Studies on Resonant High-order Harmonic Generation from Laserablated Plume: Some New Perspectives

Singh, Mangaljit (2021). Studies on Resonant High-order Harmonic Generation from Laserablated Plume: Some New Perspectives Thèse. Varennes, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, 116 p.

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Résumé

La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) est un processus non linéaire qui se produit lorsqu'une impulsion laser ultracourte à de haute intensité, généralement d’une durée de femtoseconde (fs), interagit avec un milieu non linéaire. Un spectrale du HHG présente une large bande contenant de multiples ordres harmoniques avec des énergies de photons qui sont des multiples impairs de l'énergie photonique du laser. Le HHG constitue d’une source cohérente d'impulsions dans l'ultraviolettes extrêmes (XUV) avec une durée d'impulsion de temporelle de fs et d'attosecondes. HHG permet une méthode puissante pour étudier la dynamique électronique et structurelle des atomes et des molécules avec une résolution temporelle de fs, notamment la spectroscopie pompe-sonde XUV et les techniques de spectroscopie de photoémission résolues temporelles en temps telles que la spectroscopie de photoémission résolue en angle (ARPES) et la microscopie électronique de photoémission (PEEM). Cependant, la faible efficacité de conversion (CE) de HHG par des gaz nobles largement utilisés est un problème crucial (généralement 10-610-7), générant des harmoniques avec une énergie d’impulsion de l’ordre à du nano-joule. La génération d’harmoniques résonnantes (RH) à partir du HHG par panache crée par l’ablation laser (LAP) est une autre source fournissant un flux de photons XUV élevé est la génération d'harmoniques résonantes (RH) à partir du LAP, avec un CE élevé de 10-4, générant des RH au niveau μJ avec un taux d'amélioration de l'intensité (ER) élevé par rapport aux harmoniques voisines. Le mécanisme de génération des RH est expliqué par le modèle à quatre-étapes. Selon ce modèle, lorsqu'une impulsion laser ultrarapide interagit avec l'atome ou l'ion ablaté par le laser, un électron subit une ionisation par effet tunnel (TI) à partir de la coquille de valence, puis accélère en s'éloignant de l'atome ou de l'ion parent vers le continuum, ce qui constitue les deux premières étapes. Dans la troisième étape, l'électron dans le continuum est dispersé dans l'état d'autoionisation (AIS), qui subit ensuite une désintégration radiative dans l'état fondamental initial pour émettre une RH. Par conséquent, les recherches sur le phénomène RH sont importantes non seulement pour le développement des sources de XUV cohérent intense à l’échelle d’un laboratoire (table-top sources), mais ces études ont également la possibilité d'étendre notre compréhension de la dynamique de l'AIS à l'échelle de temps fs. Dans le cadre de la thèse, nous avons utilisé plusieurs cibles solides (gallium, étain, indium, manganèse, etc.) afin d’explorer davantage le phénomène de génération de RH à partir de LAP. Dans un premier temps, nous avons étudié la génération de RH dans le régime d'ionisation multiphotonique (MPI) précédemment inexploré, où l'ionisation de l'électron de la couche de valence a lieu par l'absorption multiphotonique directe du laser. Ceci est en contraste avec toutes les expériences précédentes générant du RH, où l'électron de la coquille de valence subit une ionisation par le phénomène de tunnel. En utilisant le LAP obtenu à partir d'une cible solide de Gallium, nous observons que dans le régime MPI, des RH intenses peuvent être obtenues avec un ER plus élevé. On constate que cette augmentation de l'ER peut être attribuée à la faible diffusion du paquet d'onde de l'électron dans le régime MPI. Nos recherches dans le régime MPI révèlent une nouvelle méthode pour augmenter l'intensité et le ER d'une lumière XUV intense avec une énergie multi-µJ de durée de fs, ce qui ouvrent la voie à la compréhension de l'implication des résonances auto-ionisantes dans la génération de RH dans le régime MPI. Nous poursuivons nos recherches sur le phénomène RH en étudiant la réponse d’ordre harmonique juste en dessous du seuil d'ionisation (Ip) d’une série de cibles solides, notamment l'indium, le gallium, l'étain et le chrome. Nos études démontrent une nouvelle méthode pour générer une harmonique RH intense à une énergie juste en dessous de l'Ip dans In+ et Ga+. Cependant, nous n'avons pas observé une telle RH dans Sn+ et Cr+. Il s'avère que cette RH est observée en raison du chevauchement de l'AIS habillé avec le nuage de Rydberg. Cette condition n'est satisfaite que dans In+ et Ga+, mais pas dans Sn+ et Cr+. Cette nouvelle méthode est utile pour générer une lumière XUV intense et cohérente à partir d'états électroniques qui ne participent généralement pas à l'émission d'harmoniques intenses, tels que les états de Rydberg situés juste en dessous de l'Ip. Cette méthode fournis également un nouveau mécanisme pour approfondir notre compréhension actuelle du phénomène RH et permettre d’étudier la dynamique de l'AIS à l'échelle de temps fs. Nous nous concentrons en outre sur l'étude de la réponse de la résonance auto-ionisante géante (GAR) à large bande présente dans le manganèse centrée autour de ~50 eV, peut potentiellement générer une impulsion XUV intense à large bande. Dans toutes les expériences précédentes de HHG avec le manganèse, les harmoniques d'ordre élevé étaient générées par les espèces ioniques. Tant le Mn que le Mn+ présentent un GAR centré à ~50 eV. Dans nos expériences avec des impulsions laser infrarouge moyen à quelques cycles, nous démontrons que les harmoniques d'ordre supérieur sont principalement générées par des atomes neutres. Nos résultats ouvrent la possibilité de faire progresser la technique d'ablation laser pour étudier la dynamique des atomes neutres. La résonance GAR à large bande dans HHG ouvre la possibilité de générer des attosecondes intenses à large bande. Nos résultats ouvrent également la possibilité de générer des harmoniques à partir de particules neutres ablatées au laser et d'explorer la dynamique du GAR aux échelles de temps ultrarapides. Enfin, nous étudions le HHG de l'étain LAP en illuminant par un laser aux longueurs d’onde l'infrarouge proche et moyen. Nous avons observé d’une amélioration multiple RH dans la région XUV dus à l'implication des transitions du Sn III. Les renforcements harmoniques multiples sont observés dans la gamme d'énergie dans laquelle plusieurs transitions fortes de Sn III sont identifiées. Ces résultats témoignent du potentiel de la HHG comme technique pratique pour la spectroscopie à haute harmonique du Sn III doublement chargé.

Abstract
High-order harmonic generation (HHG) is a highly nonlinear process that takes place when a high-intensity ultrashort laser pulse, typically of femtosecond (fs) temporal duration, interacts with a nonlinear media. A typical HHG spectrum is broadband containing multiple harmonic orders with photon energies that are odd multiples of the laser photon energy. HHG provides a table-top coherent source of extreme ultraviolet (XUV) pulses with fs and attosecond temporal pulse duration, and is a powerful method to study the electronic and structural dynamics of atoms and molecules with fs temporal resolution, for example with XUV pump-probe spectroscopy and the time-resolved photoemission spectroscopic techniques such as the angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) and photoemission electron microscopy (PEEM). However, the low HHG conversion efficiency (CE) from the widely used noble gases is a critical issue (typically 10-6-10-7), generating harmonic energy per pulse at the nJ scale. An alternate nonlinear source for HHG providing high XUV photon flux is resonant harmonic (RH) generation from the laser-ablated plume (LAP), with a high CE of 10-4, generating μJ-level single RH with a high intensity-enhancement ratio (ER) relative to the neighboring harmonics. The mechanism of the RH generation can be explained by the four-step model. According to this model, when an ultrafast laser pulse interacts with the laser-ablated atom or ion, an electron undergoes tunnel-ionization (TI) from the valence shell and then accelerates away from the parent atom or ion towards the continuum, constituting the first two steps. In the third step, the electron in the continuum is scattered into the autoionizing state (AIS) of an atom or ion embedded in the continuum, which then experiences radiative decay into the initial ground state to emit RH. Therefore, the investigations on the RH phenomenon are important not only for the development of intense tabletop ultrafast sources of coherent XUV, but such studies also have the scope to extend our understanding of the dynamics of AIS at the fs timescale. In this thesis, we use several solid targets (gallium, tin, indium, manganese etc.) to explore further the RH generation phenomenon from LAP. To begin with, we study the RH generation in the previously unexplored multiphoton-ionization (MPI) regime, where the ionization of the valence shell electron takes place due to the direct multiphoton absorption from the driving laser. This is in contrast to all the previous experiments generating RH, where the valence shell electron undergoes ionizing through the tunneling phenomenon. Using LAP obtained from Gallium solid target, we observe that in the MPI regime, one could obtain an intense RH with a superior ER. It is revealed that this increase in the ER can be attributed to the low electron wave-packet spreading in the MPI regime. Our investigations in the MPI regime reveal a new method to increase the intensity and ER of intense multi-μJ fs XUV light, as well as pave the way towards the understanding of the involvement of autoionizing resonances in generating RH in the MPI regime. We continue our investigations on the RH phenomenon by studying the response of the harmonic order just below the ionization threshold (Ip) from a range of solid targets, including indium, gallium, tin and chromium. Our studies demonstrate a new method to generate intense RH harmonic at an energy just below the Ip in In+ and Ga+. However, we did not observe such an RH in Sn+ and Cr+. It is revealed that such RH is observed because of the overlap of the dressed-AIS with the Rydberg cloud. This condition is only satisfied in In+ and Ga+, but not in Sn+ and Cr+. This new method is useful to generate bright coherent XUV light from electronic states that usually do not participate in intense harmonic emission, such as Rydberg states located just below the Ip. It also provides a new mechanism to expand our current understanding of the RH phenomenon and study the dynamics of AIS at the fs timescale. In addition, we focus on investigating the response of broadband giant autoionizing resonance (GAR) present in manganese centered at ~50 eV, which has the potential to generate broadband intense XUV pulse. In all the previous HHG experiments with manganese, the high-order harmonics were generated from the ionic species. Both Mn as well as Mn+ exhibit GAR centered at ~50 eV. In our experiments with few-cycle mid-infrared laser pulses, we demonstrate that the high-order harmonics are predominantly generated from neutral atoms. Our results open the possibility to advance the laser-ablation technique to study the dynamics of neutral atoms. The broadband GAR resonance in HHG opens the opportunity to generate intense broadband attosecond. Our results also open the possibility to generate harmonics from laser-ablated neutral particles and explore the dynamics of the GAR on ultrafast timescales. Finally, we study the HHG from tin LAP using near and mid-infrared laser wavelengths. We observed multiple RH enhancements in the XUV region due to the involvement of Sn III transitions. The multiple harmonic enhancements are found to be in the energy range where several strong transitions of Sn III are identified. These results demonstrate the potential of HHG as a convenient technique for high-harmonic spectroscopy of the doubly charged Sn III.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Ozaki, Tsuneyuki
Mots-clés libres:	ultrafast lasers; high-order harmonic generation; resonant harmonic; extreme ultraviolet generation; laser-ablated plume; tunnel-ionization; multiphoton ionization; below- threshold harmonic; lasers ultrarapides; génération d'harmoniques d'ordre élevé; harmoniques résonantes; génération d'ultraviolets extrêmes; panache d’ablation laser; ionisation par effet tunnel; ionisation multiphotonique; harmoniques sous le seuil.
Centre:	Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt:	01 avr. 2025 13:24
Dernière modification:	01 avr. 2025 13:24
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/16379

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