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Mobilité et géochronologie du Pt et du Pd dans les sédiments de deux lacs du Québec.

Bérubé, Luc (2005). Mobilité et géochronologie du Pt et du Pd dans les sédiments de deux lacs du Québec. Mémoire. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Maîtrise en sciences de l'eau, 116 p.

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Résumé

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Le platine (Pt) et le palladium (Pd) font partie des composantes actives des convertisseurs catalytiques automobiles installés sur toutes les nouvelles voitures depuis 1975 au Canada et aux États-Unis et depuis les années 1990 en Europe. Ce dispositif s'avère très efficace pour réduire les émissions automobiles nocives comme les NOx, le CO et les HC. Cependant, il est maintenant reconnu que les convertisseurs catalytiques sont responsables d'une contamination en Pt et en Pd des milieux urbains et des zones à proximité de grandes autoroutes. Les connaissances actuelles sur les émissions automobiles de Pt et de Pd indiquent un risque potentiel pour l'humain et l'environnement, mais elles sont incomplètes et ne permettent pas d'en faire une évaluation éclairée. La découverte récente de la contamination en Pt et en Pd de neiges et de glaces au Groenland, à des dizaines de milliers de kilomètres de toute activité humaine significative, a initié un débat sur le transport des émissions des convertisseurs catalytiques automobiles sur de grandes distances par voie atmosphérique. Dans la présente recherche, nous avons prélevé des carottes de sédiment dans deux lacs du Bouclier canadien (Tantaré et Vose) isolés de toute source directe de contamination en vue d'établir la chronologie du dépôt atmosphérique de Pt et de Pd. Les lacs ont été sélectionnés pour simplifier l'interprétation des profils: petit lac de tête, petit rapport de surface du bassin versant sur surface du lac, pas de bouleversements majeurs au cours des 100 dernières années sur le bassin versant et faible activité benthique au site d'échantillonnage. Le lac Tantaré est situé à 40 km au nord de la ville de Québec dans une réserve écologique et le lac Vose est localisé dans le parc Aiguebelle à 25 km de la ville de Rouyn-Noranda, site de la fonderie Home (Noranda Inc.). Nous avons choisi de déterminer le Pt et le Pd par spectrométrie de masse avec plasma à couplage inductif couplée à la dilution isotopique (ICP-IDMS) puisque cette technique offre des limites de détection permettant de mesurer leur niveau naturel. Des interférences spectrales ont cependant compliqué les analyses de sédiments: l'oxyde d'hafnium sur le Pt; le cadmium et les oxydes d'yttrium et de zirconium sur le Pd. Vu l'importance de ces interférences, nous avons utilisé deux méthodes de contrôle des interférences pour attester la robustesse de nos données. Une partie de la solution de chaque échantillon de sédiment était analysée directement et les contributions des interférences au signal de l'élément d'intérêt étaient soustraites (méthode directe) tandis que l'autre partie de la solution subissait une extraction sur une résine échangeuse d'anions (méthode avec extraction) avant l'analyse ICP-IDMS. Nous avons choisi la résine Aliquat 336/C18 pour sa capacité reconnue d'enlèvement de Hf, pour son élution ne demandant qu'un petit volume d'éluant (possibilité de pré concentration de l'élément d'intérêt) et pour son potentiel d'extraire le Pd et d'enlever ses interférences dans les mêmes conditions que pour le Pt. Préalablement à l'analyse des échantillons de sédiment, tout le processus analytique des deux méthodes a été validé par des essais sur des solutions synthétiques et des matériaux de référence certifiés (BCR-723, une poussière de route et GPt-7, un sol). Nous avons constaté que la résine Aliquat 336/C18 permet d'extraire le Pt et le Pd efficacement tout en enlevant la majorité de Hf, Y et Zr. Cependant, la résine ne permet pas d'enlever le Cd qui interfère avec le dosage du Pd. La détermination de Pt dans les échantillons de sédiment par les deux méthodes de contrôle des interférences a donné des résultats semblables sans différence systématique. La concentration en Pt dans les sédiments variait entre 1,0 pmol'g-l et 14,9 pmol'g-l au lac Tantaré et entre 2,2 pmol'g-l et 10,9 pmol'g-l au lac Vose. Les profils de Pt des deux lacs montraient des tendances similaires avec une augmentation des concentrations près de la surface des sédiments. Le Pd n'a pas pu être déterminé par la méthode directe en raison de l'ampleur de l'interférence causée par Y. Par la méthode avec extraction, nous avons trouvé des concentrations en Pd augmentant vers la surface des sédiments de 5,8 à 18,5 pmol'g-l dans les trois premiers centimètres au lac Tantaré. Tous les autres échantillons de sédiment ont montré des teneurs en Pd sous la limite de détection (2,9 pmol'g-l ), probablement en raison de l'interférence causée par le Cd après extraction. Nous avons montré que la bioturbation n'a pas d'influence significative sur la distribution de nos métaux dans les sédiments des lacs Tantaré et Vose à nos sites d'échantillonnage. Pour vérifier l'influence des réactions de Pt et de Pd sur leurs profils sédimentaires, nous avons prélevé de l'eau interstitielle aux mêmes sites que les sédiments au moyen de dialyseurs et le Pt et le Pd dissous ont été déterminés par ICP-MS. La forme des profils de Pd dissous et les calculs effectués au moyen du code PROFILE ont révélé que Pd est très réactif et mobile dans les sédiments des deux lacs. La chimie de Pd y semble fortement liée à celle du fer. Nos calculs indiquent que les valeurs élevées de Pd à la surface des sédiments du lac Tantaré sont majoritairement dues aux réactions et non à une augmentation des apports anthropiques. Pour ce qui est de Pt, tous les échantillons d'eau interstitielle ont montré des concentrations en dessous de la limite de détection de 1,0 pM, ce qui a empêché une évaluation concrète de l'influence des réactions impliquant ce métal. Bien que plusieurs indices provenant de la littérature suggèrent que la diagenèse de Pt soit peu probable dans nos sédiments, l'absence de valeurs de concentrations en Pt dissous nous empêche de conclure définitivement sur le sujet. En admettant la faible mobilité du Pt dans les sédiments, nous avons reconstruit la chronologie de ses flux de dépôt atmosphérique dans nos deux lacs. fmol•cm-2•an-1 (1994) Pour nos deux lacs, les flux atmosphériques de Pt commencent à être détectable à partir du début du 20e siècle et ont augmenté continuellement jusqu'aux jours présents. Les flux atmosphériques de Pt maximaux ont été mesurés pour l'année 1994 au lac Tantaré avec une valeur de 113 fmol'cm-2'an-1 et pour l'année 2000 au lac Vose avec une valeur de 66 finol•cm-2•an-1 • Ces flux atmosphériques sont un peu supérieurs mais du même ordre de grandeur que ceux mesurés au Groenland. La contamination en Pt de l'atmosphère serait un phénomène affectant tout l'hémisphère Nord. L'évolution des flux mesurés est bien corrélée à l'évolution de la production d'éléments du groupe du platine à Sudbury en Ontario et aux États-Unis. Les émissions de l'industrie minière expliquent vraisemblablement l'augmentation des flux anthropiques avant 1975. Les flux plus élevés retrouvés au lac Tantaré après l'apparition des convertisseurs catalytiques suggèrent que le dispositif anti-pollution cause une contamination de l'atmosphère en Pt dépassant les zones urbaines.

Type de document: Mémoire
Directeur de mémoire/thèse: Tessier, André
Co-directeurs de mémoire/thèse: Gobeil, Charles
Informations complémentaires: Résumé avec symboles
Mots-clés libres: platine; palladium; contamination; sédiments
Centre: Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt: 22 oct. 2012 20:24
Dernière modification: 11 nov. 2015 14:22
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/395

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