Sinter-free fully inkjet-printed flexible valency change memory.

Delfag, Mohamed (2023). Sinter-free fully inkjet-printed flexible valency change memory. Thèse. Québec, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, 125 p.

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Résumé

La fabrication additive offre une plateforme très compétitive pour le prototypage rapide, la production en petites séries et la production au point d'utilisation. Au cours des dernières décennies, elle s'est étendue à l'électronique imprimable. Alors que l'impact dans la technologie des écrans et plus récemment dans la production de photovoltaïques a été transformateur pour les industries respectives, d'autres composants électroniques pour la logique et en particulier la mémoire en sont encore à leurs débuts. À cet égard, la mémoire vive résistive est particulièrement intéressante pour le processus d'impression en raison de sa structure simple à trois couches. Les progrès récents réalisés avec des cellules de mémoire à pont conducteur entièrement imprimées ont démontré la faisabilité de l'approche, mais ils reposaient sur un processus comprenant trois matériaux différents et de multiples étapes de frittage. Nous proposons ici une fabrication sans frittage avec seulement deux matériaux différents. Les cellules de mémoire respectives sont constituées d'électrodes symétriques en PEDOT:PSS et d'une couche isolante en ZnO ou WO3 sur des substrats transparents et flexibles en PEN. Sur la base du choix des matériaux, il a été démontré que le mécanisme sous-jacent à l'origine du changement de résistance de la cellule sous une tension de polarisation était dû à des origines microscopiques de "changement de valence". L'état logique ("0" ou "1") de ces cellules mémoire est déterminé par sa résistance mesurée entre les deux électrodes. La conduction du courant à l'état ON est déterminée par des caractéristiques filamentaires localisées, une charge d'espace limitée dans l'état de haute résistance, facilitée par la migration des lacunes d'oxygène, à de faibles tensions (< 2V) et l'émission Schottky domine la conduction du courant pour des tensions plus élevées (>2V) à travers l'interface entre l'électrode PEDOT : PSS et le diélectrique WO3. Les cellules présentent une bonne rémanence et une bonne endurance (> 6000 cycles). La microscopie à force atomique conductrice a fourni une preuve microscopique directe que la commutation des dispositifs imprimés PEDOT:PSS/ZnO/PEDOT:PSS repose sur le développement et la dissolution d'un filament de vacance d'oxygène. Alors que le mécanisme de conduction limitée par la charge d'espace (SCLC) était considéré comme le mécanisme de conduction pour l'état de haute résistance (HRS). Les caractéristiques de commutation, d'endurance et de rétention des cellules de mémoire ont été examinées, et les résultats ont montré que le HRS et l'état de faible résistance (LRS) sont stables pendant plus de 104 cycles et 105 s, ce qui équivaut à la ReRAM à base de ZnO produite par des méthodes de salle blanche. Les deux matériaux fournissent des dispositifs avec une très bonne transparence optique dans le domaine visible. Les expériences de flexion pour les cellules ReRAM basées sur les deux matériaux démontrent un fonctionnement stable jusqu'à 700 cycles jusqu'à des rayons de flexion d'environ 3 mm et un mécanisme de défaillance induit par le matériau de l'électrode plutôt que par la couche à commutation résistive. Les cellules sont entièrement exemptes de frittage et aucun électroformage n'est nécessaire pour les activer. Ces caractéristiques les destinent à la prochaine génération de dispositifs de mémoire non volatile flexibles.

Additive manufacturing provides a highly competitive platform for rapid prototyping, small volume production and point-of-use production and has expanded to printable electronics over recent decades. While the impact in display technology and more recently in the production of photovoltaics has been transformative for the respective industries, other electronic components for logic and in particular memory are still in their infancy. In this respect, resistive random access memory is particularly attractive to the printing process due to its simple three-layer structure. Recent progress with fully printed conductive bridge memory cells demonstrated the feasibility of the approach and yet, it relied on a process including three different materials and multiple sintering steps. Here, we suggest a sintering free fabrication with only two different materials. The respective memory cells consist of symmetric electrodes of PEDOT:PSS and an insulating layer of either ZnO or WO3 on transparent, flexible PEN substrates. Based on the choice of the materials, the underlying mechanism causing the resistance change of the cell under bias voltage is demonstrated to be according to “valency change” microscopic origins. The logical state ("0" or "1") of this memory cell is determined by its resistance measured between both electrodes. The current conduction in the ON state is determined by localized filamentary features, space charge limited in the high resistance state, facilitated through the migration of oxygen vacancies, at low voltages (< 2V) and Schottky emission dominates the current conduction for higher voltages (>2V) across the interface between the PEDOT: PSS electrode and dielectric WO3. The cells show good retentivity and endurance (> 6000 cycles). Conductive atomic force microscopy provided direct microscopic evidence that the switching for the PEDOT:PSS/ZnO/PEDOT:PSS printed devices relies on the development and dissolution of an oxygen vacancy filament. While the space charge limited conduction (SCLC) mechanism was said to be the conduction mechanism for the high resistance state (HRS). Memory cell switching, endurance, and retention characteristics were examined, and the results showed that the HRS and low resistance state (LRS) are stable for more than 104 cycles and 105 s, equivalent to ZnO based ReRAM produced by clean-room methods. Both materials provide devices with very good optical transparency in the visible range. Bending experiments for ReRAM cells based on both materials demonstrate stable operation for up to 700 cycles down to bending radii of approximately 3 mm and a failure mechanism induced by the electrode material rather than the resistively switching layer. The cells are entirely sinter free and no electroforming is required to activate them. These characteristics make them suitable for the next generation of flexible non-volatile memory devices.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Ruediger, Andreas
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Schindler, Christina
Mots-clés libres:	printed electronics; flexible electronics; resistive switching; printed memory
Centre:	Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt:	31 août 2023 13:45
Dernière modification:	31 août 2023 13:45
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/13531

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