Détermination de volumes de sols contaminés par des métaux, du pentachlorophénol et des dioxines et furanes et prédiction des performances d’une filière de traitement.

Metahni, Sabrine (2020). Détermination de volumes de sols contaminés par des métaux, du pentachlorophénol et des dioxines et furanes et prédiction des performances d’une filière de traitement. Thèse. Québec, Doctorat en sciences de la terre, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, 195 p.

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Résumé

Au cours des dernières décennies, le nombre de sites contaminés par des composés inorganiques et/ou organiques a considérablement augmenté. Par conséquent, les défis liés à réhabilitation des sites contaminés sont devenus omniprésents dans le monde entier en raison des risques sanitaires graves qu’ils représentent, ainsi que des coûts de remédiation impliqués. Les sites de stockage de bois traité sont un exemple de site à contamination mixte. La coexistence de métaux lourds avec des composés organiques dans les sites de stockage de bois traité est le résultat de l’utilisation d’agents de préservation du bois contre les insectes, les champignons et les conditions météorologiques. Au cours des dernières années, les agents de préservation les plus couramment utilisés étaient le pentachlorophénol (PCP), un agent de préservation principalement composé de PCP et de traces de dioxines et furannes (PCDD/F), ainsi que l’arséniate de cuivre chromaté (ACC) composé principalement d’As, de Cr et de Cu. L’objectif de ce doctorat était de mieux comprendre la distribution spatiale des contaminants organiques (PCP et PCDD/F) et inorganiques (As, Cr et Cu) présents dans les sites de stockage de bois traité à l’aide d’une approche géostatistique. De plus, cette recherche avait pour but d’étudier les performances d’une filière de décontamination hydrométallurgique, à l’échelle pilote et, en fonction des résultats, de réaliser une étude technico-économique approfondie du procédé développé, afin de démontrer sa rentabilité par rapport aux autres méthodes de décontamination présentes sur le marché. Finalement, ce projet visait à élaborer un modèle de prédiction des performances du procédé hydrométallurgique qui aiderait à la prise de décision et au choix de la meilleure stratégie de réhabilitation pour ce site. Dans le cadre de ce projet, diverses méthodes d'interpolation (méthode des polygones de Thiessen (PT), méthode de l’inverse des distances (IDW), krigeage ordinaire (KO), ainsi que des simulations séquentielles gaussiennes (SSG)) ont été utilisées pour mieux comprendre la distribution spatiale de l’As, du Cr, du Cu, du PCP et des PCDD/F présents sur un site de stockage de bois traité. Les résultats ont montré que le (KO) était un meilleur estimateur de la moyenne et était plus avancé par rapport aux deux autres méthodes d'interpolation (TP et IDW). Cependant, il est apparu que les SSG avaient le même pouvoir que le KO, mais ont permis également de déterminer les probabilités de dépassement des seuils réglementaires de contamination. Par la suite, l’efficacité d'un procédé de décontamination hydrométallurgique mis au point pour éliminer simultanément la contamination mixte des sols industriels a été évaluée à l'échelle pilote, de même que les coûts d'exploitation associés à ce procédé pour définir la meilleure approche d'assainissement. Les résultats ont montré que le traitement des fractions grossières (> 0,250 mm) de 40 kg de sol par attrition en mode contre-courant a permis d'éliminer 17 à 42 % d'As, 3 à 31 % de Cr, 20 à 38 % de Cu, et 64 à 75 % des PCDD/F. Des éliminations de 60 % pour l’As, 2,2 % pour le Cr, 23 % pour le Cu et 74 % pour les PCDD/F ont été obtenues lors du traitement des boues d'attrition (<60 0,250 mm) par lixiviation basique. Cependant, les résultats de l'évaluation technico-économique, réalisée sur une usine fixe d'une capacité de traitement annuelle de 7 560 tonnes de sols traités (tst), ont montré que les coûts globaux estimés pour le processus d'attrition seul (scénario 1) (451 $CAN/tst) étaient inférieurs aux coûts du procédé, qui comprend en outre une étape de lixiviation basique pour traiter les boues d'attrition scénario 2) (579 $CAN/tst). Cette évaluation technico-économique a également montré que le procédé devient compétitif avec les options actuelles de traitement (désorption thermique et mise en décharge - 600 $CAN/tst) à partir d'une certaine capacité de traitement, qui est d'environ 3 465 tst/an pour le scénario 1 et 6 930 tst/an pour le scénario 2. Finalement, une nouvelle approche pour prédire les performances du procédé hydrométallurgique a été développée. Ce procédé de remédiation consiste en une étape d'attrition appliquée aux fractions grossières (> 0,250 mm) du sol et une étape de lixiviation basique appliquée à la fraction fine (<60 0,250 mm) du sol. Tout d'abord, un modèle de « distribution granulométrique des contaminants – CGD » a été établi à partir des analyses granulochimiques effectuées sur cinq points d'échantillonnage sélectionnés et collectés sur le site contaminé pour estimer les niveaux de contamination métallique et organique (PCP, PCDD/F) dans les fractions grossières (> 0,250 mm) et les fractions fines (<60 0,250 mm) d’un ensemble de 24 échantillons, afin de réduire les coûts d'analyse. Ensuite, la précision du modèle CGD a été évaluée en utilisant la validation croisée pour chaque contaminant dans les deux fractions. Par la suite, le modèle CGD, les simulations séquentielles gaussiennes (SGS) et les régressions linéaires ont été combinés pour prédire la performance du procédé d'attrition appliqué aux fractions grossières (> 0,250 mm) du sol et pour prédire la performance du procédé de lixiviation appliqué à la fraction fine ((<60 0,250 mm) du sol pour enlever simultanément l’As, le PCP et les PCDD/F du sol contaminé. Les résultats ont montré que le procédé d'attrition était assez efficace pour réduire les teneurs en contaminants en dessous des normes réglementaires afin de permettre une utilisation industrielle du site réhabilité, sachant que la fraction grossière de ces sols représente en moyenne 84 ± 2 % du sol entier. Cependant, le procédé de lixiviation s'est révélé inefficace pour décontaminer la fraction fine ((<60 0,250 mm) du sol, qui représente en moyenne 14 ± 1 % du sol entier. Ces résultats permettent d'établir la stratégie de réhabilitation la plus adaptée à ce site et fournissent une référence méthodologique pour des études similaires en évaluation de risques.

During the last decades, the number of sites contaminated with inorganic and/or organic compounds dramatically increased. Therefore, challenges related to the rehabilitation of contaminated sites are becoming ubiquitous around the globe because of the serious health risks they represent as well as the significant costs involved. Treated wood storage sites are an example of sites of mixed contamination. The coexistence of heavy metals and organic compounds in treated wood storage sites are the result of the use of preservative agents to protect wood against insects, fungi and weathering conditions. Over the last years, the most commonly used preservative agents were Pentachlorophenol (PCP) preservative agent mainly composed of PCP and some trace of dioxins and furans (PCDD/F) as well as Chromated Copper Arsenate (CCA) preservative agent mainly composed of As, Cr and Cu. The objective of this work was to better understand the spatial distribution of organic (PCP and PCDD/F) and inorganic (As, Cr and Cu) contaminants present in teated wood storage sites using a geostatistical approach. To study the performance of a hydrometallurgical decontamination process at pilot scale, and depending on the results, to carry out a techno-economic evaluation of the process developed in order to demonstrate its profitability compared to the other present decontamination methods on the market and finally to develop a model for predicting the performance of the hydrometallurgical process which would help decision-making and choice of the best rehabilitation strategy for this site. In the framework of this project, various interpolation methods [Thiessen Polygon (TP) method, inverse of distance (IDW) method, ordinary kriging (OK), as well as sequential Gaussian simulations (SGS)] were used to better understand the spatial distribution of As, Cr, Cu, pentachlorophenol (PCP) and dioxins and furans (PCDD/F) found onto a specific industrial site. The results showed that ordinary kriging (OK) was a better estimator of the mean and was more advanced compared to the two other methods of interpolation (TP and IDW). However, it appeared that SGS has the same power than OK but it also permitted to calculate a reliable value of the probabilities of exceeding regulatory cut-offs of contamination. Subsequently, the effectiveness of a hydrometallurgical decontamination process developed to simultaneously remove mixed contamination of industrial soils was evaluated at the pilot-scale, as well as operating costs associated to that process to define the best remediation approach. The results showed that the treatment of the coarse fractions (> 0.250 mm) of 40 kg of soil by attrition in countercurrent mode allowed the removal of 17–42 % of As, 3–31 % of Cr, 20–38 % of Cu, and 64–75 % of PCDD/F. Removals of 60 % for As, 2.2 % for Cr, 23 % for Cu, and 74 % for PCDD/F were obtained during the treatment of attrition sludge (<60 0.250 mm) by alkaline leaching process. However, the results of the techno-economic evaluation, carried out on a fixed plant with an annual treatment capacity of 7 560 tons of soil treated (tst) showed that the estimated overall costs for the attrition process alone [scenario 1] (CAD$ 451/tst) were lower than the costs of the process, which additionally includes an alkaline leaching step to treat attrition sludge [scenario 2] (CAD$ 579/tst). This techno-economic evaluation also showed that the process becomes competitive with current disposal options (thermal desorption and landfilling – CAD$ 600/tst) from a certain treatment capacity, which is around of 3 465 tst/yr for the scenario 1 and 6 930 tst/yr for the scenario 2. On the other hand, the techno-economic evaluations are crucial to selecting feasible decontamination process for a soil remediation project, with considerations of the type of contamination, site characteristics and cost effectiveness. Finally, a new approach to predict the performance of the hydrometallurgical process was developed. This remediation process consists on an attrition step applied to the coarse fractions (> 0.250 mm) and an alkaline leaching step applied to the fine fraction (<60 0.250 mm). First, a “contaminant granulometric distribution - CGD” model has been established from granulochemical analyzes performed on five selected sampling points collected from the contaminated site to estimate levels of metallic and organic (PCP, PCDD/F) contamination in the coarse (> 0.250 mm) and fine fractions (<60 0.250 mm) of the entire samples (24), in order to reduce analytical costs. Then, the accuracy of the CGD model was evaluated using cross-validation for each contaminant in both fractions. Thereafter, CGD model, sequential Gaussian simulation (SGS) and linear regressions have been combined to predict the performance of attrition process applied to the coarse soil fractions (> 0.250 mm) and to predict the performance of leaching process applied to fine soil fractions (<60 0.250 mm) to simultaneously remove As, PCP and PCDD/F from contaminated soil. The results showed that the attrition process was quite effective to remove the contaminants below the regulation standards to allow an industrial use of the rehabilitated site, knowing that the coarse fraction of these soils represents an average of 84 ± 2 % of the entire soil. However, the leaching process has proved ineffective in decontaminating fine fraction (<60 0.250 mm), which represents on average 14 ± 1 % of the entire soil. These results make it possible to establish the most suitable strategy for this site and provide a methodology reference for similar studies in risk assessment.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Blais, Jean-François
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Mercier, Guyet Gloaguen, Erwan
Mots-clés libres:	sol contaminé; métaux; PCDD/F; simulations; procédé hydrométallurgique; évaluation technico-économique; prédictions; contaminated soil; metals; PCDD/F; simulations; hydrometallurgical process; techno-economic evaluation; predictions
Centre:	Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt:	22 janv. 2021 15:12
Dernière modification:	06 oct. 2021 15:29
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/11189

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