Growth and characterization of epitaxial thin films of epsilon ferrite (ε-Fe₂O₃).

Corbellini, Luca (2017). Growth and characterization of epitaxial thin films of epsilon ferrite (ε-Fe₂O₃). Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, 203 p.

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Résumé

La transcription des symboles et des caractères spéciaux utilisés dans la version originale de ce résumé n’a pas été possible en raison de limitations techniques. La version correcte de ce résumé peut être lue en PDF.L’oxyde ferrique epsilon (ε-Fe2O3) est une phase métastable de l'oxyde de fer(III), intermédiaire entre la maghemite (γ-Fe2O3) et l'hématite (α-Fe2O3). ε-Fe2O3 a été étudié essentiellement en raison de ses propriétés magnétiques, en particulier sa forte anisotropie magnétocristalline qui a pour conséquence un champ coercitif gigantesque pouvant atteindre 2T pour les nanoparticules, avec une température de Curie d'environ 500 K. Compte tenu de sa structure cristalline appartenant au groupe d'espaces polaires Pna21, il doit présenter un comportement pyroélectrique et possiblement ferroélectrique, ce qui en ferait l'un des rares matériaux monophasés multiferroïques à température ambiante. En outre, son anisotropie magnétocristalline géante résulte également en une fréquence de résonance ferromagnétique naturelle (FMR) dans la gamme des bas THz. Ceci est particulièrement intéressant compte tenu de son utilisation potentielle dans les communications sans fil à courte portée (par exemple 60 GHz Wi-Fi) et les mémoires non volatiles ultra-rapides. Pour surmonter sa nature métastable, la stabilisation de ε-Fe2O3 a été obtenue principalement en le synthétisant par sol-gel en tant que nanoparticules incorporées dans une matrice de SiO2. Récemment cependant, le dépôt de couches minces épitaxiales de ε-Fe2O3 a été démontré, soit directement sur SrTiO3, soit, avec l'utilisation d'une couche tampon, sur YSZ et Al2O3. La capacité de déposer une couche mince épitaxiée de ε-Fe2O3 de haute qualité est une caractéristique clé pour son application potentielle à des dispositifs intégrés. Dans ce manuscrit, le dépôt par ablation laser pulsé de couches minces épitaxiales de ε-Fe2O3 pur et dopé avec de l’aluminium sur différents substrats monocristallins, tels que SrTiO3, LaAlO3, LSAT et YSZ est décrit, et l'influence du substrat choisi et du dopage d'aluminium sur les propriétés structurelles et fonctionnelles est discuté. La caractérisation structurale détaillée réalisée par diffraction de rayons X et microscopie électronique à transmission, a mis en évidence les différences résultant de la croissance de ε-Fe2O3 sur les divers substrats, en particulier la formation de macles avec diverses orientations selon le choix du substrat. La caractérisation magnétique a confirmé l'anisotropie magnétocristalline élevée de nos films et a révélé la présence d'une phase secondaire qui a été identifiée comme étant de magnétite (Fe3O4). L'analyse angulaire des propriétés magnétiques a révélé comment la présence de macle affecte leur dépendance azimutale. L'insertion d'aluminium dans le réseau ε-Fe2O3 a également été réalisée, ce qui a permis de contrôler le champ coercitif et l'aimantation à saturation en fonction du pourcentage d'aluminium. Enfin, des dépôts sur des substrats STO et YSZ monocristallin avec un « miscut » ont été effectués pour prévenir la formation de macles, ce qui pourrait représenter une avance fondamentale compte tenu de la façon dont les applications, par exemple les mémoires non-volatiles, nécessitent des couches cristallines sans macles pour pouvoir être mises en oeuvre dans des dispositifs.

The symbols and special characters used in the original abstract could not be transcribed due to technical problems. Please use the PDF version to read the abstract.Epsilon ferrite (ε-Fe2O3) is a metastable phase of iron(III) oxide, intermediate between maghemite (γ-Fe2O3) and hematite (α-Fe2O3). ε-Fe2O3 has been investigated essentially because of its magnetic properties, in particular its strong magnetocrystalline anisotropy which results in a gigantic coercive field, as high as 2T for nanoparticles, with a Curie temperature of circa 500 K. Given its crystal structure belonging to the polar space group Pna21, it should exhibit pyroelectric, and possibly ferroelectric behavior, potentially making it one of the few single phase room temperature multiferroic materials. Moreover, the material anisotropy also results in a natural ferromagnetic resonance (FMR) frequency in the low THz range. This is of particular interest given its potential use in short-range wireless communications (e.g. 60GHz Wi-Fi) and ultrafast computer non-volatile memories. To overcome its metastable nature, stabilization of ε-Fe2O3 has been obtained mainly by synthesizing it by sol-gel as nanoparticles embedded inside a SiO2 matrix. Recently however, deposition of epitaxial thin films of ε-Fe2O3 was demonstrated, with the growth occurring directly, on SrTiO3, as well as, with the use of a buffer layer, on YSZ and Al2O3. The ability of depositing high-quality epitaxial thin films of ε-Fe2O3 is a key feature for their development towards integrated devices. In this thesis, the growth by Pulsed Laser Deposition of epitaxial thin films of pure and Al substituted ε-Fe2O3 on different single crystal substrates, such as SrTiO3, LaAlO3, LSAT, and YSZ, is reported, and the influence of the chosen substrate and of the aluminum doping on the structural and functional properties of ε-Fe2O3 is discussed. Detailed structural characterization performed by x-ray diffraction and transmission electron microscopy highlighted the differences resulting from growing epsilon ferrite on the diverse substrates, in particular the formation of twins with orientation depending on the choice of substrate. Magnetic characterization confirmed the high magnetocrystalline anisotropy of our film and revealed the presence of a secondary phase which was identified as the well-known magnetite (Fe3O4). Angular analysis of the magnetic properties revealed how their azimuthal dependence reflects the angular geometry of the twins. Aluminum insertion inside the ε-Fe2O3 lattice was also achieved, resulting in the ability to modify the coercive field and the magnetization at saturation by controlling the aluminum substitution into the film. Finally, depositions over vicinal STO and YSZ substrates have been performed to overcome the formation of twins, which might represent a fundamental advance given how some applications, e.g. non-volatile memories, require films of materials characterized by a single magnetic easy axis, thus twin-free, in order to be implemented into devices.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Pignolet, Alain
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Ménard, David
Informations complémentaires:	Résumé avec symboles
Mots-clés libres:	couches minces; épitaxie; ablation laser pulsé; oxyde de fer; oxydes multifonctionnels; magnétisme; ferroélectricité; multiferroïque; résonance ferromagnétique; thin films; epitaxy; pulsed laser deposition; iron oxide; multifunctional oxides; magnetism; ferroelectricity; multiferroic; ferromagnetic resonance
Centre:	Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt:	10 mai 2018 14:54
Dernière modification:	30 sept. 2021 18:59
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/6927

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