Développement d'un procédé d'oxydation photoéléctrocatalytique innovant utilisant des électrodes nanostructurées de Ti/TiO₂ pour le traitement des effluents contaminés par des résidus médicamenteux.

Daghrir, Rimeh (2013). Développement d'un procédé d'oxydation photoéléctrocatalytique innovant utilisant des électrodes nanostructurées de Ti/TiO₂ pour le traitement des effluents contaminés par des résidus médicamenteux. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'eau, 602 p.

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Résumé

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Depuis un certain nombre d'années, une attention scientifique particulière est portée sur l'émergence et le devenir dans l'environnement de composés organiques persistants d'origine urbaine et industrielle. Ces composés ne sont pas généralement éliminés dans les filières conventionnelles de traitement des eaux usées et s'accumulent ainsi dans le milieu récepteur. Ils provoquent des bouleversements significatifs sur la faune et la flore ainsi que sur la santé humaine. Plusieurs espèces animales et végétales sont en voie de disparition à cause des composés nocifs présents dans l'environnement. Au cours de ces dernières années, de nombreuses technologies ont été développées pour faire face à ces polluants d'intérêt émergent. De ce point de vue, les procédés d'oxydation photoélectrocatalytique sont particulièrement intéressants. L'intérêt de ces techniques réside dans leur aspect non polluant et leur facilité d'automatisation. L'objectif de ce projet est d'évaluer l'efficacité de l'oxydation photoélectrocatalytique utilisant une électrode nanostructurée de Ti/Ti02 dans le traitement des effluents contenant des composés organiques persistants tel que la chlorotétracycline et la carbamazépine. Le développement d'un procédé d'oxydation photoélectrocatalytique mettant en synergie les procédés électrochimiques et les techniques photo catalytiques pourrait constituer une avenue potentielle de traitement des composés organiques persistants. Le procédé photo catalytique est une technologie basée sur l'irradiation d'un catalyseur, en général un semi-conducteur (Ti02) qui peut être photo excité pour former des sites électro-donneurs (h⁺) et des sites électro-accepteurs d'électrons (e⁻) induisant ainsi des réactions d'oxydo-réduction. L'application des radiations UV ayant une énergie supérieure au gap d'énergie entre la bande de valence et la bande de conduction favorise le passage des électrons de la bande de valence à la bande de conduction créant ainsi des pairs d'électron-trou (e⁻/h⁺). La durée de vie de ces paires d'électron-trous (e⁻/h⁺) est de l'ordre de nanoseconde. Le potentiel externe appliqué dans un procédé photoélectrocatalytique constitue un facteur clé puisqu'il est capable de retarder la recombinaison d'électron-trou e⁻/h⁺ photogénéré. Cet effet de synergie permet de produire in situ des espèces oxygénées réactives très puissantes telles que les radicaux hydroxyles ayant la capacité de dégrader efficacement les composés organiques jusqu'à sa minéralisation. Le Ti02 est le semi-conducteur le plus utilisé comme photoanode dans les réactions photocatalytiques. Néanmoins, cette activité photo-catalytique de Ti02 se limite souvent à l'utilisation des rayonnements ultra-violets (λ < 384 nm) qui représentent seulement 3 à 5% des radiations solaires. L'exploitation des radiations visibles en présence de Ti02 dopé à l'azote serait une alternative pour l'application du procédé d'oxydation photoélectrocatalytique à grande échelle. Le matériel photoélectrocatalytique utilisé afin de réaliser cette étude est composé d'une cellule photoélectrocatalytique à électrode rectangulaire de Ti/Ti02 (dopé ou non-dopé à l'azote) et alimenté par des radiations UV (ou des radiations visibles), ce qui a permis à l'échelle du laboratoire, d'évaluer et d'optimiser le procédé. Les travaux préliminaires ont d'abord consisté à évaluer le potentiel d'oxydation d'un procédé photoélectrocatalytique. Pour ce faire, la p-nitrosodimethylaniline (RNO) a été utilisé pour évaluer la capacité de production des espèces oxygénées réactives telles que l'ozone et les radicaux hydroxyles. Un taux de blanchissement de RNO allant jusqu'à 22.6 10-3mM h-1 a été obtenu en appliquant une intensité de courant de 0.1 A sous irradiation UV-254 nm et en utilisant la forme anatase de Ti02 comme photo anode et le carbone vitreux à la cathode. Ces résultats permettront ultérieurement d'exploiter cette technique pour le traitement d'une solution synthétique contaminée par un polluant organique persistant tel que la chlorotétracycline, puis pour le traitement des effluents réels artificiellement contaminés par la chlorotétracycline. À titre de comparaison, la carbamazépine a été étudié. L'évaluation de la performance d'une cellule d'oxydation photoélectrocatalytique pour le traitement des eaux usées synthétiques contaminées par la CTC a été basée sur une série d'optimisation de certains paramètres opérationnels. Les différents paramètres inhérents à ce procédé tels que l'intensité de courant, le temps de traitement, la structure cristallographique de Ti02, le type de cathode, le pH et la concentration initiale du polluant ont été évaluées en termes d'efficacité de dégradation du polluant et de coût énergétique. Le recours à l'utilisation d'un logiciel de plan d'expérience en premier lieu a permis de décrire les différents processus de dégradation et d'évaluer les effets propres à chaque paramètres ainsi que les interactions éventuelles. Cette étude a permis également à partir des modèles mathématiques issus du plan d'expérience de déterminer les conditions opératoires optimales. L'étude de la dégradation de la chlorotétracycline par un procédé d'oxydation photoélectrocatalytique a permis de mettre en évidence l'effet de chaque paramètre et de mieux comprendre les mécanismes de dégradation mis enjeu. Des taux de dégradation de la chlorotétracycline de 99.6% et des taux d'élimination de 92.5%±O.26% et de 90.3%±1.1 % de carbone organique total et d'azote totale ont respectivement été enregistrés, après 180 min du temps de traitement, sous radiation visible, en imposant une intensité de 0.6 A et en utilisant le Ti02 dopé à 3.4 at.% d'azote et en présence d'une cathode de carbone vitreux. L'analyse des sous-produits de dégradation de la chlorotétracycline a permis de proposer un mécanisme réactionnel de dégradation. Une fois les conditions optimales de dégradation du chlorotétracycline déterminées, celles-ci ont été appliquées pour le traitement d'effluents réels issus de station d'épuration et artificiellement contaminés par ce polluant. Un rendement de degradation totale de la chlorotétracycline (99.1 %±0.1 %) a été enregistré après 180 min du traitement photoélectrocatalytique utilisant le Ti02 dopé à l'azote et une intensité de courant de 0.6 A. Des taux d'élimination de 85.4% ±3.6%, 87.4%±3.1 % ainsi que de 55.7% ± 2.9% ont respectivement été enregistrés pour le carbone organique total, pour l'azote total et pour l'azote ammoniacal. Une meilleure efficacité de désinfection (94.8%; abatement > 1.2-log units) a été également obtenue dans les conditions optimales du traitement d'oxydation photoélectrocatalytique. Le coût de traitement photoélectrocatalytique a été estimé à $4.17 ± 0.01 m-3.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Drogui, Patrick
Co-directeurs de mémoire/thèse:	El Khakani, My Aliet Robert, Didier
Informations complémentaires:	Résumé avec symboles
Mots-clés libres:	oxydation; photoéléctrocat alytique; PEC; électrode nano-structurée; photoanode; eaux résiduaires; résidus médicamenteux; antibiotique
Centre:	Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt:	05 déc. 2013 13:45
Dernière modification:	23 juill. 2024 13:20
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/1764

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