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The effects of interparticle potentials on nanoparticle coagulation in low-temperature plasmas.

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Santos, Benjamin (2020). The effects of interparticle potentials on nanoparticle coagulation in low-temperature plasmas. Thèse. Québec, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, 167 p.

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Résumé

Les plasmas poussiéreux sont composés d’électrons, de particules neutres et ionisées d’un gaz et des grains de matière condensée, que nous dénommerons nanoparticules. Les plasmas poussiéreux sont omniprésents dans la nature, en particulier dans l’espace, et peuvent également être générés en laboratoire dans différentes conditions de mélange du gaz, de température, de pression, et de type de décharge. Nous limiterons notre étude à la croissance de nanoparticules de silicium dans un plasma capacitif radiofréquence à basse température, dans un mélange argon-silane. La croissance des nanoparticules démarre avec la nucléation, où des amas sont formés à partir de la polymerization des molécules de silane et ses dérivés. Après, suit la phase de coagulation, qui démarre lorsqu’une densité critique de nanoparticules est atteinte. Dans cette phase, les nanoparticules s’agglomèrent pour former des particules plus grandes, qui peuvent atteindre des dizaines de nanomètres. Cette phase est caractérisée par une augmentation de la taille des particules et une diminution de la densité de particules. Ensuite, vient la phase de collage, dans laquelle de petites molécules collent à la surface des nanoparticules, qui devient le mécanisme de croissance plus important. Il est bien établi que les nanoparticules dans les plasmas froids d’argon-silane sont principalement chargées négativement en raison du bombardement à haute fréquence des électrons. Par conséquent, la distribution en taille et en charge des nanoparticules dépendra de leurs interactions électrostatiques mutuelles. Pour calculer le potentiel électrostatique entre les nanoparticules, nous avons utilisé une formulation rigoureuse, basée sur des coefficients de moment multipolaires. Le potentiel d’interaction résultant n’est pas singulier au point de contact, ce qui permet d’utiliser la théorie "Orbital Motion Limited" (OML) pour calculer le facteur d’augmentation de la coagulation, ce dernier étant défini comme un facteur multiplicatif du taux de coagulation, qui dépend des forces entre les nanoparticules. Nous montrons qu’en raison de la polarisation induite dans les particules dielectriques la coagulation peut être augmentée de plusieurs ordres de grandeur entre les particules chargées et neutres. De plus, la force à courte portée entre des nanoparticules chargées ayant la même polarité peut devenir attractive. Ce potentiel multipolaire est comparé à une forme analytique approximative qui peut être utilisée directement pour simplifier les calculs. Dans la dernière partie de ce travail, nous proposons un cadre numérique pour étudier la croissance des nanoparticules dans les plasmas froids. Ce système représente un défi en raison de sa complexité: les nanoparticules accumulent des charges, coalescent et croissent tout en étant fortement couplées au plasma. En utilisant une approche similaire à celle employée en physique des aérosols, nous décrivons l’évolution dans le temps de la distribution en taille et en charge des nanoparticules à l’aide d’une équation dite de dynamique générale qui tient compte des mécanismes de chargement et de croissance. Une distribution en taille comportant deux populations, comme observée dans les expériences, résulte naturellement de ce modèle. On trouve que la force multipolaire électrostatique améliore la coagulation par rapport à la force coulombienne élémentaire. De plus, nous avons considéré les forces de van der Waals. Nos résultats montrent que le modèle électrostatique considéré et l’interaction de van der Waals peuvent jouer un rôle significatif dans le processus de croissance des nanoparticules.

Abstract

Nanodusty plasmas are composed of electrons, neutral and ionized particles of a gas, and nanometric sized grains of condensed matter that we call nanoparticles. Dusty plasmas are ubiquitous in nature, in particular in space, and they can also be generated over different laboratory conditions of the gas mixture, temperature, pressure, and type of discharge. We limit our study to the growth of silicon nanoparticles in low-temperature radiofrequency capacitively coupled argon-silane (Ar-SiH₄) plasmas. The evolution of nanoparticle in size starts with the nucleation phase, where primary dust is formed from the polymeric assembly of silane molecules. Then follows the coagulation phase, which starts when a critical nanoparticle density is reached. In that phase, nanoparticles coalesce to form bigger particles, which can grow to tens of nanometers. This phase is identified by an increase in the nanoparticle size and a decrease in the nanoparticle number density. Then follows the surface growth phase, in which small molecules stick on the surface of the nanoparticles, which becomes the most important growth mechanism. It is well established that nanoparticles in low-temperature Ar-SiH₄ plasmas are mostly charged negatively due to the high-frequency electron bombardment. Hence the nanoparticles size-charge distribution depends on their mutual electrostatic interactions. To compute the complete interparticle electrostatic potential between dielectric particles, we used a rigorous formulation, based on multipole moment coefficients. The resulting interaction potential is non-singular at the contact point, which allows using the orbital-motion limited (OML) theory to calculate the enhancement factor, which is defined as a multiplying factor of the coagulation rate which depends on the forces between the nanoparticles. We show that, due to induced polarization, coagulation can be enhanced in neutralcharged particles encounters up to several orders of magnitude. Moreover, the short-range force between like-charged nanoparticles can become attractive as a direct consequence of the dielectric nature of the nanoparticles. The multipolar coefficient potential is compared to an approximate analytic form, which can be readily used to simplify the calculations. In the last part of this work, we propose a framework to study nanoparticle growth in lowtemperature plasmas. This system is quite challenging because of its complexity: nanoparticles can accumulate charge, coagulate, and grow while being strongly coupled with the plasma. By using an approach similar to that used in the physics of aerosols, we describe the evolution of the size and charge distribution of the nanoparticle using a General Dynamics Equation, which takes into account the charging and growth mechanisms. A two-population size distribution, as observed in experiments, results naturally from this model. The electrostatic multipolar force is found to enhance the coagulation as compared to the elementary Coulomb force. Additionally, we considered the van der Waals forces. Our results point out that the electrostatic model and the van der Waals interaction may both play a significant role in the nanoparticle growth process.

Type de document: Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Vidal, François
Mots-clés libres: énergie; matériaux
Centre: Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt: 16 sept. 2020 14:53
Dernière modification: 16 sept. 2020 14:53
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/10361

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