Décontamination de sols pollués par des métaux, du pentachlorophénol et des dioxines et furanes à l’aide d’un procédé physico-chimique.

Guemiza, Karima (2017). Décontamination de sols pollués par des métaux, du pentachlorophénol et des dioxines et furanes à l’aide d’un procédé physico-chimique. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de la terre, 278 p.

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Résumé

Au cours des dernières décennies, les activités de préservation du bois résultant d’une demande industrielle et domestique croissante ont entraîné la contamination de plusieurs sites à travers le monde. Jusqu’à récemment, les agents de préservation du bois les plus répandus étaient le pentachlorophénol (PCP), ainsi que l’arséniate de cuivre chromaté (ACC). Par conséquent, les contaminants principalement présents sur les sites de production ou de stockage/entreposage du bois traité sont le PCP, les polychlorodibenzo-para-dioxines (PCDD) et les polychlorodibenzofuranes (PCDF), ces derniers étant des sous-produits de dégradation du PCP, ainsi que l’arsenic (As), le chrome (Cr) et le cuivre (Cu) provenant du bois traité à l’ACC. La croissance de l’intérêt écologique, le manque de surfaces exploitables pour de nouvelles activités, ainsi que les obligations environnementales imposées par les lois sur la gestion des sols et terrains contaminés ont favorisé le développement de techniques de décontamination fiables, efficaces et économiques, applicables aux sites de préservation du bois. À ce jour, il n’existe pas de technologie, appliquée à l’échelle industrielle, permettant de traiter efficacement et simultanément des sols contaminés par du PCP, des PCDDF, de l’As, du Cr et du Cu et ce, à faibles coûts. L’objectif de ce doctorat était d’optimiser un procédé de décontamination des sols contaminés par des métaux (As, Cr, Cu) et des polluants organiques (PCP, PCDDF) faisant appel à des méthodes physiques et chimiques et qui soit efficace et économiquement viable et ce, quel que soit le niveau initial de contamination. La technologie développée consiste en l’application d’un procédé d’attrition sur les fractions grossières (> 0,250 mm) du sol, fractions représentant plus que 85% du sol entier, et d’un procédé de lixiviation chimique sur la fraction fine (<0,250 mm) du sol. Dans le cadre de ce projet, le procédé d’attrition a été optimisé sur la fraction 1-4 mm d’un sol contaminé, à l’aide de la méthodologie des plans d’expériences en surface de réponses. Selon les résultats obtenus, les conditions optimales d’attrition consistent en l’application de cinq étapes d’attrition (densité de pulpe (DP) = 40% (p.p⁻¹), T = 25°C, t = 20 min et concentration en surfactant [Cocamidopropyl bétaïne, BW] = 2% (p.p⁻¹)) suivies par une étape de rinçage (DP = 40% (p.p⁻¹), T = 25°C). Les boues d’attrition issues de ce procédé sont collectées et envoyées dans la fraction contaminée pour être traitées. Le procédé d’attrition optimisé permet d’enlever entre 18 et 89% du PCP et entre 20 et 76% des PCDDF dans le domaine de concentration initiale étudié et ce, quelle que soit la taille des particules (> 12 mm, 4-12 mm, 1-4 mm, 0,250-1 mm). Les faibles rendements d’extraction obtenus proviennent du traitement des fractions les plus grossières (> 12 mm) qui contiennent initialement peu de contaminants et ne présentent, par conséquent, pas de problème pour la réhabilitation des sites. Des essais complémentaires ont permis de mettre en évidence l’efficacité de ce procédé d’attrition pour le traitement de la fraction 1-4 mm de sols de nature différente (carbone organique total (COT), carbone inorganique total (CIT), pH, distribution granulométrique, origine industrielle diverse, teneurs initiales en contaminant (faible, modérée, élevée). Les rendements d’enlèvement obtenus varient entre 65 et 75% pour le PCP et entre 62 et 72% pour les PCDDF. Le procédé d’attrition a également été testé en contre-courant sur la fraction 1-4 mm d’un sol contaminé par du PCP et des PCDDF avec recirculation des effluents après traitement des eaux usées sortant de la première étape d’attrition par floculation-décantation à l’aide d’un floculant de type polyacrylamide (0,04 g CMX 123.L⁻¹). D’après les résultats obtenus au cours des 15 cycles d’attrition effectués, les rendements d’enlèvement du PCP et des PCDDF varient de 41 à 57% et de 41 à 50%, respectivement. De plus, la recirculation des effluents dans le procédé de traitement a permis de réduire de manière significative la consommation d’eau (78%) et de produits chimiques. Ces différents résultats confirment le potentiel intéressant de l’application d’un procédé d’attrition, simple et peu coûteux, pour le traitement des fractions grossières de sols contaminés par des métaux, du PCP et des PCDDF. La fraction fine (< 0,250 mm) du sol est, quant-à-elle, traitée par lixiviation basique. Les conditions optimales de lixiviation ont été définies par Gabrielle Mercier, une étudiante à la maîtrise, comme suit : trois étapes de lavage (DP = 10% (p.p-1), [BW] = 3% (p.p⁻¹), [NaOH] = 0,85 M, t = 2 h et T = 80°C) suivies par deux étapes de rinçage (DP = 10% (p.p⁻¹), T = 80°C et t = 15 min). D’après les résultats obtenus au cours de ce projet, le procédé de lixiviation alcaline permet d’éliminer simultanément le PCP et les PCDDF présents dans les fractions fines (< 0,250 mm) de sols contaminés avec des rendements allant de 50 à 98% pour le PCP et de 41 à 81% pour les PCDDF et ce, quelle que soit la nature du sol. Ces résultats sont valables dans le domaine de concentrations initiales étudié et pour la nature et le type de contamination étudié.

Over the last decades, the increase of wood preservation activities due to the growing industrial and domestic demand have led to the contamination of several sites around the world. Until recently, the most commonly used wood preservative agents were pentachlorophenol (PCP) and chromated copper arsenate (CCA). Consequently, contaminants that are mainly present on the sites of treated wood production or storage are PCP, polychlorodibenzo-para-dioxins (PCDD) and polychlorodibenzofurans (PCDF), the latter are by-products of PCP degradation and arsenic, chromium and copper, which are leached from CCA-treated wood. The growth of ecological interest, the lack of exploitable surfaces for new activities and the environmental regulations related to the management of contaminated soils favored the development of efficient and economically viable decontamination techniques able to allow the rehabilitation of wood preservation sites. To date, there is no economically viable technology, applied on an industrial scale, to effectively and simultaneously remove PCP, PCDDF, As, Cr and Cu from contaminated soils. The objective of this work was to optimize a decontamination process to remove metals (As, Cr, Cu) and organic contaminants (PCP, PCDDF) from contaminated soils, using physical and chemical processes; regardless the initial level of contamination. This technology consists on the application of an attrition process on the coarse fractions (> 0.250 mm) of soil, fractions that represent more than 85% of the entire soil, and a chemical leaching process applied on the fine fraction (< 0.250 mm) of the soil. In this project, the attrition process was optimized on the 1-4 mm soil fraction of a contaminated soil, using the response surface experimental methodology. According to our results, the optimum attrition conditions consist on applying five attrition steps (PD = 40% (w.w⁻¹), T = 25°C, t = 20 min and surfactant concentration [BW] = 2 % (w.w⁻¹)), followed by one rinsing step (pulp density (PD) = 40% (w.w⁻¹), T = 25°C). Attrition sludge resulting from this process are collected and sent in the appropriate contaminated fraction to be treated. The optimized attrition process allowed the removals of 18 to 89% of PCP and 20 to 76% of PCDDF, whatever the particle size (> 12 mm, 4-12 mm, 1-4 mm and 0.250-1 mm). Low removal yields were obtained for the coarser fraction (> 12 mm), which initially contains low concentrations of contaminant and do not represent any problem for the rehabilitation of the site. Additional tests highlighted the effectiveness of this attrition process for the treatment of the 1-4 mm fraction of soils having different characteristics (total organic carbon (TOC), total inorganic carbon (TIC), pH, particle size distribution, industrial origins and initial contaminant levels (low, moderate and high)). Removal yields obtained varied from 65 to 75% for PCP and from 62 to 72% for PCDDF. The counter-current attrition process was also studied on the 1-4 mm fraction of a soil contaminated by both PCP and PCDDF including the recirculation of the effluents after treatment of the wastewater emerging from the first attrition step by flocculation-decantation (0.04 g CMX 123.L⁻¹). According to the results obtained during the 15 cycles of attrition, the removal yields of PCP and PCDDF varied between 41 and 57% and between 41 and 50%, respectively. In addition, the recirculation of the effluents in the attrition process allowed a significant reduction of the consumption of water (78%) and chemical products. These results confirmed the interesting potential of the application of a simple and inexpensive attrition process for the treatment of the coarse fractions of soils contaminated by metals, PCP and PCDDF. The fine fraction (< 0.250 mm) of soil contaminated by metals, PCP and PCDDF was treated by alkaline leaching. The optimum leaching conditions were defined by a M.Sc. Student as following: three leaching steps (PD = 10% (w.w⁻¹), [BW] = 3% (w.w⁻¹), [NaOH] = 0.85 M, t = 2 h and T = 80°C) followed by two rinsing steps (PD = 10% (w.w⁻¹), T = 80°C and t = 15 min). According to the results obtained during this project, the alkaline leaching process allowed the simultaneous removals of PCP and PCDDF initially present in the fine fraction (< 0.250 mm) of contaminated soils, with removal yields ranging from 50 to 98% for PCP and from 41 to 81% for PCDDF, regardless the nature of the soil. These results are valid in the domain of initial concentrations studied and for the nature and the type of contamination studied.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Mercier, Guy
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Blais, Jean-Françoiset Besner, Simon
Mots-clés libres:	sol contaminé; procédé de décontamination; attrition; lixiviation alcaline; pentachlorophénol; dioxines et furanes; procédé en contre-courant; contaminated soil; decontamination process; alkaline leaching; pentachlorophenol; dioxins; furans; counter-current process
Centre:	Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt:	01 mai 2019 15:45
Dernière modification:	09 nov. 2021 20:45
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/8037

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