Deschênes, Louise
(1995).
Impact de surfactants biologiques et du SDS sur la mobilisation et la biodégradation des HAP contenus dans un sol contaminé à la créosote.
Thèse.
Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'eau, 187 p.
Résumé
La mobilisation et la biodégradation de 13 hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP)
prioritaires (USEPA) contenus dans un sol contaminé à la créosote ont été étudiées en présence
de surfactants dans le but d'évaluer le potentiel réel de ces agents tensioactifs pour la restauration
des sites contaminés. L'hypothèse de travail est basée sur le fait que les surfactants peuvent
augmenter la solubilisation et la mobilisation des contaminants hydrophobes tels que les HAP et
ainsi favoriser leur biodisponibilité. Ceci peut se traduire par un rendement plus élevé de la
biodégradation de ces composés. Pour ce projet, deux agents tensioactifs anioniques furent
comparés. Le surfactant biologique formé de rhamnolipides a été produit par la souche
Pseudomonas aeruginosa UG2 préalablement isolée d'un sol contaminé aux hydrocarbures,
tandis que l'agent tensioactif chimique a été le sodium dodécyl sulfate (SDS). Le sol utilisé
provient d'un site industriel de traitement du bois et son niveau de contamination en HAP totaux
est de 3 044 mg/kg. L'utilisation de surfactants biologiques représente un aspect nouveau
jusqu'ici peu documenté surtout pour l'étude de la mobilisation et la biodégradation des HAP
contenus dans un sol contaminé depuis longtemps.
Pour les expériences de mobilisation, neuf concentrations (0,005 à 1% (p/v» de chacun des
deux agents tensioactifs étudiés ont été utilisées. Le sol contaminé à la créosote a été agité en
présence des différentes solutions de surfactants et les HAP contenus dans la phase aqueuse ont
été extraits puis analysés. Pour l'expérience de biodégradation dans le sol, trois différentes
concentrations de chacun des agents tensioactifs (10, 100 et 500 µg/g) ont été utilisées. Des
microcosmes, dans lesquels aucun surfactant n'a été ajouté et d'autres contenant du sol stérilisé,
ont respectivement servi de témoins et de contrôles abiotiques. Chacun des traitements a été
effectué en trois répétitions pour donner un total de 24 microcosmes. Au début des essais, des
nutriments ~nt été ajoutés et le contenu en eau du sol a été ajusté et maintenu à 80% de la capacité
au champ. A chaque semaine, le sol a été mélangé afin de permettre le maintien de conditions
aérobies et les quantités d'agents tensioactifs citées ci-haut ont été ajoutées à intervalles de deux
semaines, cette séquence d'addition des surfactants permettant une action de ces derniers durant
toute la période de traitement. Pendant 45 semaines de traitement, des échantillons de sol ont été
prélevés à intervalles réguliers dans chacun des microcosmes. Les HAP ont été extraits à l'aide
de dichlorométhane et les concentrations résiduelles ont été déterminées par chromatographie en
phase gazeuse avec détecteur sélectif de masse (GC/MS).
Il fut d'abord démontré que dépendamment de la concentration d'agents tensioactifs utilisée, une
importante mobilisation des HAP s'est produite en présence des deux surfactants étudiés. Les
résultats ont montré que l'augmentation de la concentration des HAP formés de 4 anneaux
(pyrène et fluoranthène) dans la phase aqueuse a été plus importante que celle obtenue pour les
HAP formés de 3 anneaux. En général, les surfactants biologiques ont davantage augmenté la
mobilisation des HAP que le SDS. Par exemple, la concentration aqueuse de pyrène est passée
de 43 µg/l (sans surfactants) à 2 807 µg/l et 15500 µg/l en présence de 0,5% (p/v) de SDS et de
surfactants biologiques, respectivement. Ces résultats impliquent qu'une moins grande quantité
de surfactants biologiques est requise pour donner la même efficacité que le SDS. Enfin, pour
les deux agents tensioactifs étudiés, une augmentation de la concentration de surfactant a eu pour
conséquence la mobilisation de HAP de masses molaires élevées très peu solubles dans l'eau, tel
que le benzo(a)pyrène.
Il fut également démontré que la biodégradation des HAP dans le sol contaminé à la créosote n'a
pas été favorisée par la présence des agents tensioactifs aux trois concentrations étudiées et que
le SDS était immédiatement minéralisé par la microflore indigène du sol. Il fut également
démontré que les deux surfactants étudiés ont mobilisé de façon importante les HAP adsorbés
dans le sol contaminé. Plus spécifiquement, les résultats ont montré que l'ajout de SDS (à 100
et 500 llg/g) a significativement diminué (niveau de confiance de 95%) la biodégradation des
HAP formés de trois anneaux tels que le fluorène et le phénanthrène. A l'opposé, l'addition des
agents tensioactifs biologiques n'a pas eu d'effet significatif sur la biodégradation des HAP
formés de trois anneaux. Une diminution plus importante de la biodégradation a été observée
dans le cas des HAP formés de 4 anneaux. En effet, à la fois le SDS et les surfactants
biologiques (à 100 et 500 llg/g) ont diminué de façon significative la biodégradation de ceux-ci.
Par exemple, après 45 semaines de traitement, la concentration résiduelle du pyrène a été de 29
mg/kg en absence d'agent tensioactif, tandis qu'elle a été de 336, 98 et 28 mg/kg en présence de
500, 100 et 10 llg/g de SDS, respectivement. La diminution de la biodégradation de ces HAP
en présence des surfactants biologiques a cependant été moins importante que celle obtenue en
présence de SDS. En effet, pour le même exemple, des concentrations résiduelles de 180, 53 et
33 mg/kg ont été obtenues. Pour les autres HAP formés de 4 anneaux (fluoranthène,
benzo(a)anthracène et chrysène) des résultats semblables ont été obtenus pour les deux agents
tensioactifs étudiés. Les HAP formés de 5 anneaux et plus tels que le benzo(b)fluoranthène, le
benzo(k)fluoranthène, le benzo(a)pyrène, le dibenzo(a,h)anthracène, l'indéno(I,2,3-cd)pyrène
et le benzo(g,h,i)pérylène, n'ont pas été biodégradés par la microflore indigène du sol.
Tel que prévu, il a été observé que plus la masse molaire du HAP était élevée, plus
l'hydrocarbure était récalcitrant. Par ailleurs, les résultats ont également montré que le SDS était
biodégradé très rapidement par les microorganismes du sol contaminé. Ces résultats suggèrent
que la diminution de la biodégradation des HAP en présence des deux agents tensioactifs a été
associée à une utilisation des deux types de composés (HAP et surfactants) comme substrats par
la microflore du sol.
En conclusion, la présence des deux agents tensioactifs a eu pour effet d'augmenter la
mobilisation des HAP. Ces résultats indiquent que ces surfactants pourraient être utilisés dans
les techniques ex situ de lavage de sol contaminé ou pour l'extraction in situ des contaminants
hydrophobes. Cependant, dans l'optique d'un traitement in situ, l'augmentation de la
mobilisation des contaminants peut contribuer à la dispersion de ces derniers dans la nappe d'eau
souterraine et un contrôle efficace du transport des contaminants solubilisés doit être mis en
place afin de prévenir la contamination de l'aquifère. Dans le cas d'un traitement ex situ, le
traitement ultérieur des lixiviats ou des eaux de lavages devient une nécessité avant leur rejet.
D'un autre coté, dans les conditions étudiées, les surfactants n'ont pas été efficaces pour
améliorer le biotraitement d'un sol contaminé par les HAP. Cependant, les résultats ont montré
la biodégradabilité des surfactants étudiés. Du point de vue pratique et comme l'utilisation de
surfactants sur le terrain implique que ces derniers soient biodégradables, des recommandantions
peuvent être faites à partir des résultats obtenus de la biodégradation des surfactants étudiés. En
fait, la biodégradabilité des agents tensioactifs implique que ces derniers devraient être injectés
en concentration et selon une séquence d'injection préalablement déterminées lors d'un
traitement afin de permettre une action des surfactants durant toute la période de traitement. La
biodégradabilité des surfactants implique également qu'il y aura moins de risques d'une
contamination ultérieure du site par les surfactants une fois le traitement terminé ce qui est d'un
grand avantage dans l'éventualité d'un traitement in situ. Finalement, les résultats indiquent que
des tests préliminaires sont nécessaires afin de vérifier si la biodégradabilité des surfactants peut
interférer avec le processus de biodégradation des composés organiques hydrophobes tels que
les HAP. En effet, les surfactants peuvent être utilisés comme substrat préférentiel et ainsi
diminuer ou même arrêter la biodégradation des composés plus récalcitrants.
démontré que les deux surfactants étudiés ont mobilisé de façon importante les HAP adsorbés
dans le sol contaminé. Plus spécifiquement, les résultats ont montré que l'ajout de SDS (à 100
et 500 llg/g) a significativement diminué (niveau de confiance de 95%) la biodégradation des
HAP formés de trois anneaux tels que le fluorène et le phénanthrène. A l'opposé, l'addition des
agents tensioactifs biologiques n'a pas eu d'effet significatif sur la biodégradation des HAP
formés de trois anneaux. Une diminution plus importante de la biodégradation a été observée
dans le cas des HAP formés de 4 anneaux. En effet, à la fois le SDS et les surfactants
biologiques (à 100 et 500 llg/g) ont diminué de façon significative la biodégradation de ceux-ci.
Par exemple, après 45 semaines de traitement, la concentration résiduelle du pyrène a été de 29
mg/kg en absence d'agent tensioactif, tandis qu'elle a été de 336, 98 et 28 mg/kg en présence de
500, 100 et 10 llg/g de SDS, respectivement. La diminution de la biodégradation de ces HAP
en présence des surfactants biologiques a cependant été moins importante que celle obtenue en
présence de SDS. En effet, pour le même exemple, des concentrations résiduelles de 180, 53 et
33 mg/kg ont été obtenues. Pour les autres HAP formés de 4 anneaux (fluoranthène,
benzo(a)anthracène et chrysène) des résultats semblables ont été obtenus pour les deux agents
tensioactifs étudiés. Les HAP formés de 5 anneaux et plus tels que le benzo(b)fluoranthène, le
benzo(k)fluoranthène, le benzo(a)pyrène, le dibenzo(a,h)anthracène, l'indéno(I,2,3-cd)pyrène
et le benzo(g,h,i)pérylène, n'ont pas été biodégradés par la microflore indigène du sol.
Tel que prévu, il a été observé que plus la masse molaire du HAP était élevée, plus
l'hydrocarbure était récalcitrant. Par ailleurs, les résultats ont également montré que le SDS était
biodégradé très rapidement par les microorganismes du sol contaminé. Ces résultats suggèrent
que la diminution de la biodégradation des HAP en présence des deux agents tensioactifs a été
associée à une utilisation des deux types de composés (HAP et surfactants) comme substrats par
la microflore du sol.
En conclusion, la présence des deux agents tensioactifs a eu pour effet d'augmenter la
mobilisation des HAP. Ces résultats indiquent que ces surfactants pourraient être utilisés dans
les techniques ex situ de lavage de sol contaminé ou pour l'extraction in situ des contaminants
hydrophobes. Cependant, dans l'optique d'un traitement in situ, l'augmentation de la
mobilisation des contaminants peut contribuer à la dispersion de ces derniers dans la nappe d'eau
souterraine et un contrôle efficace du transport des contaminants solubilisés doit être mis en
place afin de prévenir la contamination de l'aquifère. Dans le cas d'un traitement ex situ, le
traitement ultérieur des lixiviats ou des eaux de lavages devient une nécessité avant leur rejet.
D'un autre coté, dans les conditions étudiées, les surfactants n'ont pas été efficaces pour
améliorer le biotraitement d'un sol contaminé par les HAP. Cependant, les résultats ont montré
la biodégradabilité des surfactants étudiés. Du point de vue pratique et comme l'utilisation de
surfactants sur le terrain implique que ces derniers soient biodégradables, des recommandantions
peuvent être faites à partir des résultats obtenus de la biodégradation des surfactants étudiés. En
fait, la biodégradabilité des agents tensioactifs implique que ces derniers devraient être injectés
en concentration et selon une séquence d'injection préalablement déterminées lors d'un
traitement afin de permettre une action des surfactants durant toute la période de traitement. La
biodégradabilité des surfactants implique également qu'il y aura moins de risques d'une
contamination ultérieure du site par les surfactants une fois le traitement terminé ce qui est d'un
grand avantage dans l'éventualité d'un traitement in situ. Finalement, les résultats indiquent que
des tests préliminaires sont nécessaires afin de vérifier si la biodégradabilité des surfactants peut
interférer avec le processus de biodégradation des composés organiques hydrophobes tels que
les HAP. En effet, les surfactants peuvent être utilisés comme substrat préférentiel et ainsi
diminuer ou même arrêter la biodégradation des composés plus récalcitrants.
Malgré l'intérêt porté sur la biodisponibilité des contaminants hydrophobes dans les sols, peu de
données portant sur l'impact des agents tensioactifs sur la mobilisation et la biodégradation des
composés hydrophobes adsorbés dans le sol sont retrouvées dans la littérature. Cependant, la
compréhension des différents processus impliqués est d'une importance capitale pour le devenir
des biotechnologies environnementales. L'utilisation des surfactants biologiques et surtout d'un
sol contaminé depuis un longue période de temps représente un aspect nouveau aux travaux déjà
publiés. Les résultats obtenus constituent donc des données importantes tant du point de vue
scientifique qu'appliqué.
| Type de document: |
Thèse
Thèse
|
| Directeur de mémoire/thèse: |
Villeneuve, Jean-Pierre |
| Co-directeurs de mémoire/thèse: |
Lafrance, Pierre; Samson, Réjean |
| Mots-clés libres: |
surfactants biologiques; mobilisation; biodégradation; sol; créosote; biodisponibilité; HAP; contamination; hydrocarbure aromatique polycyclique |
| Centre: |
Centre Eau Terre Environnement |
| Date de dépôt: |
27 août 2013 19:19 |
| Dernière modification: |
17 nov. 2015 16:45 |
| URI: |
http://espace.inrs.ca/id/eprint/1478 |
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