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Élaboration de couches minces de Cu₂ZnSnS₄ par ablation laser pulsée et leur intégration en cellules solaires à haut rendement de photoconversion.

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Oulad Elhmaidi, Zakaria (2020). Élaboration de couches minces de Cu₂ZnSnS₄ par ablation laser pulsée et leur intégration en cellules solaires à haut rendement de photoconversion. Thèse. Québec, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, 148 p.

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Résumé

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Le but de ce travail de thèse est d’élaborer des films minces de Cu2ZnSnS4 (CZTS) par ablation laser pulsée (ALP), l’optimisation de leurs propriétés physiques ainsi que leur intégration dans des dispositifs photovoltaïques (PVs) à haut rendement de photoconversion. Dans un premier temps, des films de CZTS ont été élaborés par l’ALP (248 nm, 14 ns, 20 Hz) à la température ambiante suivi d’un recuit à différentes températures sous une atmosphère d’argon. Les résultats obtenus, à partir des caractérisations structurales, morphologiques, optiques et électriques, ont permis d’identifier 300°C comme la température optimale pour la croissance de films de CZTS de bonne qualité cristalline et ayant les propriétés optoélectroniques appropriées pour la conversion photovoltaïque. Dans un second temps et afin de mieux contrôler la composition des films de CZTS, nous avons développé une approche originale, basée sur l’ablation concomitante de la cible de CZTS et de bandes de Zn. En effet, la variation du rapport surfacique des bandes de Zn par rapport à la cible de CZTS (RZn/CZTS), a permis d’élaborer des films de CZTS avec différentes compositions. Ceci nous a permis de diminuer le rapport des concentrations [Cu]/(([Zn]+[Sn])) en fonction de RZn/CZTS. Ensuite, ces films de CZTS avec différentes compositions ont été déposés sur du silicium, puis intégrés en dispositifs photovoltaïques (PV) de type ITO/p-CZTS/n-Si/Al, après les dépôts d’électrodes avant (ITO) et arrière (Al) par pulvérisation-magétron. Ces dispositifs réalisés sur les substrats de silicium plat ont donné des rendements de photoconversion de puissance de 2,2 %. D’un autre côté, les plaquettes de n-Si ont été nanostructurées en formant des nanofils de silicium à leur surface au moyen de la gravure chimique assistée par métal dans le but d’augmenter l’étendue de l’interface entre le n-Si et le p-CZTS. Ainsi, des films de CZTS ont été déposés par ALP sur les réseaux de nanofils de Si, pour la première fois. En optimisant à la fois la longueur des nanofils de Si et l'épaisseur du film de CZTS, nous avons pu atteindre un rendement de conversion de puissance de 5,5%, considéré jusqu'à présent comme le record mondial pour ce type de dispositifs. Enfin, nous avons également étudié l'effet de la température du substrat de films CZTS déposés par PLD sur des substrats de Mo, et avons suivi leur performance photovoltaïque, après les avoir intégrés en cellules solaires multicouches (du type : SLG/Mo/CZTS/CdS/ZnO/ITO). À une température de dépôt de 400°C, ces cellules PV ont livré une efficacité de conversion de puissance de 3,3%.

Abstract

The symbols and special characters used in the original abstract could not be transcribed due to technical problems. Please use the PDF version to read the abstract.

The aim of this thesis is twofold, first, the growth of Cu2ZnSnS4 (CZTS) thin films by pulsed laser deposition (PLD) while optimizing their structural and optoelectronic properties, and second the successful integration of PLD-grown CZTS films into high-performance photovoltaic devices (PVs) with n-silicon substrates without resourcing to any post-deposition treatments. Firstly, CZTS films were deposited by the pulsed laser deposition (PLD) technique (248 nm, 14 ns, 20 Hz) at room temperature and were then subjected to annealing treatment at different temperatures under Argon atmosphere. The results obtained from the structural, morphological, optical and electrical characterizations of the CZTS films have enabled us to identify 300ºC as the optimal temperature for their growth with good crystalline quality and appropriate optoelectronic properties. In a second step and in order to gain more control on the elemental composition of the CZTS films, we have developed an original approach based on the concomitant ablation of Zn-strips and CZTS target. Indeed, the variation of the number of the Zn-strips (or Zn to CZTS target surface ratio; (RZn/CZTS)), made it possible to produce CZTS films with different compositions, in which mainly the [Cu]/(([Zn]+[Sn])) ratio decreases as a function of RZn/CZTS. Thus, these CZTS films with different compositions were deposited on silicon, and then integrated into relatively simple ITO/pCZTS/n-Si/Al photovoltaic devices. These first devices using flat silicon wafers have yielded power conversion efficiencies of 2.2 %. In a subsequent step, the n-Si wafers were nanostructured by forming silicon nanowires at their surface by means of metal-assisted chemical etching (MACE) with the objective to provide an extended interface with the CZTS films that were deposited afterwards onto the SiNWs arrays. By optimizing both the length of SiNWs and the CZTS film thickness, we were able to achieve a power conversion efficiency of 5.5 %, considered so far as the world record for the p-CZTS grown by PLD associated n-silicon. Finally, we have also studied the effect of substrate temperature of PLD-deposited CZTS films onto Mo substrates and followed their photovoltaic performance when integrated into classical multilayered (SLG/Mo/CZTS/CdS/ZnO/ITO) solar cells. At a deposition temperature of 400ºC, these PV cells were found to yield a power conversion efficiency of 3.3 %.

Type de document: Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse: El Khakani, My Ali
Co-directeurs de mémoire/thèse: Abd-Lefdil, Mohammed
Mots-clés libres: films minces; Cu₂ZnSnS₄; ablation laser pulsée; nanofils de silicium; dispositifs photovoltaïques; photoconversion; thin films; pulsed laser deposition; silicon nanowires; photovoltaic devices
Centre: Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt: 22 oct. 2020 17:13
Dernière modification: 22 oct. 2020 17:13
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/10420

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