Aspects thermodynamiques et énergétiques du procédé de carbonatation minérale utilisant les résidus miniers de serpentine.

Tebbiche, Ilies (2020). Aspects thermodynamiques et énergétiques du procédé de carbonatation minérale utilisant les résidus miniers de serpentine. Thèse. Québec, Doctorat en sciences de la terre, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, 311 p.

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Résumé

Dans un contexte mondial marqué par la lutte contre les changements climatiques et la dépendance des ressources d’énergies fossiles, la carbonatation minérale constitue une solution d’accompagnement dans l’attente de la transition énergétique. Il s’agit d’une réaction spontanée et exothermique entre le CO₂ et des oxydes métalliques, comme les oxydes de calcium et de magnésium présents dans certains déchets industriels ou résidus miniers, qui permet de stocker le CO₂ sous forme de carbonates à l’état solide thermodynamiquement stable. Cette étude est la suite des précédents travaux réalisés au sein de l’équipe de recherche à l’Institut national de la recherche scientifique qui ont mené au développement du procédé INRS. Ce procédé exploite les résidus miniers de serpentine riches en oxydes de magnésium résultants de l’ancienne activité minière dans le sud de la province du Québec. Dans ce procédé, la carbonatation est réalisée en trois étapes : l’activation thermique de la serpentine sous haute température, la dissolution de cette dernière après sa mise en contact avec le gaz contenant le CO₂ en solution sous température ambiante et une pression de 11.5 bars, suivie d’une réaction de précipitation pour former les carbonates sous une température plus élevée (>40°C). Dans cette thèse, la faisabilité de la réaction de dissolution sous pression atmosphérique a été démontrée. Le taux d’avancement de la réaction de dissolution de la serpentine a atteint 32% avec une concentration massique de serpentine en solution de 10%, soit pratiquement le même taux obtenu avec le même matériel sous une pression de 11,5 bars avec une concentration massique de 15%. Par la suite, une intégration énergétique avec une analyse par pincement a été réalisée dans le but d’optimiser l’exploitation des différentes sources de chaleur perdues dans le procédé. Cela a permis de réduire la demande en énergie thermique de 16%. Cela a aussi eu pour conséquence d’améliorer l’efficacité de séquestration nette puisque les émissions de CO₂ propres au procédé ont été proportionnellement réduites. Finalement, une étude économique a été réalisée et a montré que sous les mêmes conditions, la dissolution sous pression atmosphérique permet de réduire les coûts du procédé de 22%. De plus, l’étude économique a montré aussi que la concentration du solide, le taux d’avancement de la réaction de dissolution et l’efficacité énergétique du procédé sont les facteurs qui influencent le plus les coûts du procédé. Finalement, un modèle économique a été réalisé afin de permettre la comparaison rapide des coûts des deux voies du procédé où la dissolution est opérée sous pression atmosphérique ou sous une pression de 11,5 bars et cela, avec différentes concentrations de serpentine et différents taux d’avancement pour la réaction de dissolution, incluant la possibilité de captage du CO₂ réactionnel.

Today and within a global economy that depends on fossil fuels, mineral carbonation appears as a good solution that could help reduce greenhouse gases emissions, while continuing the development for green energy solutions. It is a thermodynamically favourable exothermic reaction between CO₂ and metal bearing oxides, such as calcium and magnesium oxides, which transforms the CO₂ into thermodynamically stable solid carbonates. This study builds on the previous work carried out within a research team at the Institut national de la recherche scientifique that led to the development of the INRS process. This uses magnesium-rich serpentine tailings, resulting from the former mining industry in the southern part of the province of Quebec, to achieve mineral carbonation in three stages. First, the serpentine is thermally activated under high temperature. Second, the activated serpentine is dissolved during an aqueous phase reaction with the gas containing the CO₂ under ambient temperature and a total pressure of 11.5 bars. Finally, the precipitation reaction allows the carbonates to form at a higher temperature (>40°C). In this thesis, the feasibility of the dissolution reaction under atmospheric pressure has been demonstrated. The serpentine dissolution extent reached 32% with a solid of concentration of 10%, which is similar to the efficiency achieved with the same material under a pressure of 11.5 bars with a solid concentration of 15%. Further on, energy integration with pinch analysis was carried out in order to optimize the use of process waste heat. This has allowed to reduce the process heat demand by 16%. Consequently, the process sequestration efficiency was improved since its own CO₂ emissions were proportionally reduced. Finally, an economic study was carried out and showed that under the same conditions, the atmospheric dissolution leads to 22% costs reduction. In addition, this showed that the solid concentration, the dissolution extent and the process energy efficiency are the factors that most influence the costs of the process. Finally, an economic model that allows to compare the process costs with different solid concentrations, dissolution extent, with and without CO₂ capture with both dissolution scenarios under 11.5 bars and atmospheric pressure has been developed.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Pasquier, Louis-César
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Mercier, Guy; Blais, Jean-Françoiset Kentish, Sandra
Mots-clés libres:	réchauffement climatique; carbonatation minérale; résidus miniers; serpentine; intégration énergétique; analyse par pincement; modélisation économique des procédés; global warming; mineral carbonation; asbestos tailings; serpentine; energy integration; pinch analysis; process economic modelling
Centre:	Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt:	14 oct. 2020 19:28
Dernière modification:	17 sept. 2022 04:00
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/10407

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