Génération, caractérisation et application des impulsions laser ultra-brèves : la spectroscopie d’harmoniques d’ordres élevés pour l’étude des dynamiques ultrarapides du dioxyde de vanadium (VO2).

Haddad, Elissa (2024). Génération, caractérisation et application des impulsions laser ultra-brèves : la spectroscopie d’harmoniques d’ordres élevés pour l’étude des dynamiques ultrarapides du dioxyde de vanadium (VO2). Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, 193 p.

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Résumé

Depuis l'invention du laser en 1960, son évolution vers des impulsions ultra-brèves a révolutionné de nombreux domaines scientifiques, ouvrant entre autres la voie à l’étude des dynamiques ultrarapides, notamment grâce à la femtochimie. La génération d'harmoniques d'ordres élevés dans les gaz puis dans les solides a permis de repousser les limites de résolution temporelle dans la caractérisation de différents phénomènes microscopiques.
Au même moment, les avancées technologiques des systèmes laser ytterbium ont décuplé les puissances moyennes accessibles en laboratoire, bien que leurs impulsions soient généralement plus longues que celles de la précédente génération de lasers titane-saphir. En combinant ces nouveaux lasers avec des technologies de compression d’impulsion et la génération d’harmoniques d’ordres élevés, on obtient des outils plus puissants que jamais pour comprendre la matière. Cette thèse propose d’utiliser la génération d’harmoniques d’ordres élevés dans les solides pour étudier la transition de phase d’isolant à métal dans le dioxyde de vanadium, un matériau aux multiples applications, du vitrage thermochrome aux modulateurs optiques.
Nous montrons que la spectroscopie d’harmoniques d’ordres élevés permet de suivre les dynamiques de cette transition de phase et, dans une perspective plus générale, les changements dans les structures de bandes des solides. Nous obtenons des résultats cohérents avec les mesures de diffraction d’électrons ultrarapide. De plus, nous montrons que les harmoniques constituent une sonde universelle, puisqu’ils présentent le même comportement indépendamment de leur ordre. Nous étudions également la transition de phase en variant la longueur d’onde de photoexcitation et observons des dynamiques semblables aux longueurs d’onde de pompe les plus longues. Pour la longueur d’onde la plus courte, le dioxyde de vanadium est endommagé avant qu’il ne devienne complètement métallique, c’est-à-dire avant que la fluence nécessaire pour supprimer entièrement les harmoniques soit atteinte.
Afin de préparer la transition vers les lasers ytterbium de nouvelle génération, nous montrons que les gaz moléculaires représentent une alternative efficace aux gaz nobles pour la compression d’impulsions laser ultrabrèves de faible énergie à haut taux de répétition. Dans les mêmes conditions expérimentales, certains hydrofluorocarbures (R152a et R134a) engendrent un élargissement spectral environ deux fois supérieur à celui de l’argon et du krypton dans une fibre à cœur creux. Avec le R134a, nous compressons notamment des impulsions ytterbium de 200 µJ de 170 fs à environ 16 fs. Nous développons également la technique de commutation optique résolue en fréquences (FROSt) pour caractériser des impulsions à haut taux de répétition, jusqu’à 500 kHz.

Since the invention of laser in 1960, its evolution towards ultrashort pulses has revolutionized numerous scientific fields, paving the way for studying ultrafast dynamics, particularly through femtochemistry. High-harmonic generation in gases and then in solids has pushed even further the limits of temporal resolution for the characterization of various microscopic phenomena. Concurrently, technological advances in ytterbium laser systems have increased the average power readily available via tabletop setups, although their pulses are generally longer than those of the previous generation of titanium-sapphire lasers. By combining these new lasers with pulse compression technologies and high-harmonic generation, we obtain more powerful tools than ever to better understand and control matter. This thesis proposes to use time-resolved high-harmonic generation as a spectroscopy method to study the insulator-to-metal phase transition in vanadium dioxide, a material with multiple applications, from thermochromic windows to optical modulators.
We show that time-resolved high-harmonic generation allows tracking the dynamics of this phase transition and, in a general perspective, the changes in the band structure of solids. The results obtained are consistent with previous ultrafast electron diffraction measurements in vanadium dioxide. Furthermore, we demonstrate that harmonics serve as a universal probe, as they exhibit the same behavior regardless of their order. We also investigate the phase transition by varying the photoexcitation wavelength and observe similar dynamics for longer pump wavelengths. For the shortest wavelength, the vanadium dioxide sample is damaged before it becomes fully metallic, i.e., before reaching the fluence required to completely suppress the harmonics.
To prepare for the transition to next-generation ytterbium lasers, we show that molecular gases offer an effective alternative to noble gases for compression of low energy pulses at high repetition rates in hollow-core fibers. Under the same experimental conditions, hydrofluorocarbons (R152a and R134a) yield a spectral broadening approximately twice that of argon and krypton. With R134a, we compress 200-μJ ytterbium pulses from 170 fs to approximately 16 fs. We also extend the frequency resolved optical switching (FROSt) technique to characterize high-repetition-rate pulses, up to 500 kHz.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Légaré, François
Mots-clés libres:	génération d’harmoniques d’ordres élevés ; spectroscopie d’harmoniques d’ordres élevés ; caractérisation d’impulsions ultra-brèves ; compression par fibre à coeur creux ; infrarouge moyen ; expérience pompe-sonde ; matériaux fortement corrélés ; transition de phase isolant-métal ; dioxyde de vanadium ; high-harmonic generation ; high-harmonic spectroscopy ; ultrafast pulse characterization ; hollow-core fiber compression ; mid-infrared; pump-probe experiment ; strongly correlated materials ; insulator-to-metal phase transition ; vanadium dioxide.
Centre:	Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt:	29 nov. 2024 01:24
Dernière modification:	29 nov. 2024 01:24
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/16208

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