Optimisation de la précipitation des carbonates de magnésium pour l’application dans un procédé de séquestration de co₂ par carbonatation minérale de la serpentine.

Moreno Correia, Maria José (2018). Optimisation de la précipitation des carbonates de magnésium pour l’application dans un procédé de séquestration de co₂ par carbonatation minérale de la serpentine. Mémoire. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Maîtrise en sciences de la terre, 125 p.

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Résumé

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La carbonatation minérale est une technologie qui permet de réduire les émissions de CO2 des grands émetteurs de gaz à effet de serre. Cette méthode se distingue des technologies de séquestration géologique et océanique par son efficacité et sa sécurité environnementale. Son avantage est la production de carbonates stables qui ne présentent pas de risque de relargage de CO2 dans l’atmosphère. De plus, les matières premières employées dans le procédé sont des rejets industriels non valorisés jusqu’à présent, comme les gaz des cheminés et des résidus miniers riches en silicates métalliques. Toutefois, la validation du procédé de carbonatation en phase aqueuse est encore un défi à son application à grande échelle dû à l’énergie associée au prétraitement des matières premières et à sa cinétique lente de précipitation des carbonates. Ce projet vise optimiser la précipitation des carbonates de magnésium. L’objectif est d’évaluer la cinétique de précipitation des carbonates de magnésium afin de réduire le temps de précipitation tout en gardant un bon rendement. Pour cela, une gamme de paramètres influençant la formation des carbonates a été évaluée en fonction du temps et de la température de la réaction. La vitesse d’agitation, l’utilisation de semences (cristaux de carbonate), l’emploi d’une atmosphère de CO2 et l’effet de la concentration des espèces dissoutes ont été évalués sur la précipitation des carbonates à l’aide d’une solution synthétique de MgCl2 et de NaHCO3. Ensuite, les conditions optimales ont été validées dans un procédé de carbonatation minérale. La température, suivie par la sursaturation de la solution ont été validées comme étant les paramètres les plus importants permettant d’accélérer la cinétique de précipitation. Les expériences menées à échelle laboratoire sur la cinétique en fonction de la température montrent que pour une solution de Mg2+ à 0,25 M et de HCO3- à 0,11 M l’équilibre est atteint rapidement à 90°C lorsque les essais ont été conduits dans un système ouvert, permettant de précipité 90% du Mg introduit dans le système en 15 min, alors qu’à 40°C le rendement maximal est de 7% en 2 h. Néanmoins, les pertes de CO2 sont également favorisées aux températures élevées. Les essais menés dans les mêmes conditions dans un réacteur fermé donnent des rendements près de deux fois inférieurs. La vitesse d’agitation, l’ensemencement avec des cristaux de carbonates et l’emploi d’une atmosphère de CO2 n’ont pas eu d’effet positif sur le taux de précipitation des carbonates dans les conditions testées. La validation des conditions optimisées sur la carbonatation minérale de la serpentine suite à trois lots de précipitation avec recirculation de l’effluent liquide a démontré qu’il est plus faisable de travailler à 80°C et à un temps de rétention de 30 min. Dans ces conditions, le rendement a été de 74%, offrant ainsi un taux de minéralisation de 0,08 g de CO2/g de résidu. Cela équivaut à une réduction du temps de précipitation de près de 36 fois par rapport aux essais à 40°C. Ces résultats sont très prometteurs pour la viabilité de l’application du procédé à l’échelle industrielle.

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Mineral carbonation is a technology that reduces CO2 emissions from large GHG emitters. This method is distinguished from geological and oceanic sequestration technologies by its efficiency and environmental safety. Its advantage is the production of stable carbonates which do not pose a risk of release of CO2 into the atmosphere. In addition, the raw material used in the process are industrial effluents that have not been upgraded to date, such as flue gases and tailings rich in metal silicates. However, the validation of the carbonation process in the aqueous phase is still a challenge to its large-scale application due to the energy associated with the pretreatment of the raw materials and its slow kinetics of carbonate precipitation. This project aims to optimize the precipitation of magnesium carbonates. The objective is to evaluate the kinetics of precipitation of magnesium carbonates in order to reduce the precipitation time while keeping a good yield. For this, a range of parameters influencing the formation of carbonates was evaluated as a function of the time and temperature of the reaction. The agitation rate, the use of seeds (carbonate crystals), the use of a CO2 atmosphere and the effect of the concentration of dissolved species were evaluated on the precipitation of carbonates with a synthetic solution of MgCl2 and NaHCO3. Then, the optimal conditions were validated in a mineral carbonation process. The temperature, followed by the supersaturation of the solution, was validated as the most important parameters for accelerating the precipitation kinetics. Experiments carried out on a laboratory scale on kinetics as a function of temperature show that for a 0,25 M Mg2+ and 0,13 M HCO3- solution the equilibrium is reached quickly at 90°C. when the tests have been carried out in a system allowing 90% of the Mg introduced into the system to precipitate in 15 min, whereas at 40°C. the maximum yield is 7% in 2 h. Nevertheless, CO2 losses are also favored at high temperatures. The tests carried out under the same conditions in a closed reactor give a yield of almost two times lower. Stirring rate, seeding with carbonate crystals and the use of a CO2 atmosphere did not have a positive effect on the carbonate precipitation rate under the conditions tested. Validation of the optimized conditions on the mineral carbonation of serpentine following three precipitation batches with recirculation of the liquid effluent has shown that it is more feasible to work at 80°C and a retention time of 30 min. Under these conditions, the yield was 74%, thus providing a mineralization rate of 0,08 g of CO2/g of residue. This equates to a reduction in precipitation time of nearly 36 times compared to the 40°C tests. These results are very promising for the viability of the application of the industrial scale process.

Type de document:	Thèse Mémoire
Directeur de mémoire/thèse:	Mercier, Guy
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Blais, Jean-Françoiset Iliuta, Maria Cornelia
Informations complémentaires:	Résumé avec symboles
Mots-clés libres:	séquestration de CO₂; carbonatation minérale; précipitation des carbonates; carbonate de magnésium; CO₂ sequestration; mineral carbonation; precipitation of carbonates; magnesium carbonate
Centre:	Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt:	10 mai 2018 14:37
Dernière modification:	17 juill. 2024 18:03
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/6922

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