The development of electrochemical sensors for biomedical applications: in particular, glucose sensors.

Ahmed, Khawtar Hasan (2025). The development of electrochemical sensors for biomedical applications: in particular, glucose sensors. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, 122 p.

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Résumé

Le développement de capteurs de glucose non enzymatiques hautement efficaces et rentables est devenu une priorité pour les chercheurs et les développeurs qui souhaitent suivre l'évolution rapide du paysage des technologies de surveillance continue du glucose en temps réel de quatrième génération. En réponse à ces avancées, nous avons entrepris étude complète axée sur conception et le développement de matériaux d'électrode avancés basés sur des nanostructures de dioxyde d'alpha-manganèse (α-MnO₂) autoportées. Ces matériaux présentent une combinaison synergique de caractéristiques intrinsèques favorables et de propriétés catalytiques élevées, ce qui en fait des candidats très prometteurs pour les applications de détection non enzymatique du glucose de la prochaine génération.

Dans ce contexte, l'approche initiale s'est concentrée sur la fabrication d'électrodes à base de carbone, en raison de leurs propriétés bien établies. Plus précisément, le papier carbone (PC) et le PC modifié par des nanotubes de carbone (PC/NTC) ont été étudiés pour leur activité électrocatalytique dans l'oxydation du glucose. Ces deux électrodes ont servi de supports efficaces pour la croissance directe de catalyseurs nanostructurés à base de MnO₂, qui ont été synthétisés avec succès par une méthode hydrothermale.

La morphologie de surface, la composition chimique, la structure cristalline et les caractéristiques vibratoires du PC vierge, des composites PC/NTC synthétisés et des nanostructures MnO₂ ont été systématiquement caractérisées à l'aide d'une série de techniques analytiques. Celles-ci comprennent la microscopie électronique à balayage (MEB), la spectroscopie de rayons X à dispersion d'énergie (EDS), la diffraction des rayons X (DRX) et la spectroscopie Raman. Pour évaluer leurs performances électrochimiques, les électrodes fabriquées ont été évaluées par voltampérométrie cyclique (CV) et chronoampérométrie (CA), en utilisant une configuration standard de cellule électrochimique à trois électrodes connectées à un potentiostat/galvanostat Autolab.

Les électrodes synthétisées à base de nanotiges de MnO₂ ont démontré une performance supérieure dans la détection non enzymatique du glucose. En particulier, l'électrode NTC/MnO₂-NRs libre a démontré une cinétique de transfert de charge significativement améliorée et une surface électroactive accrue, qui ont toutes deux contribué à son efficacité catalytique supérieure pour l'oxydation du glucose. Cette électrode a atteint une sensibilité élevée de 309,73 µA mM^–1 cm^–2 avec une limite de détection basse de 0,19 mM et dans une plage de détection linéaire couvrant 0,5-10 mM, bien au-dessus des niveaux typiques de glucose physiologique (3-8 mM). Ces caractéristiques soulignent son fort potentiel pour des applications de surveillance du glucose précises et fiables.

L'électrode a également présenté une excellente durabilité et une sélectivité exceptionnelle pour le glucose, même en présence d'espèces interférentes courantes telles que l'acide ascorbique et l'acide urique. En outre, elle présentait des propriétés antisalissures notables dans les environnements contenant du KCl, ce qui est particulièrement avantageux pour maintenir la stabilité du signal et la longévité du capteur dans des conditions physiologiques pertinentes. Ces caractéristiques sont essentielles pour obtenir une détection fiable et précise du glucose dans des matrices biologiques complexes. L'intégration de nanotiges de MnO₂ avec des NTC dans une architecture nanostructurée autoportante améliore non seulement le transport des électrons et la réactivité de la surface, mais offre également une stabilité mécanique et une flexibilité de conception. Collectivement, cette configuration innovante est très prometteuse pour le développement de la prochaine génération de capteurs électrochimiques de haute performance avec une large applicabilité dans les diagnostics biomédicaux, la surveillance clinique et les plates-formes de détection analytique.


The development of highly efficient, cost-effective, non-enzymatic glucose sensors has become a central focus for researchers and developers aiming to keep pace with the rapidly evolving landscape of fourth-generation, real-time, continuous glucose monitoring technologies. In response to these advancements, we have undertaken a comprehensive study focused on the design and development of advanced electrode materials based on self-supported alpha-manganese dioxide (α-MnO₂) nanostructures. These materials exhibit a synergistic combination of favorable intrinsic characteristics and high catalytic properties, positioning them as highly promising candidates for next-generation non-enzymatic glucose sensing applications.

In this context, the initial approach focused on fabricating carbon-based electrodes, owing to their well-established properties. Specifically, carbon paper (CP) and CP modified with carbon nanotubes (CP/CNTs) were investigated for their electrocatalytic activity toward glucose oxidation. These two electrodes served as effective supports for the direct growth of nanostructured MnO₂-based catalysts, which were successfully synthesized via a hydrothermal method.

The surface morphology, chemical composition, crystalline structure, and vibrational characteristics of the pristine CP, synthesized CP/CNTs composites, and MnO₂ nanostructures were systematically characterized using a suite of analytical techniques. These included scanning electron microscopy (SEM), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS), X-ray diffraction (XRD), and Raman spectroscopy. To assess their electrochemical performance, the fabricated electrodes were further evaluated through cyclic voltammetry (CV) and chronoamperometry (CA), employing a standard three-electrode electrochemical cell configuration connected to an Autolab potentiostat/galvanostat.

The synthesized MnO₂ nanorod-based electrodes demonstrated superior performance in non-enzymatic glucose sensing. In particular, the free-standing manganese dioxide nanorods on carbon nanotubes (CNTs/MnO₂-NRs) electrode demonstrated significantly enhanced charge transfer kinetics and an increased electroactive surface area, both of which contributed to its superior catalytic efficiency for glucose oxidation. This electrode achieved a high sensitivity of 309.73 µA mM^–1 cm^–2 with a low detection limit of 0.19 mM and within a linear detection range spanning 0.5-10 mM, well above the typical physiological glucose levels (3–8 mM). These characteristics underscore its strong potential for accurate and reliable glucose monitoring applications.

The electrode also exhibited excellent durability and outstanding selectivity for glucose, even in the presence of common interfering species such as ascorbic acid and uric acid. Additionally, it exhibited notable antifouling properties in KCl-containing environments, which are particularly advantageous for maintaining signal stability and sensor longevity in physiologically relevant conditions. These features are critical for achieving reliable and accurate glucose detection within complex biological matrices. The integration of MnO₂ nanorods with CNTs into a freestanding nanostructured architecture not only enhance electron transport and surface reactivity but also offers mechanical stability and design flexibility. Collectively, this innovative configuration holds significant promise for the development of next-generation, high-performance electrochemical sensors with broad applicability across biomedical diagnostics, clinical monitoring, and analytical sensing platforms.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Mohamedi, Mohamed
Mots-clés libres:	Capteur non enzymatique; oxydation du glucose; nanotiges d'oxyde de manganèse; nanotubes de carbone; hydrothermie; détection du glucose; sélectivité des interférences; Non-enzymatic sensor; glucose oxidation; manganese oxide nanorods; carbon nanotubes; hydrothermal; glucose sensing; interferences selectivity.
Centre:	Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt:	19 janv. 2026 16:36
Dernière modification:	19 janv. 2026 16:36
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/16832

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