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Investigation on effects of aromatic organic cations in halide perovskites for solar cell application.

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Deepak, Thrithamarassery Gangadharan (2020). Investigation on effects of aromatic organic cations in halide perovskites for solar cell application. Thèse. Québec, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, 206 p.

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Résumé

Avec leur efficacité exceptionnelle de conversion de l’énergie, de plus de 23 % actuellement, les pérovskites tridimensionnelles aux halogénures dominent la recherche sur les cellules solaires pouvant être traitées en solution. Toutefois, la présence dans ces dispositifs de pointe d'un élément toxique tel que le plomb ainsi que la stabilité chimique des pérovskites aux halogénures entravent la commercialisation de cette technologie. Des cellules solaires pérovskites halogénure sans plomb peuvent être réalisées en remplaçant complètement le plomb par des éléments tels que l’étain, le germanium, etc. Cependant, elles présentent une efficacité et une stabilité inférieures à celles des cellules contenant du plomb. À ce jour, les cellules solaires pérovskites à base d’étain sont celles qui sont les plus sûres du point de vue toxicologique et qui représentent donc le plus faible danger. Malheureusement, l’étain est sujet à l’oxydation, ce qui pose des problèmes de stabilité ainsi que des performances photovoltaïques plus faibles pour les cellules solaires en pérovskite à base d’étain. L'efficacité et la stabilité des cellules solaires pérovskites à base d’étain sont limitées par une recombinaison accrue des porteurs de charge induite par des lacunes d'étain qui sont activées par l’oxydation de l'étain d'un état d'oxydation 2+ à un état d'oxydation 4+ qui est plus stable. Alternativement, on peut remplacer partiellement le plomb par de l’étain ce qui permet de réduire la teneur en plomb (pérovskites alliées étain-plomb) sans perte significative d’efficacité. Dans le cas présent, les pérovskites d’alliage plomb-étain efficaces sont obtenues via une ingénierie de la composition qui comprends la substitution partielle des métaux et des halogénures dans les pérovskites en alliage. Aussi, la problématique de la stabilité chimique des pérovskites aux halogénures peut être résolue en utilisant des pérovskites en couches de faible dimensionnalité (pérovskites à deux dimensions) comme absorbeurs de soleil, mais ceci est réalisé au détriment des performances photovoltaïques. Les pérovskites en couches de faible dimensionnalité sont synthétisées par l’exfoliation de pérovskites à l’aide de cations d'ammonium organiques à grand volume. Les cellules solaires fabriquées avec ces pérovskites à faible dimensionnalité ont montré une amélioration significative de leur stabilité chimique contre l'humidité ainsi que contre l’élévation de la température par rapport à la structure d'origine. Dans cette thèse, nous avons d’abord étudié de manière approfondie les pérovskites à faible dimensionnalité synthétisées en utilisant un cation organique volumineux, le phényléthylammonium. Par la suite, nous avons exploré les effets des cations phényléthylammonium dans les pérovskites à base d’alliages étain-plomb afin d’améliorer leurs performances photovoltaïques ainsi que la stabilité des dispositifs. Il est intéressant de noter que l’addition d’une petite quantité de cations volumineux d'ammonium organique dans les pérovskites peut passiver les défauts associés à l'oxydation de l'étain dans le matériau. Aussi nous avons optimisé la quantité de cations d’ammonium nécessaires pour améliorer simultanément l'efficacité et la stabilité. Cette thèse sert donc à paver la voie vers des cellules solaires à pérovskite sans plomb, ultra-stable et très efficace.

Abstract

Three-dimensional halide perovskites have been dominating solution-processable solar cell research recently with outstanding power conversion efficiency of over 23%. The presence of toxic element “lead” in state-of-the-art devices and chemical stability of halide perovskites, however, hamper the commercialization of this technology. Although lead-free halide perovskite solar cells can be realized by completely replacing lead with other elements, such as tin, germanium, etc., they show inferior efficiency and stability. To date, tin-based perovskites are toxicologically safer, highest-performing lead-free perovskite solar cells. Unfortunately, tin is prone to oxidation causing critical stability issues as well as lower photovoltaic performance. The efficiency and stability of tin perovskites are limited by enhanced charge carrier recombination in the solar cell induced by tin vacancies activated by tin oxidation from the 2 + oxidation state to more stable 4+ oxidation state. Alternatively, partially replacing lead with tin helps to reduce the lead content (viz. tin-lead alloyed perovskites) in perovskite solar cells while without significant loss in efficiency. Here, efficeint lead-tin perovskites are achieved via compostional engineering. The compositional engineering was comprised of partially substituting metals and using mixed halides in alloyed perovskites. The issue of chemical stability of halide perovskites can be addressed by employing layered low-dimensional perovskite (known as two-dimensional perovskites) as solar absorbers, but at the expense of photovoltic performance. Layered lowdimensional perovskite structures are synthesized by exfoliating perovskite structure by bulky organic ammonium cations which have shown significant improvement on chemical stability against moisture and heat compared to the parent structure. In this thesis, layered perovskites using bulky organic cation, phenylethyl ammonium, are thoroughly studied. Subsequently, effects of phenylethyl ammonium cations in tin-lead peovskites are explored to improve photovoltic performance and device stability of tin-lead alloyed perovskites. Interestingly, a small amount of bulky organic ammonium cation addition in the perovskites showed various effects from passivating the Sn vacancy defects to homogenizing the metals and halides in the material. Here, the amount of phenylethyl ammonium cations is optimized to simultanously improve the efficiency and stability. The thesis proposes a recipe for a stable, highly efficient lead-less perovskite solar cell.

Type de document: Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Ma, Dongling
Co-directeurs de mémoire/thèse: Izquierdo, Ricardo
Mots-clés libres: cellules solaires pérovskites; pérovskites sans plomb; pérovskite à alliage étainplomb; pérovskites moins toxiques; pérovskites stables; pérovskites bidimensionnelles; perovskites en couches; oxydation de l’étain; pile solaire de perovskite sans plomb; perovskites mixtes aux halogénures; perovskite solar cells; lead-free perovskites; tin-lead alloyed perovskite; less-toxic perovskites; stable perovskites; two-dimensional perovskites; layered perovskites; tin oxidation; efficeint less-lead perovskite solar cell; mixed-halide alloyed perovskites
Centre: Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt: 16 sept. 2020 14:45
Dernière modification: 09 oct. 2020 17:53
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/10369

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