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Devenir des sous-produits de dénitrification autotrophe lors de l’épuration décentralisée des eaux usées domestiques.

Ghorbel, Leila (2017). Devenir des sous-produits de dénitrification autotrophe lors de l’épuration décentralisée des eaux usées domestiques. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'eau, 152 p.

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Résumé

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La gestion des eaux usées est généralement prise en charge par des infrastructures municipales desservies par des systèmes de collecte et de traitement. Toutefois, dès lors que la densité urbaine est faible, les habitations doivent être reliées à des systèmes décentralisés de traitement. C’est dans ce cadre que plusieurs compagnies développent et commercialisent des technologies qui répondent aux exigences environnementales prescrites par les autorités gouvernementales. Afin de répondre aux réglementations de plus en plus sévères en matière de rejet des contaminants dans les eaux usées, un procédé de dénitrification autotrophe a été récemment développé. Ce dernier vise à éliminer l’azote présent sous forme de nitrates dans les effluents de la filière de traitement, moyennant un système fonctionnant avec du soufre et du calcaire. Selon une étude réalisée sur une période d’un an à la station expérimentale de la compagnie, le procédé de dénitrification autotrophe sur soufre et calcaire favorise l’enlèvement des nitrates, permettant d’atteindre des concentrations inférieures à 5 mg NO3-N/L. Le principal inconvénient lié à la mise en place de ce procédé serait la production potentielle de sulfures lors de l’infiltration de l’effluent traité dans un champ de polissage. Agissant comme substrat inorganique oxydable et comme support bactérien dans le procédé de dénitrification autotrophe, le soufre s’oxyde en sulfates. Sous des conditions anaérobies, les sulfates peuvent être potentiellement réduits en sulfures. Pendant que les bactéries sulfato-réductrices (BSR) utilisent les sulfates comme accepteurs d’électrons, le dihydrogène ou la matière organique sont utilisés comme donneurs d’électrons. Les sulfures, ainsi générés, sont connus pour être toxiques pour l’environnement et les êtres humains, corrosifs et générateurs de mauvaises odeurs. Dans le cas de l’infiltration des eaux usées dénitrifiées dans un champ de polissage, les effets concernant les mauvaises odeurs ainsi que la toxicité éventuelle pour l’environnement et les êtres humains sont les effets probables de survenir, dépendamment de la concentration en sulfures dégagés. L’objectif général de ce projet de recherche porte sur l’étude des sous-produits générés lors du processus de dénitrification autotrophe implanté en aval d’un traitement secondaire des eaux usées en application résidentielle. Dans un premier temps, il est essentiel de vérifier s’il y a génération de sulfures lors de l’infiltration des eaux usées issues du procédé de dénitrification dans des champs de polissage. Sinon, il est primordial d’établir les conditions critiques à partir desquelles la formation de sulfures peut apparaître afin de s’assurer de l’innocuité du procédé de dénitrification développé pour le traitement des eaux usées provenant des résidences isolées. Par conséquent, les travaux réalisés au cours de ce projet de doctorat ont eu pour objectif de déterminer le risque de génération de sulfures à l’échelle laboratoire et à moyenne échelle. Son évaluation a été basée sur le suivi de plusieurs paramètres dont le pH, la température, le potentiel d’oxydo-réduction (POR), l’oxygène dissous (OD), le carbone organique dissous (COD), les sulfates (SO42-), les sulfures aqueux (H2S aq) et gazeux (H2S g). La première étape de ce projet de recherche a été de simuler, à échelle laboratoire, les conditions d’infiltration des eaux usées dans trois sols de perméabilités différentes (très perméable, perméable et peu perméable) et selon deux modes d’infiltration (saturé ou insaturé). Pour cela, la conductivité hydraulique de différents mélanges (sable/silt) a été déterminée, conduisant à la formation d’un sol très perméable (Ks = 0,028 cm/s), perméable (Ks = 0,0013 cm/s) et peu perméable (Ks = 0,00015 cm/s). Par la suite, ces sols ont été caractérisés et introduits dans des colonnes à petite échelle afin d’évaluer leurs capacités à être utilisés en tant que champ d’infiltration. Ces colonnes ont été inoculées par une microflore microbienne apte à réduire les sulfates présents dans les effluents issus d’un procédé de traitement décentralisé des eaux usées. Sur une durée de cent jours, il a été mis en évidence qu’une faible teneur en sulfures a été mesurée dans l'eau (< 0,25 mg/L) et dans l’air (< 0,15 ppm). Quelle que soit la perméabilité du sol, les eaux usées domestiques traitées par un système de dénitrification autotrophe ne semblent pas être problématiques en raison de la faible teneur en matière organique (carbone organique dissous). En effet, les eaux usées domestiques traitées par dénitrification autotrophe contiennent en moyenne près de 5 mg/L de demande biologique en oxygène (DBO5), 7 mg/L de carbone organique dissous (COD) et 100 mg/L de demande chimique en oxygène (DCO). Dans un deuxième temps, afin d'assurer une longue vie au système de traitement et de maintenir le processus de dénitrification opérationnel pour toute la période requise, les performances hydrauliques de ce dernier et la production de sulfures ont été évaluées. Pour cela, des essais ont été réalisés, à moyenne échelle, dans des réacteurs d’une capacité de 200 L moyennant deux sols de perméabilités différentes (très perméable et perméable). L'infiltration des eaux usées de dénitrification à travers ces deux sols avec un taux hydraulique continu (130 et 70 L/m2/jour pour les sols très perméable et perméable, respectivement) n'a pas conduit à la production d’importantes quantités de sulfures gazeux et/ou aqueux. En effet, durant l’année de suivi, la concentration maximale en sulfure gazeux et aqueux mesurée a été de 2,1 ppm et de 0,7 mg/L, respectivement. Il est important de rappeler que les symptômes les plus graves apparaissent à partir de concentrations dans l’air atteignant près de 100 ppm (perte de l’odorat, irritation des voies respiratoires, irritation des yeux, etc.) (Canadian Centre for Occupational Health and Safety, 2016). Selon le suivi des performances hydrauliques, aucune baisse de la capacité d’infiltration n’a été enregistrée pour le sol sablonneux (très perméable), alors qu’un phénomène de colmatage a été observé pour le sol sablo-silteux (perméable) après 37 jours. Deux facteurs ont été reconnus comme potentiellement responsables de l'apparition de ce phénomène de colmatage. Le premier serait la formation d’une couche appelée « biomat » au niveau de la surface d’infiltration. Le deuxième serait lié à la formation d’ocre ferreuse au fond du réacteur contenant le sol sablo-silteux. Finalement et étant donné les faibles teneurs en sulfures produites lors de l’infiltration des eaux usées dénitrifiées à travers un champ de polissage, il a été jugé important de déterminer les conditions critiques à partir desquelles il y a production de sulfures. L’étude de l’influence de certains paramètres expérimentaux (teneurs en sulfates et en carbone organique dissous, température) sur la production de sulfures aqueux ou gazeux a été effectuée moyennant un plan d’expériences en surface de réponses de type Box-Behnken. Les concentrations maximales enregistrées ont été de 85 ppm pour les sulfures gazeux et de 2,42 mg/L pour les sulfures aqueux. Elles ont été mesurées à une température de 25°C et avec des concentrations de 270 et 90 mg/L en sulfates et en carbone organique dissous, respectivement. Un modèle mathématique a ainsi été généré traduisant l’influence positive des paramètres choisis sur la production des sulfures aqueux. Suivant un ordre décroissant, il a été démontré que la génération des sulfures est influencée par la concentration en carbone organique dissous suivi de la concentration en sulfates et la température.

Abstract

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Usually, the management of wastewater is handled by municipal infrastructure served by collection and treatment systems. However, when the urban density is low, the dwellings must be connected to decentralized treatment systems. In this context, many companies develop and commercialize technologies that meet environmental requirements established by governmental authorities. Despite the effectiveness of the various processes developed, some technologies require continuous researches and improvements. In order to meet the more and more stringent regulations, an autotrophic denitrification process has been recently developed using sulfur and limestone to allow the removal of the nitrate initially present in the effluent. According to a study carried out over a period of one year at the experimental station of the company, the autotrophic denitrification process using sulfur and limestone allows an efficient removal of nitrate, below 5 mg NO3-N/L. The main disadvantage of the implementation of this process might be the production of sulfide during the infiltration of the denitrified effluent in a polishing field. Indeed, acting as an inorganic substrate and as bacterial support in the process of autotrophic denitrification, elemental sulfur is oxidized into sulfates. Under anaerobic conditions, the sulfates could be reduced into sulfide. While sulfate-reducing bacteria (SRB) use sulfates as electron acceptors, hydrogen or organic matter are used as electron donors. Sulfides are known to be toxic to the environment and humans, to be corrosive and to be responsible of bad odors. The aim of this research project was to study the potential production of by-products such as sulfides during the infiltration of treated wastewater emerging from a sulfur-utilizing denitrification process located downstream of a secondary treatment in a residential application. Firstly, it would be important to determine if the generation of sulfide occurs during the infiltration of denitrified wastewaters through polishing fields. Otherwise, it is essential to determine the critical conditions related to the formation of sulfide to ensure the environmental safety of the autotrophic denitrification process developed for the treatment of wastewaters emerging from isolated dwellings. The research performed during this PhD project aims to determine the risk of sulfide generation at both laboratory and medium scales. Its assessment was based on the monitoring of various parameters including pH, temperature, redox potential (ORP), dissolved oxygen (DO), dissolved organic carbon (DOC), sulfates (SO42-), dissolved (H2S aq) and gaseous (H2S g) sulfide. Firstly, the infiltration of denitrified wastewaters through three soils which have different permeabilities (highly permeable, permeable and lowly permeable) and two modes of infiltration (saturated and unsaturated) was studied at laboratory scale. The hydraulic conductivity of the different mixtures of sand and silt was determined, leading to the formation of highly permeable (Ks = 0.0280 cm/s), permeable (Ks = 0.0013 cm/s) and lowly permeable (Ks = 0.00015 cm/s) soils. Subsequently, these soils were characterized and introduced into laboratory-scale columns to assess their ability to be used as a polishing field. These columns were inoculated with sulfate-reducing bacteria able to reduce the sulfates present in the denitrified wastewaters emerging from a decentralized denitrification process. Over a period of one hundred days, the results highlighted that low sulfide contents were measured in the water (< 0.25 mg/L) and in the air (< 0.15 ppm). Whatever the permeability of the soil studied, the infiltration of denitrified domestic wastewaters did not seem to be problematic due to the low organic matter content (dissolved organic carbon) present in wastewaters. Indeed, domestic wastewaters treated using an autotrophic denitrification process contained approximately 5 mg/L of biological oxygen demand (BOD5), 7 mg/L of dissolved organic carbon (DOC) and 100 mg/L of chemical oxygen demand (COD). Secondly, to ensure a long life of the treatment system and to maintain the denitrification process operational for the required period, the hydraulic performance and the production of sulfide were evaluated. Therefore, experiments were performed onto 200-liters capacity reactors to simulate the infiltration of denitrified wastewaters through two different soils (highly permeable and permeable). The infiltration of denitrified wastewaters through these soils with a continuous hydraulic rate (130 and 70 L/m2/day for highly permeable and permeable soils, respectively) did not lead to the production of huge amounts of gaseous and/or aqueous sulfide. Indeed, the maximum concentration of gaseous and aqueous sulfide measured over a period of one year was estimated at 2.1 ppm and 0.7 mg/L, respectively. For information, the apparition of serious symptoms begins at concentrations higher than 100 ppm (loss of smell, respiratory tract irritation, eye irritation, etc.) (Canadian Centre for Occupational Health and Safety, 2016). According to the results related to the hydraulic performance, no decrease in the infiltration capacity was recorded for the sandy soil (highly permeable) over the 365 days period of the experiments, while clogging phenomenon was observed for the sandy-silty soil (permeable) after only 37 days. Two factors were identified as potentially responsible of this clogging phenomenon. The first one might be the formation of a thin layer called “biomat” in the infiltration surface. The second one might be the formation of iron ochre at the bottom of the reactor containing the sandy-silty soil (permeable soil). Because of the low levels of both gaseous and aqueous sulfides produced during the infiltration of denitrified wastewaters through a polishing field, it was important to identify the critical conditions leading to the production of sulfides. Therefore, the influence of some parameters (contents of sulfates and dissolved organic carbon, temperature) on the production of sulfides was studied using a response surface methodology (Box-Behnken design). The maximum concentrations recorded were estimated at 85 ppm and 2.42 mg/L for both gaseous and dissolved sulfides, respectively. They were measured at a room temperature (25°C) with initial concentrations of 270 mg SO42-/L and 90 mg/L of dissolved organic carbon. A mathematical model has been generated reflecting the positive influence of selected parameters on the production of dissolved sulfides. In a decreasing order, it has been shown that the generation of sulfides was firstly influenced by the concentration of dissolved organic carbon followed by the concentration of sulfates and the temperature.

Type de document: Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Blais, Jean-François
Co-directeurs de mémoire/thèse: Mercier, Guy
Mots-clés libres: traitement décentralisé; eaux usées domestiques; dénitrification autotrophe; sulfates; sulfures; colmatage; sol; decentralized treatment; domestic wastewater; autotrophic denitrification; sulfates; sulfides; clogging; soil
Centre: Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt: 24 avr. 2017 20:14
Dernière modification: 24 avr. 2017 20:14
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/5117

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