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Synthèse, caractérisation et réactivité de matériaux nanostructurés en TiO2 pour la dégradation photo(électro)catalytique du paraquat.

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Marien, Cédric B. D. (2017). Synthèse, caractérisation et réactivité de matériaux nanostructurés en TiO2 pour la dégradation photo(électro)catalytique du paraquat. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'eau, 179 p.

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Résumé

L'apparition de polluants organiques dans les eaux est un problème d'ordre mondial qui atteint à la fois la santé de l'homme ainsi que divers écosystèmes. De nombreux composés organiques d'origine humaine (pesticides, herbicides, produits pharmaceutiques, plastifiants...) sont persistants dans l'environnement et peuvent résister aux filières de traitement des eaux. De nouveaux procédés doivent ainsi être développés et intégrés aux filières existantes afin de garantir un impact minime de l'homme sur l'environnement. Les procédés d'oxydation avancée sont à l'heure actuelle très étudiés pour leur aptitude à produire le radical hydroxyl OH., un oxydant puissant capable de dégrader les polluants organiques persistants. Parmi ces procédés, la photocatalyse est très étudiée avec des nanomatériaux en dioxyde de titane. Ce doctorat a pour objectif d'optimiser l'efficacité de traitement photocatalytique grâce au développement de deux procédés différents. Le premier procédé consiste en l'étude d'un ré- acteur photocatalytique comprenant des mousses alévolaires en SiC recouvertes de TiO₂. Plusieurs paramètres ont été étudiés : le nombre de lampes, la température, la concentration en polluant (paraquat, herbicide) et la stabilité mécanique des mousses. Ensuite, les sous-produits de dégradation ont été identifiés. Par ailleurs, le second procédé développé vise à améliorer la séparation des paires électrons-trous en appliquant une différence de potentiel, on parlera alors de traitement photoélectrocatalytique. Dans ce cas, le photocatalyseur doit être immobilisé sur une surface conductrice. Ceci a été réalisé via la méthode de synthèse par anodisation électrochimique produisant des nanotubes de TiO₂ sur un support en Ti. Plusieurs paramètres ont alors été étudiés afin de réaliser des électrodes de grande taille et favoriser le passage de l'échelle laboratoire à l'échelle pilote. Les propriétés photoélectrochimiques des nanotubes ont ensuite été optimisées notamment via la détermination de leur longueur optimale. Par la suite, la dégradation photoélectrocatalytique du paraquat a mis en évidence qu'une faible différence de potentiel (0,5 à 1 volt) suffit à maximiser la séparation des paires électron-trou. La conductivité de l'électrolyte doit également être suffisamment élevée pour maximiser les performances épuratoires du procédé photoélectrocatalytique.

Abstract

Water contamination by organic pollutants is a worldwide issue that affects human health and ecosystems. Many organic compounds come from human related activities and are found in the environment such as pesticides, pharmaceuticals, plasticizers... Some of them are resistant to current water treatment plants and hence, new processes must be developped to avoid the deletery effects of these pollutants on the environment. Advanced oxidation processes are technologies based on the production of the hydroxyl radical OH., a powerfull oxidant able to destroy organic pollutants. Among these processes, photocatalysis is widely studied with titanium dioxide nanomaterials. The aim of this work was to optimize this photocatalytic technology by using two different approaches. The first approach consists in depositing a thin layer of photocatalyst on a innovative alveolar 3D support for a further integration into a tubular photocatalytic reactor operated under UV-C lightning. At this level, many parameters were optimized/studied : number of lamps, temperature, pollutant's concentration (paraquat, weed killer) and the mechanical stability of TiO₂/SiC foams. Finally, paraquat's by-products of degradation were identified by LC-MS and ion chromatography. On the other side, another approach was developed in order to improve the electron-hole pair separation of the photocatalytic process thanks to a small electrical bias. This electrochemical process is called photoelectrocatalysis. For this purpose, the photocatalyst must be coated on a conductive surface. In this field, TiO₂ nanotubes grown on titanium substrate by electrochemical synthesis in a fluoride media are very promising. Many parameters were thus studied in order to produce large electrodes and favor the upscaling of this technology. Photoelectrochemical properties of TiO₂ nanotubes were then studied and optimized especially concerning nanotube's length. Besides, the photoelectrocatalytic degradation of paraquat evidenced that a small applied bias (0,5 to 1 volt) is enough to ensure an optimal electron-hole separation. It was also demonstrated that the effluent conductivity has a large influence on the photoelectrochemical performances.

Type de document: Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Drogui, Patrick; Robert, Didier
Mots-clés libres: photoélectrocatalyse; TiO2; synthèse; polluant; traitement de l'eau; photoelectrocatalysis; synthesis; pollutant; water treatment
Centre: Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt: 10 mai 2018 14:34
Dernière modification: 19 juin 2018 20:52
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/6920

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