Atténuation naturelle de la nitroglycérine provenant de résidus de propulsif: caractérisation du transport et des processus de dégradation dans la zone non saturée.

Bordeleau, Geneviève (2012). Atténuation naturelle de la nitroglycérine provenant de résidus de propulsif: caractérisation du transport et des processus de dégradation dans la zone non saturée. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'eau, 288 p.

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Résumé

Il est reconnu depuis plusieurs années maintenant que les activités d'entraînement militaire peuvent avoir des conséquences sur la qualité des sols, des eaux souterraines et des eaux de surface. Les champs de tir anti-char comptent parmi les sites les plus touchés, autant à la zone d'impact qu'au pas de tir. Au pas de tir, la contamination est reliée à la combustion incomplète du propulsif, lequel est principalement constitué de nitroglycérine (NG) et de nitrocellulose (NC). Dans ce contexte, le transport et la dégradation de la NG sont complexes, précisément à cause de son inclusion dans une matrice de NC insoluble dans l'eau et stable en conditions environnementales. L'objectif principal de la thèse est donc de caractériser le transport et l'atténuation naturelle de la NG provenant des résidus de propulsif, afin d'évaluer les risques de contamination de l'eau souterraine par la NG et ses produits de dégradation. Pour ce faire, une étude de terrain a eu lieu sur les pas de tir de deux sites anti-char, soit un site en activité, et un ancien site, fermé depuis plus de 35 ans. Au total, une centaine d'échantillons d'eau et 65 échantillons de sol ont été prélevés et analysés. Les résultats démontrent que la NG présente dans les sols à l'ancien site ne se dissout plus dans l'eau d'infiltration, et que sa présence en sous-surface est plutôt liée à la migration de fines particules de propulsif, qui ne posent plus de risque pour la qualité de l'eau souterraine. En revanche, au site actif, la NG et ses produits de dégradation (dinitroglycérine, mononitroglycérine, nitrate) sont détectés dans l'eau interstitielle du sol. La NG est donc lessivée à partir des résidus frais, avant d'être progressivement dégradée dans la zone non saturée. Afin d'identifier les processus pouvant contribuer à dégrader la NG sur les champs de tir, plus de 125 séries d'essais en laboratoire ont été réalisées, totalisant plus de 1 200 échantillons. Les résultats démontrent que les principaux processus sont la photolyse des particules de propulsif à la surface du sol, la biodégradation de la NG dissoute, ainsi que la dégradation de la NG en présence de carbone organique dans le sol. Pour chaque processus, des analyses isotopiques du nitrate produit ont été réalisées, afin de déterminer si cette approche peut permettre de: 1) identifier les processus de dégradation ayant cours à un site donné, et 2) distinguer l'apport des activités d'entraînement militaire et des autres sources potentielles à la charge en nitrate dans les aquifères. Les résultats démontrent que dans certains cas, les isotopes représentent un outil pour faire la distinction entre différentes sources de nitrate dans les aquifères aux alentours des bases militaires. Également, les analyses isotopiques ont permis de mieux distinguer les processus de dégradation responsables de la présence de nitrate dans l'eau interstitielle au site en activité, soit la combustion incomplète du propulsif et la dégradation liée à la présence de carbone organique dans le sol. Enfin, le principal apport scientifique de cette étude est un modèle conceptuel de l'atténuation naturelle de la NG provenant des résidus de propulsif, ainsi qu'une estimation des vitesses de réaction des principaux processus de dégradation impliqués. Il s'agit ici d'une première étude visant à caractériser en profondeur l'atténuation naturelle de la NG. Éventuellement, une compréhension accrue des processus pourrait permettre d'exploiter ceux-ci afin d'optimiser la dégradation de la NG et réduire son impact environnemental.

It has been recognized for several years now that military training activities can have an impact on the quality of soils, groundwater and surface water. Anti-tank training ranges are among the most contaminated sites, both at the impact zone and at the firing position. The contamination at the firing position is due to the incomplete combustion of the propellant, which is mainly composed of nitroglycerin (NG) and nitrocellulose (NC). The environmental fate of NG is complex, precisely due to its inclusion within a NC matrix, which is not water soluble and is very stable under environmental conditions. The main objective of the thesis is therefore to characterize the transport and natural attenuation of NG in the context of propellant residue deposition, in order to evaluate the risk of groundwater contamination related to NG and its degradation products. To do so, a field study was conducted at the firing positions of two anti-tank ranges, namelyan active range, and a legacy range which has been closed for over 35 years. In total, 100 water samples and 65 soil samples were collected and analyzed. Results show that the NG present in soils at the legacy site does not dissolve into pore water anymore, and that its presence at depth is related to the migration of fine propellant particles, which do not pose a threat to groundwater quality. In contrast, at the active site NG and its degradation products (dinitroglycerin, mononitroglycerin, nitrate) are detected in pore water. NG is therefore leached from the fresh propellant residues, before being progressively degraded in the unsaturated zone. ln order to identify the processes that may contribute to NG degradation on training ranges, more than 125 series of laboratory experiments were conducted, for a total of over 1 200 samples. Results show that the most significant processes are photolysis of propellant particles at the soil surface, biodegradation of dissolved NG, and degradation of NG related to the presence of organic carbon in soil. For each process, isotopic analyses of the produced nitrate were realized, in order to determine whether this approach can allow us to: 1) identify the degradation processes taking place at a specific site, and 2) distinguish between the contribution of military training activities and other sources to the nitrate load in aquifers. The results show that in sorne cases, isotopes can serve as a tool for the distinction of nitrate sources in aquifers around military facilities. Moreover, the isotopic analyses allowed distinguishing the degradation processes responsible for the presence of nitrate in pore water at the active training range, namely the incomplete combustion of propellant, as weil as degradation related to organic carbon in soil. Finally, the main scientific advancement in this study is a conceptual model of the natural attenuation of NG in the context of propellant residues, as weil as an estimate of the reaction rates related to the main degradation processes involved. This constitutes the first study that provides an in-depth characterization of the natural attenuation of NG. Eventually, a better understanding of the processes could allow exploiting them for optimizing NG degradation and reducing its environmental impact.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Martel, Richard
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Savard, Martine M.
Mots-clés libres:	nitroglycérine; résidus de propulsif; explosif; dioxyde; azote; nitrate; contamination; eau souterraine
Centre:	Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt:	04 juin 2013 15:15
Dernière modification:	18 avr. 2023 14:54
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/1400

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