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Activation thermique de la serpentine pour la carbonatation minérale en voie aqueuse.

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Du Breuil, Clémence (2018). Activation thermique de la serpentine pour la carbonatation minérale en voie aqueuse. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de la terre, 234 p.

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Résumé

Depuis les dernières décennies, les concentrations en gaz à effet de serre (GES) n’ont cessé d’augmenter, du fait de l’accroissement des activités anthropiques. Afin d’en diminuer les concentrations dans l’atmosphère et d’en réduire les émissions, plusieurs technologies sont en cours de développement, comme la carbonatation minérale. Cette dernière repose sur la réaction naturelle se produisant entre le dioxyde de carbone (CO₂) présent dans l’atmosphère et les roches silicatées riches en cations, présentes à la surface terrestre. Cette réaction mène ainsi à la séquestration du CO₂ sous forme de carbonates, stables et inertes. La province de Québec présente des quantités considérables de résidus miniers produits par l’extraction passée de la serpentine chrysotile (Mg₃Si₂O₅(OH)₄). Ainsi, la proximité de ces résidus et des industries fortement émettrices font de cette technologie une voie particulièrement prometteuse de réduction des émissions industrielles de CO₂. Toutefois, la serpentine, riche en magnésium (entre 30 et 40 wt %) nécessite une étape d’activation afin d’améliorer les rendements de lixiviation et de ce fait de carbonatation. Cette étape peut s’avérer coûteuse pour le procédé en raison de son importante consommation énergétique. Pour le développement d’un procédé de carbonatation minérale utilisant la serpentine, il est donc indispensable de comprendre et d’appréhender au mieux cette étape d’activation. Ainsi, cette étude s’intéresse au comportement de la serpentine au cours de l’activation thermique et à l’impact de cette dernière sur la dissolution du matériel en présence d’acide carbonique. La température, le temps de résidence, la distribution granulométrique des particules et le type de four utilisé ont été identifiés comme les facteurs primordiaux à étudier puis à contrôler lors du traitement thermique de la serpentine. Par ailleurs, sous l’effet de la température, la serpentine se déshydroxyle, menant progressivement à son amorphisation. Ces phases amorphes, intermédiaires et méta-serpentine sont responsables de l’amélioration de la lixiviation du magnésium. Ainsi, cette étude s’est concentrée à développer une méthode permettant la distinction et la quantification de ces phases amorphes. L’objectif a été de déterminer les facteurs permettant d’atteindre l’assemblage minéralogique idéal à la dissolution du matériel dans les conditions de carbonatation développée par l’équipe de recherche e-CIA (INRS). Cette étude révèle qu’un traitement thermique réalisé dans une fournaise statique à 750 ⁰C pendant 15 minutes améliore de 39 % les proportions de lixiviation du magnésium, comparativement aux études antérieures réalisées dans des conditions de carbonatation minérale similaires. Cette thèse se divise en deux parties. La première partie est constituée d’une revue de littérature détaillée portant sur l’activation thermique de la serpentine, sur la dissolution de cette dernière et sur la réaction de carbonatation minérale. La méthodologie employée pour la réalisation de ces travaux y est également détaillée, suivie par un résumé des principaux résultats. La seconde partie est constituée des articles 1 à 4, détaillant les résultats obtenus. Le premier article porte sur l’identification des meilleures conditions de température et de temps de résidence dans le but d’obtenir les meilleurs rendements de lixiviation dans les conditions de carbonatation employées dans ces travaux. La dissolution de la serpentine traitée thermiquement fait également l’objet du second article où la géochimie de la réaction a été explorée. Les articles 3 et 4 portent sur l’influence de la taille des particules sur la déshydroxylation du matériel et sur le rôle du brassage des particules lors de l’emploi d’un four de type rotatif.

Abstract

Over the past decades, greenhouse gases concentrations in the atmosphere have been constantly increasing from anthropogenic activities. Several remediation technologies have been developed such as mineral carbonation. This technology is based on the naturally occurring reaction between atmospheric carbon dioxide (CO2) and cation-rich silicate rocks found on the earth's surface such as serpentinite, to form stable and inert carbonates. The province of Québec offers great amounts of mining residues resulting of the asbestos (chrysotile - Mg₃Si₂O₅(OH)₄) extraction over the past decades. Their availability and proximity from emitting industries offers a great development potential for such technology in the Province. Serpentine minerals (up to 40 wt % of magnesium) require to be activated in order to improve leaching yield and by extension, carbonation yield. Thermal activation is one of the promising way to achieve that. However, this step can generate high costs for the process due to its high energy consumption. Consequently, it is critical for the developing process of mineral carbonation using serpentine to understand and apprehend at best the implications of serpentine thermal activation. Therefore, this work focused on studying the serpentine behavior during thermal activation and its impact on serpentine dissolution using carbonic acid under mineral carbonation conditions optimised by the e-CIA research team (INRS). Temperature, residence time, particle size distribution and type of furnace have been identified as the essential factors to be studied and controlled during serpentine thermal activation. Furthermore, under high temperature, serpentine undergoes dehydroxylation leading to its amorphization. These resulting amorphous phases (intermediate amorphous phases and meta-serpentine) are responsible for promoting Mg²⁺ leaching. Therefore, this study concentrated on developing a differentiation and quantification method of those phases. The objective was to determine the best thermal activation conditions to achieve the highest yield of dissolution during carbonation, using the reaction conditions developed by the e-CIA research team (INRS). This study reveals that a thermal activation performed at 750 ⁰C during 15 minutes in a conventional static furnace, increases of 39 % the proportion of Mg²⁺ leached during mineral carbonation at room temperature and mild pressure compared to previous studies recommendations at 650 ⁰C during 30 minutes. This thesis consists of two parts. First, a detailed literature review is given on serpentine thermal activation, serpentine dissolution and mineral carbonation. The approach and methodology is outlined, followed by a summary of the major results. The second part is composed of four scientific papers, detailing the results. The first paper deals with the determination of the influence of temperature and residence time on serpentine thermal activation to obtain the highest Mg²⁺ leaching yield during carbonation. The method developed for the differentiation of the amorphous phases is exposed in this paper. Dissolution of Thermally treated serpentine is investigated in the second paper. The third and fourth papers explore the influence of particles size distribution the impact of a dynamic thermal treatment.

Type de document: Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Mercier, Guy
Co-directeurs de mémoire/thèse: Iliuta, Maria Cornelia; Dipple, Gregory; Pasquier, Louis-César; Blais, Jean-François
Mots-clés libres: activation thermique; carbonatation; déshydroxylation; lixiviation; magnésium; serpentine; carbonation; dehydroxylation; leaching; magnesium; thermal activation
Centre: Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt: 01 mai 2019 15:46
Dernière modification: 01 mai 2019 15:46
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/8039

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