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Étude de la synthèse et de la fonctionnalisation à l’azote du noir de carbone assistée par plasma pour des applications dans le domaine des piles à combustible.

Larouche, Nicholas (2010). Étude de la synthèse et de la fonctionnalisation à l’azote du noir de carbone assistée par plasma pour des applications dans le domaine des piles à combustible. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, 239 p.

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Résumé

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Le noir de carbone (NC) est un nanomatériau qui a beaucoup d’application dans notre société. L’application qui nous intéresse dans cette thèse est celle de support de catalyseur dans les piles à combustible à membrane échangeuse de proton (PEMFC). La structure du NC a une influence importante sur l’activité et la stabilité de la PEMFC. De plus, pour son utilisation dans les PEMFC à base de fer, le NC doit être fonctionnalisé avec de l’azote. Les principaux objectifs de cette thèse sont: 1) de produire un NC par les méthodes plasmas, 2) de contrôler la structure de ce NC en variant les paramètres de synthèse, 3) de fonctionnaliser ce NC à l’azote avec les procédés plasmas, 4) de tester des catalyseurs préparés à partir des NC produits et 5) de tester si les NC produits par plasma ont une bonne résistance à la corrosion. Pour produire et fonctionnaliser in situ le NC, une torche plasma micro-onde est utilisée. Pour ce faire, l’éthylène (C2H4) ainsi que l’azote (N2), l’ammoniac (NH3) et l’acétonitrile (CH3CN) sont utilisés avec l’argon et l’hélium. La torche plasma microonde permet de produire des NC qui possèdent une structure et une nanostructure particulière: tout dépendamment des conditions de synthèse, différents grades de NC sont produits. La fonctionnalisation in situ est limitée par les faibles temps de résidence dans le plasma; avec la fonctionnalisation in situ, une saturation du taux d’azote fixée est observée: en ordre d’efficacité, nous avons CH3CN> NH3> N2 (pour CH3CN, 6 % at. N/C est obtenu). Sans utiliser de four lors de la fonctionnalisation in situ, les fonctions azotées fixées sur le NC sont des amines et des nitriles. L’utilisation d’un four lors de la fonctionnalisation in situ avec N2 permet de modifier les types des fonctions chimiques d’azote fixées: à haute température, les azotes en insertion graphitique, les pyrroles et les pyridines sont favorisés. La nanostructure des NC produits a été analysée par un grand nombre de techniques de caractérisation dont principalement, la spectroscopie Raman (SR): en outre, nous avons proposé un nouvel indicateur de graphitisation issu des spectres Raman pour caractériser la distorsion et l’interconnexion des cristallites et des plans de graphène dans les particules primaires de NC. L’étude de la nanostructure des NC est complémentée par l’imagerie par électron en transmission, par des analyses thermogravimétriques et par des isothermes d’adsorption d’azote. Pour surmonter les limites de la fonctionnalisation in situ et pour tester une approche plus ‘écologique’, un réacteur plasma pour la fonctionnalisation ex situ des NC a été développé. Dans ce réacteur, le brassage du NC est assuré par des mouvements thermo-convectifs dans le gaz. En traitant un NC commercial (le N234), nous avons été en mesure d’insérer près de 13 % at. N/C à sa surface avec un plasma de N2 (mélangé avec hélium). L’utilisation d’hélium (mélangé avec l’azote) est importante pour brasser le NC et pour former le plasma. Des mesures de résistance à la corrosion ont été effectuées sur les NC à haute graphitisation produits par la torche micro-onde: la faible résistance à la corrosion des NC semble provenir de la présence de distorsions et de courbures dans les plans de graphène produits dans le plasma. Les NC que nous avons produits et traités ont aussi été utilisés comme support de catalyseur dans les PEMFC à base de fer. Pour caractériser l’activité des catalyseurs produits, la méthode de l’électrode tournante a été utilisée et des mesures en pile ont aussi été effectuées. L’activité de nos catalyseurs est comparable aux bons catalyseurs déjà produits dans la littérature. Tout comme les catalyseurs produits à partir des NC commerciaux, les catalyseurs produits à partir de nos NC ne sont pas stables.

Type de document: Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Stansfield, Barry
Informations complémentaires: Résumé avec symboles
Mots-clés libres: noir de carbone; azote; plasma; piles à combustible; catalyseur; corrosion
Centre: Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt: 25 oct. 2013 20:33
Dernière modification: 23 nov. 2015 20:28
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/1656

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