Impact of oxygen on the conduction mechanism through hf0.5zr0.5o2 for ReRAM memory applications.

Gonzalez Hernandez, Yoandris Lazaro (2022). Impact of oxygen on the conduction mechanism through hf0.5zr0.5o2 for ReRAM memory applications. Thèse. Québec, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, 152 p.

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Résumé

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Les jonctions tunnel ferroélectriques (Ferroelectric Tunnel Junctions – FTJs) sont des mémoires résistives non volatiles émergentes qui promettent de combiner la polyvalence de la ReRAM (Resistive Random Acces Memory) de l'informatique neuromorphique avec la résistance en fatigue bien établie des dispositifs ferroélectriques. Une FTJ comprend deux électrodes métalliques entourant une couche ferroélectrique ultrafine (métal/ferroélectrique/métal). Le développement et l'introduction des FTJs dans les processus industriels étaient initialement limités, entravés par l'incompatibilité des matériaux ferroélectriques disponibles avec la technologie CMOS (Complementary Metal-Oxide Semiconductor) et la difficulté de réduire la taille à quelques nanomètres. La récente découverte de la ferroélectricité dans le HfO2 dopé ouvre la voie à des dispositifs de mémoire FTJ entièrement compatibles avec la technologie CMOS. En outre, il est possible d'obtenir une plasticité fonction du temps d’occurrence des impulsions (Spike-Time-Dependent-Plasticity – STDP) dans les FTJ, ce qui souligne leur potentiel pour l'informatique neuromorphique. La phase orthorhombique (Pca21) est largement acceptée comme responsable de la ferroélectricité dans le HfO2 dopé. Cependant, cette phase ferroélectrique est une phase métastable. Par conséquent, des recherches approfondies visant à stabiliser cette phase non centrosymétrique sont en cours, notamment en ce qui concerne le dopage, la déformation, l'énergie à la limite de la surface/interface/grain, la température de recuit et les lacunes d'oxygène introduites intentionnellement. Néanmoins, bien que ces mécanismes améliorent les propriétés ferroélectriques des couches minces à base de HfO2, ils ont également un effet adverse sur les performances d’une FTJ à base de HfO2. Dans cette thèse, nous nous intéressons à l'influence des lacunes d’oxygène sur la formation de la phase ferroélectrique orthorhombique dans Hf0,5Zr0,5O2 et aux mécanismes de conduction de charges à travers cette couche. Cette étude utilise la pulvérisation cathodique magnétron à radiofréquence pour fabriquer des structures TiN/Hf0,5Zr0,5O2/Au, dans lesquelles la pression partielle d'oxygène pendant le dépôt de la couche à base de Hf0,5Zr0,5O2 était variable. L'intensité du pic de diffraction (111) de Hf0,5Zr0,5O2 correspondant à la face orthorhombique a augmenté lorsque la concentration en oxygène a été réduite dans la chambre de pulvérisation. Cette augmentation de la phase orthorhombique est associée à la génération de défauts dans la couche mince de Hf0,5Zr0,5O2, soit en conséquence d'une déficience en oxygène lors du dépôt. Une étude plus approfondie des implications de ces défauts dans le mécanisme à effet tunnel à travers le Hf0,5Zr0,5O2 est fournie. Les échantillons déposés sous atmosphère riche en oxygène (pO2 = 67%) se sont avérés appropriés pour un effet tunnel direct. En revanche, ceux obtenus sous atmosphère semi-déficiente en oxygène (pO2 = 50%) étaient favorables à l'effet tunnel assisté par piège. Il a également été démontré que la formation d'un filament de lacunes d'oxygène est possible pour les échantillons déposés sous atmosphère totalement appauvrie en oxygène (pO2 = 0%). Nos résultats corroborent le processus de recuit thermique rapide (Rapid Thermal Annealing - RTA) comme une voie directe pour la formation de la phase ferroélectrique orthorhombique (Pca21) dans Hf0,5Zr0,5O2. De plus, une amélioration de la phase ferroélectrique dans les couches minces de Hf0,5Zr0,5O2 déposées sous atmosphère sans oxygène a été démontrée. Le test d'endurance démontre la stabilité des dispositifs à effet tunnel direct par rapport à ceux basés sur l'effet tunnel médié par pièges. En utilisant le modèle PATT (Phonon-Assisted Tunnelling between Traps), il a été possible d'obtenir la distance moyenne entre les pièges. Une épaisseur critique pour le mécanisme dominant à effet tunnel direct a été déterminée à partir d'une analyse comparative des modèles PATT et à effet tunnel direct (approximation de Wentzel-Kramers-Brillouin). De même, la comparaison de différentes densités de pièges (distance moyenne entre les pièges) nous permet de déterminer le seuil de distance moyenne entre les pièges pour la prévalence des mécanismes à effet tunnel. Ce travail fournit donc un intervalle d'épaisseurs de couches minces et de densités de pièges pour des performances optimales d’effet tunnel dans les FTJs.

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Ferroelectric tunnel junctions (FTJs) are emerging non-volatile resistive memory holding the promise of combining the versatility of resistive random-access memory (ReRAM) in neuromorphic computing with the well-established fatigue resistance of ferroelectric devices. An FTJ comprises two metallic electrodes surrounding an ultrathin ferroelectric layer (metal/ferroelectric/metal). The development and introduction of FTJs into industrial processes were initially limited, impeded by the incompatibility of available ferroelectric materials with CMOS technology and the difficulty of scaling down to a few nanometers. The recent discovery of ferroelectricity in doped-HfO2 paves the way for fully CMOS-compatible FTJ memory devices. In addition, it is possible to achieve spike-time-dependent-plasticity (STDP) in FTJs, highlighting its potential for neuromorphic computing. The orthorhombic phase (Pca21) is widely accepted as responsible for ferroelectricity in doped-HfO2. However, this ferroelectric phase is a metastable phase. Therefore extensive research to stabilize this non-centrosymmetric phase is ongoing, including doping, strain, surface/interface/grain boundary energy, annealing temperature and intentionally introduced oxygen vacancies. Nevertheless, while these mechanisms improve the ferroelectric properties of HfO2-based films, they also adversely affect the performance of an HfO2-based FTJ. In this thesis, we focus on the influence of oxygen vacancies on the formation of the ferroelectric orthorhombic phase in Hf0.5Zr0.5O2 and on the mechanisms of charge conduction through this film. This study uses radio frequency magnetron sputtering to fabricate TiN/Hf0.5Zr0.5O2/Au structures, in which the oxygen partial pressure during Hf0.5Zr0.5O2 film deposition was variable. The diffraction peak (111) intensity of Hf0.5Zr0.5O2 corresponding to the orthorhombic phase increased when the oxygen concentration was reduced in the sputtering chamber. This enhancement of the orthorhombic phase is associated with the generation of defects in the Hf0.5Zr0.5O2 film as a consequence of oxygen-deficient deposition. Further investigation of the implications of such defects in the tunneling mechanism through the Hf0.5Zr0.5O2 is provided. Samples deposited in an oxygen-rich atmosphere (pO2 = 67%) were demonstrated to be suitable for direct tunneling. In contrast, those obtained in a semi-oxygen-deficient atmosphere (pO2 = 50%) were favourable for trap-assisted tunneling. It was also demonstrated that the formation of an oxygen vacancy filament is possible for samples deposited in a fully oxygen-depleted atmosphere (pO2 = 0%). Our results corroborate the rapid thermal annealing (RTA) process as a straightforward pathway for forming the ferroelectric orthorhombic phase (Pca21) in Hf0.5Zr0.5O2. Furthermore, an enhancement of the ferroelectric phase in Hf0.5Zr0.5O2 films deposited in an oxygen-free atmosphere was demonstrated. The endurance test demonstrates the stability of direct tunneling devices over those based on trap-mediated tunneling. Using the phonon-assisted tunneling between traps (PATT) model was possible to obtain the average distance between traps. A critical thickness for a dominant direct tunneling mechanism was determined from a comparative analysis of the PATT and direct tunneling (Wentzel-Kramers-Brillouin approximation) models. Likewise, comparing different trap densities (average distance between traps) allows us to determine the average distance between traps threshold for the prevalence of the tunneling mechanisms. This work, therefore, provides a window of thin film thicknesses and trap densities for optimal FTJ tunneling performance.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Ruediger, Andreas
Mots-clés libres:	FTJ; ReRAM; lacunes d'oxygène; Hf0,5Zr0,5O2; effet tunnel direct; effet tunnel assisté par pièges; oxygen vacancies; direct tunneling; trap-assisted tunneling
Centre:	Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt:	30 mars 2023 18:59
Dernière modification:	30 mars 2023 18:59
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/13185

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