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Géochimie du molybdène, du rhénium et de l'uranium dans les sédiments de lacs du Bouclier canadien et des Appalaches.

Chappaz, Anthony (2008). Géochimie du molybdène, du rhénium et de l'uranium dans les sédiments de lacs du Bouclier canadien et des Appalaches. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'eau, 200 p.

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Résumé

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Cette recherche avait pour but de contribuer à mieux connaître la géochimie du molybdène (Mo), du rhénium (Re) et de l’uranium (U) en milieu lacustre. Les enregistrements sédimentaires de ces éléments sont utilisés par d’autres auteurs pour reconstituer les conditions environnementales aquatiques antérieures. Pour atteindre notre objectif, trois lacs acides du Bouclier canadien et un lac alcalin des Appalaches furent étudiés. Pour chacun de ces lacs, nous avons déterminé les distributions verticales du pH et des concentrations en Mo, Re, U, Fe, Mn, ΣS(-II), cations majeurs (Ca, K, Mg, Na), anions majeurs (Cl, SO4) et C organique et inorganique dissous dans les eaux interstitielles des sédiments. Les activités en 210Pb et 137Cs et les teneurs en Mo, Re, U, Fe, Mn, Al, S réduit volatilisé par acidification et en Corg ont aussi été mesurées dans des carottes de sédiment prélevées aux mêmes sites. Des échantillons de matériel diagénétique prélevés avec des plaques de Teflon insérées dans les sédiments d’un des lacs ont aussi été analysés pour plusieurs des éléments déjà mentionnés. La modélisation des profils de Mo, de Re et d’U dans les eaux interstitielles avec une équation de transport-réaction a permis de dévoiler les taux des réactions dans lesquelles sont impliqués les éléments et à identifier objectivement les couches sédimentaires dans lesquelles se produisent les réactions. La connaissance des taux de production et de consommation des éléments dans les eaux interstitielles a ensuite servi à estimer les teneurs des éléments ajoutés ou soustraits à la phase solide lors de la diagenèse précoce et, subséquemment, à reconstituer les teneurs des éléments dans les particules au moment de leur dépôt, de même que les variations chronologiques du flux de dépôt des éléments d’origine atmosphérique à l’interface eau-sédiment. La richesse de notre jeu de données géochimiques nous a enfin permis de vérifier ce que prédit la thermodynamique vis-à-vis de la précipitation dans les sédiments anoxiques de plusieurs phases minérales distinctes suggérées dans la littérature. Préalablement à ces différents traitements de données, la spéciation des éléments dans les eaux interstitielles avait été calculée à l’aide de modèles thermodynamiques et la datation des sédiments déterminée par les modèles géochronologiques courants. Nous montrons que, par rapport à la croûte terrestre, les sédiments des quatre lacs étudiés sont enrichis en Mo et Re mais ne le sont pas ou très peu en U. Par modélisation diagénétique, nous avons conclu que la plus grande proportion des enrichissements en Mo ne s’explique pas par la formation de Mo authigène mais par des apports anthropiques, lesquels proviennent essentiellement de l’atmosphère. Par contre, une proportion importante du Re s’accumule dans les sédiments suite à la fixation du Re dissous de la colonne d’eau qui diffuse à travers l’interface eau-sédiment. À 10 cm de profondeur dans les sédiments de certains lacs, le Re authigène peut représenter jusqu’à 50% et plus du Re total mesuré. Cependant, l’abondance du Re authigène dans les sédiments est insuffisante pour expliquer les enrichissements décelés, ce qui suggère que les sédiments sont aussi contaminés par des apports atmosphériques de Re. Nous démontrons que la combustion du charbon et les émissions dans l’atmosphère des fonderies furent les sources de contamination les plus probables en Mo et en Re dans les lacs étudiés. La mise en évidence que les oxyhydroxydes de Fe sont des substrats importants sur lesquels le Mo et, dans une moindre mesure, l’U s’adsorbent lorsque ces composés sont présents dans les sédiments de surface compte aussi parmi les résultats novateurs de cette recherche. Des calculs thermodynamiques de spéciation et d’état de saturation et la confrontation des prédictions découlant de ces calculs avec les profils du sulfure dissous suggèrent que le Re est consommé dans les eaux interstitielles suite à sa précipitation sous la forme ReS2(S). La formation de ce solide dans les sédiments requiert la réduction du ReVIIO4 - en ReIV(OH)4 et la présence de concentrations micro-molaires en sulfure dissous. Par ailleurs, la comparaison des rapports molaires U:Corg et U:Fe mesurés dans le matériel diagénétique à ceux mesurés dans les sédiments d’un de nos lacs, celui dont l’hypolimnion est oxygéné en permanence, et une corrélation significative entre l’U et le Corg en phase solide dans le lac des Appalaches indiquent que l’U non détritique dans les sédiments lacustres est principalement lié à la matière organique issue du bassin versant. Contrairement aux prédictions de différents auteurs, nous en sommes aussi venus à la conclusion que la précipitation dans les sédiments de solides tels que UO2(S), U3O7(S) and U3O8(S) est improbable.

Type de document: Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Gobeil, Charles
Co-directeurs de mémoire/thèse: Tessier, André
Informations complémentaires: Résumé avec symboles
Mots-clés libres: géochimie; molybdène; rhénium; uranium; lacustre; acides; alcalin; sédiments; lacs; Bouclier canadien; Appalaches
Centre: Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt: 27 nov. 2012 15:01
Dernière modification: 11 nov. 2015 21:22
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/456

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