dimensionnement du bioréacteur de dénitrification autotrophe (BDA) pilote, une unité de dénitrification autotrophe sur soufre et calcaire pré-commerciale a été installée en aval du procédé Filtre Coco PTA. Le BDA pilote a montré des performances de dénitrification similaires à celles obtenues à l’échelle laboratoire, avec des rendements de dénitrification supérieurs à 81% pour des charges volumiques appliquées comprises entre 90 et 680 g NO3-N/m3.jr. En dépit de la baisse des températures (< 5°C), la performance du BDA est restée satisfaisante, avec des taux d’enlèvement des nitrates dépassant 61% et des teneurs résiduelles en nitrates inférieures à 6 mg NO3-N/L. Malgré une légère perte d’efficacité causée par une perte de charge hydraulique, des performances non égalées jusqu’à ce jour dans la littérature ont été mises en évidence, comme par exemple l’inutilité d’une opération préliminaire d’inoculation et d’une étape d’acclimatation en mode batch. En effet, une efficacité de dénitrification importante a été observée au 6ième jour de fonctionnement en mode continu, avec un enlèvement total des nitrates.
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Premier Tech Aqua, located in Rivière-du-Loup (Qc, Canada), is one of the business units of Premier Tech Technologies Ltée. PTA is an international leader in the field of on-site and decentralized wastewater treatment systems designed for the residential, commercial, community and industrial sectors. For over 20 years, this company is developing and offering various biological purification systems for the treatment of wastewaters coming from small and medium communities. These processes allowed the removal of approximately 50 - 60% of the nitrogen content initially present in domestic wastewaters. However, the effluent still contains large amounts of nitrogen, mainly as nitrates. Moreover, the regulations related to the discharge of nutritive elements (nitrogen and phosphorus) becoming more and more stringent encourage the development of wastewater treatment process more efficient. The addition, downstream of these processes, of a biological denitrification process seems to be the best option to improve the removal of nitrogen initially present in the effluent before its discharge in the receiving environment. Nowadays, there are two possible options for the biological denitrification, heterotrophic or autotrophic denitrification. As the organic content in the effluents coming from the PTA processes are very low, the heterotrophic denitrification processes represent some disadvantages such as the need of exogenous supply of carbon substrate. Moreover, the operation of heterotrophic denitrification is difficult and its implementation requires careful maintenance. To avoid these problems, the present research project has focused on the development of an autotrophic denitrification process using elemental sulfur. Indeed, this method requires the use of an oxidizable inorganic substrate such as elemental sulfur. This substrate may be used under its solid form and therefore, serve as support systems for the bacteria. The main disadvantage of this method is the acidification of the effluent, resulting in a decrease of both pH and alkalinity, due to the oxidation of elemental sulfur into sulfuric acid. This problem has encouraged the integration of limestone as a passive source of carbonate in the denitrification process, in order to neutralize the acidity produced. Limestone was chosen based on its low-cost and its low solubility. The main objective of this research project was to determine the optimal operating conditions of our denitrification process using elemental sulfur at laboratory scale in order to allow its scale-up and its commercialization. The performances of the denitrification systems tested were evaluated based on the nitrate removal yields obtained. However, other parameters including pH, alkalinity, hardness, total and dissolved nitrogen, total organic carbon (TOC) and dissolved organic carbon (DOC) were followed along the experiments.
First of all, the influence of different culture media (the presence of inoculum and/or limestone, the source of sulfur (elemental sulfur and/or thiosulfate) on the development of the denitrifying biomass was studied. These experiments were performed in order to identify the most favorable conditions for the development of Thiobacillus denitrificans and to collect useful information for an effective start-up of the denitrification process. According to the results, the use of nitrified wastewater, elemental sulfur and limestone, kept in the dark, is extremely favorable for the development of the denitrifying microflora. These conditions seemed to the best to prevent the decrease of pH and to maintain the optimum conditions for the growth of denitrifying bacteria. Indeed, in these conditions, more than 84% of the nitrates were removed after 147 days and approximately 100% after 21 days.
The bioreactors were operated in batch and in continuous mode in order to determine the best conditions for nitrates removal in terms of hydraulic retention time (HTR) and sulfur/limestone ratio and configuration (mixed, separated and in layers). Various HRT ranging from 0.5 to 11 h were tested, beginning with the longer HRT. The results obtained showed that an HRT of 1.5 h is optimal as the denitrification system allowed the removal of 50% of the nitrates after only 2 days and a total reduction in 6 days, while keeping the pH and the alkalinity closed to the initial conditions.
Additional experiments were carried out using the optimal HRT (1.5h) in order to determine the influence of the sulfur/limestone (S/L) ratio (9/1, 4/1, 7/3, 3/2 and 1/1 (w/w)). The S/L ratio of 1/1 was identified as optimal, allowing the total removal (100%) of nitrates from the first day of operation. Then, three sulfur/limestone configurations (separated, mixed and layered) were tested using the optimal HRT (1.5 h) and S/L ratio (1/1). The different configurations showed similar behavior in terms of denitrification performances, with nitrates removal yields higher than 96%. However, the neutralization seemed to be more effective when using sulfur and limestone in the same column (mixed and layered). Therefore, the mixed configuration was considered as optimal in terms of feasibility and ease of implementation for the application of the autotrophic denitrification process using sulfur and limestone at pilot plant scale.
The effect of the initial concentration of nitrates in the influent (from 10 to 60 mg NO3-N/L) on the performances of denitrification was studied using the optimal HRT and S/L ratio. The results showed that approximately 100% of the nitrates were removed after two days of operation with volumetric loading rates ranging from 160 to 960 mg NO3-N/m3d.
Taking into account the optimized operating parameters and the requirements of the company PTA (daily processing capacity of 1 000 – 1 500 L/d and bioreactor sizing criteria), a pre-commercial unit of the denitrification process using sulfur and limestone was installed downstream the Coco PTA Filter process. This denitrification unit showed performances similar than those observed at laboratory scale, with nitrate removal yields higher than 81% for volumetric loading rates ranging from 90 to 680 mg NO3-N/m3d. Despite lower temperature (< 5°C), the denitrification performances remained stable, with removal yields higher than 61% and residual nitrates concentrations lower than 6 mg NO3-N/L. Despite a slight loss of efficiency due to a hydraulic loading loss, the denitrification performances showed that preliminary inoculation steps and acclimation in batch mode are not required, which was not observed in the literature. Indeed, important denitrification efficiencies were observed after 6 days of operation in continuous mode, leading to a total removal of the nitrates.
Type de document: | Thèse Thèse |
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Directeur de mémoire/thèse: | Blais, Jean-François |
Co-directeurs de mémoire/thèse: | Mercier, Guy |
Informations complémentaires: | Résumé avec symboles |
Mots-clés libres: | assainissement autonome; azote; dénitrification autotrophe; soufre; calcaire; eaux uses; bioréacteur; laboratoire; pilote; decentralized wastewater treatment; nitrogen; autotrophic denitrification; sulphur; limestone; wastewaters; bioreactor |
Centre: | Centre Eau Terre Environnement |
Date de dépôt: | 22 mars 2017 20:53 |
Dernière modification: | 17 juill. 2024 18:40 |
URI: | https://espace.inrs.ca/id/eprint/4861 |
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