Évaluation du comportement des résidus de flottation issus de l’extraction de minéraux de terres rares dans un contexte nordique.

Costis, Sophie (2021). Évaluation du comportement des résidus de flottation issus de l’extraction de minéraux de terres rares dans un contexte nordique. Thèse. Québec, Doctorat en sciences de la terre, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, 2019 p.

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Résumé

Les éléments de terres rares (ETR) sont composés de 17 éléments, les lanthanides (Ln : La-Lu), le Sc et l’Y. Ils se retrouvent dans de nombreuses technologies comme les haut-parleurs de téléphone portables, les voitures électriques, les éoliennes ou encore les panneaux solaires. Ainsi, leur demande au cours de ces dernières années ne cesse d’augmenter. Le premier producteur d’ETR est la Chine avec 57,1% des ETR produits dans le monde. Au vu de la demande grandissante et du désir d’accroître leur autonomie vis-à-vis de la Chine, de nombreux pays, dont le Canada, veulent commencer à exploiter leurs propres gisements. Le dépôt Ashram, situé sur la propriété Eldor au nord du Québec (Canada), fait partie de ces nouveaux projets miniers. Ce dépôt contient 1,9% d’oxydes de terres rares (OTR) et la roche mère est une roche de type carbonatite. Afin d’extraire les ETR de ce gisement, des essais pilotes ont été entrepris dans le but de préconcentrer les minéraux porteurs d’ETR par flottation et des résidus de flottation ont été générés. Une gestion responsable de ce type de rejet minier est primordiale afin de limiter leurs effets néfastes potentiels sur l’environnement. Le dépôt Ashram est situé dans un climat subarctique, dominé par des précipitations de neige (173 cm/an), de faibles températures (-25°C en février et +11°C en juillet) et des périodes importantes de gel (octobre à juin). L’objectif de cette étude a donc été d’évaluer le comportement des résidus de flottation dans un contexte nordique afin de déterminer leurs impacts potentiels sur l’environnement. Une caractérisation physico chimique et minéralogique des résidus initiaux a d’abord été entreprise. Ensuite, les résidus ont été soumis à des essais statiques à savoir, un test à l’eau régale, un test TCLP (Toxicity characteristic leaching procedure) et un test statique (détermination du potentiel de génération d’acidité des résidus) afin de cibler les contaminants potentiels et d’évaluer leurs mobilités. De plus, des essais cinétiques en mini-cellules d’altération (MCA) ont été réalisés à 3 et 19°C pour déterminer l’impact de la température sur le comportement des résidus. Par la suite, des essais cinétiques en colonne de lixiviation ont été mis en place et réalisés sur une durée de 1 an. Le premier essai en colonne a eu pour but d’évaluer l’impact temporel du gel-dégel sur la mobilité des éléments présents dans les résidus. Dans le deuxième essai, trois colonnes ont été soumises à trois solutions de lixiviation différentes, à savoir : H₂O, NaCl (25 g/L) et CaCl₂ (25 g/L). Lors de la période hivernale et afin que le site minier soit accessible, des sels de voieries peuvent être utilisés et donc se retrouver en contact avec les résidus situés aux alentours des zones de stockage. Dans ce dernier essai, le but a donc été d’évaluer l’impact de la salinité sur la mobilité des éléments présents dans les résidus. Les résultats de caractérisation physico-chimique et minéralogique ont montré que : (i) les résidus étaient composés de particules fines (D₉₀ = 32,6 µm); (ii) les cations majeurs prédominants étaient le Ca, le Mg, le Fe et le Mn; (iii) les ETR légers (4 406 mg/kg; La au Gd) étaient plus présents que les ETR lourds (303 mg/kg; Tb au Lu et Y); (iv) les minéraux principaux constitutifs du matériel étaient des carbonates (97,3%). Les résultats des essais statiques ont été comparés aux normes environnementales afin d’évaluer les risques reliés à ce type de résidus. Ces résultats ont donc montré que : (i) les résidus ne sont pas générateurs d’acide; (ii) l’U et le Th ne présentaient pas de risques, soit les résidus ne sont pas considérés comme radioactifs; (iii) le Ba, le Cd, le Mn, le Pb et le Zn peuvent être considérés comme des éléments potentiellement lixiviables. Les essais cinétiques ont révélé que : (i) les éléments étaient plus mobiles à 19°C qu’à 3°C; (ii) le gel diminuait la mobilité des éléments présents dans les résidus; (iii) la salinité avait tendance à favoriser la libération de cations divalents (Ba, Cd, Mg, Mn, Sr et Zn) en présence de CaCl2; (iv) certains éléments (Sc et U) étaient seulement sensibles à la salinité et ce quel que soit le sel appliqué; (v) dans le cas du S, la salinité n’avait pas d’influence sur sa mobilité. Les concentrations des différents éléments contenus dans les lixiviats ont été comparées aux normes environnementales. Ainsi, les concentrations du Ba étaient supérieures aux critères de qualité des eaux de surface (CQES), quelles que soient les conditions de l’expérience. Le Mn dépassait les CQES lorsque la solution appliquée était du CaCl₂ (25 g/L). De plus, les concentrations de Cd et de Zn étaient supérieures aux CQES lorsque la solution en contact avec les résidus était soit NaCl (25 g/L), soit CaCl2 (25 g/L). Enfin, les résultats de caractérisation minéralogique des résidus post-démantèlement (colonnes de lixiviation) et de modélisation géochimique (PHREEQC) ont montré : (i) une dissolution totale de la fluorite, de la galène, de la richterite et du silicate de Ba; (ii) une précipitation d’oxydes/hydroxydes de Fe et de minéraux silicatés. Basé sur ces résultats, cette étude a permis de comprendre l’impact environnemental potentiel des résidus de flottation d’un gisement d’ETR dans un contexte nordique. Le Ba, le Cd, le Mn et le Zn sont donc des éléments à surveiller dans le futur. A l’inverse, les ETR ne présentent pas de risques car peu lixiviables et les radionucléides ne sont pas considérés comme dangereux. Ces résultats permettront donc à la compagnie minière de développer un mode de gestion adapté à ces résidus et au contexte climatique du futur site minier. Enfin, une revue de littérature a été entreprise sur la récupération des ETR à partir de sources secondaires (déchets miniers et industriels) et sera aussi présentée.

Rare earth elements (REE) are composed of 17 elements, the lanthanides (Ln: La-Lu), Sc and Y. They are found in many technologies such as cell phone speakers, electric cars, wind turbines and solar panels. Thus, their demand in recent years has been increasing steadily. The largest producer of REE is China with 57.1% of the world's REE produced. In view of the increasing demand and the wish to become more independent from China, many countries, including Canada, want to start exploiting their own deposits. The Ashram deposit, located on the Eldor property in northern Quebec, Canada, is one of these new mining projects. This deposit contains 1.9% rare earth oxides (REO) and the source rock is a carbonatite type rock. In order to extract REE from this deposit, pilot tests were undertaken to preconcentrate the REE-bearing minerals by flotation and flotation tailings were generated. Responsible management of this type of mine waste is essential to limit its potential negative impact on the environment. The Ashram deposit is located in a subarctic climate, dominated by heavy snowfall (173 cm/year), low temperatures (-25°C in February and +11°C in July) and significant periods of frost (October to June). The objective of this study was therefore to evaluate the behaviour of flotation tailings in a northern context to determine their potential impacts on the environment. A physico-chemical and mineralogical characterization of the initial tailings was first undertaken. Then, the tailings were subjected to static tests, namely, an aqua regia test, a TCLP (Toxicity characteristic leaching procedure) test and a static test (determination of the acid generating potential of the tailings) to target potential contaminants and evaluate their mobilities. In addition, kinetic tests were performed in weathering cells at 3 and 19 °C to determine the impact of temperature on tailings behaviour. Subsequently, kinetic tests were set up in leaching columns and carried out over a period of 1 year. The first column test was designed to evaluate the temporal impact of freeze-thaw on the mobility of elements present in the tailings. In the second test, three columns were subjected to three leaching solutions, H2O, NaCl (25 g/L) and CaCl₂ (25 g/L). During the winter period and to have access to the mine site, road salts can be used and thus be in contact with the tailings located in the surrounding storage areas. In this last test, the aim was to evaluate the impact of salinity on the mobility of elements present in the tailings. The results of physicochemical and mineralogical characterization showed that: (i) the tailings were composed of fine particles (D₉₀ = 32.6 µm); (ii) the predominant major cations were Ca, Mg, Fe, and Mn; (iii) light REE (4 406 mg/kg; La to Gd) were more present than heavy REE (303 mg/kg; Tb to Lu and Y); (iv) the main constituent minerals of the material were carbonates (97.3%). The results of the static tests were compared to the environmental standards to evaluate the risks related to these tailings. These results showed that: (i) the tailings are not acid generating; (ii) U and Th were not hazardous, i.e. the tailings are not considered radioactive; (iii) Ba, Cd, Mn, Pb and Zn can be considered as potentially leachable elements. The kinetic tests revealed that: (i) the elements were more mobile at 19°C than at 3°C; (ii) freezing decreased the mobility of the elements present in the tailings; (iii) salinity tended to favor the release of divalent cations (Ba, Cd, Mg, Mn, Sr, and Zn) in the presence of CaCl₂; (iv) some elements (Sc and U) were only sensitive to salinity regardless of the salt used; (v) in the case of S, salinity did not affect its mobility. The concentrations of the different elements in the leachates were compared to environmental standards. Thus, Ba concentrations were above the surface water quality criteria (SWQC) under all experimental conditions. Mn exceeded the SWQC when the solution used was CaCl₂ (25 g/L). In addition, Cd and Zn concentrations were above the SWQC when the solution in contact with the tailings was either NaCl (25 g/L) or CaCl₂ (25 g/L). Finally, the results of mineralogical characterization of post-dismantling tailings (leach columns) and geochemical modeling (PHREEQC) showed: (i) total dissolution of fluorite, galena, richterite and Ba silicate; (ii) precipitation of Fe oxides/hydroxides and silicate minerals. Based on these results, this study provided an understanding of the potential environmental impact of flotation tailings from a REE deposit in a northern context. Ba, Cd, Mn and Zn are therefore elements to be monitored in the future. On the other hand, the REE did not present any risks because they are not very leachable and the radionuclides are not considered dangerous. These results will allow the mining company to develop a management method adapted to these tailings and to the climatic context of the future mine site. Finally, a literature review was undertaken on the recovery of REE from secondary sources (mining and industrial waste) and will also be presented.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Blais, Jean-François
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Coudert, Lucieet Neculita, Carmen Mihaela
Mots-clés libres:	éléments de terres rares; résidus de flottation; évaluation environnementale; mini-cellules d’altération; colonne de lixiviation; contexte nordique; gel-dégel; salinité; rare earth elements; flotation tailings; environmental assessment; weathering cells; leach column; northern context; freeze-thaw; salinity
Centre:	Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt:	28 mars 2022 17:39
Dernière modification:	24 janv. 2023 15:37
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/12528

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