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Piégeage industriel du dioxyde de carbone via le processus de carbonatation minérale indirecte en phase aqueuse des résidus miniers ultrabasiques: cas de la serpentinite.

Mouedhen, Ikbel (2015). Piégeage industriel du dioxyde de carbone via le processus de carbonatation minérale indirecte en phase aqueuse des résidus miniers ultrabasiques: cas de la serpentinite. Mémoire. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Maîtrise en sciences de l'eau, 173 p.

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Résumé

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Le dioxyde de carbone (CO2) est le principal gaz à effet de serre impliqué dans le phénomène de réchauffement climatique. Les larges émissions de celui-ci sont dues à l’utilisation intensive des combustibles fossiles. La science s’est orientée alors vers la recherche de méthodes efficaces permettant la réduction des émissions anthropogéniques de ce gaz. La carbonatation minérale est une solution prometteuse qui permet la capture du CO2 par des minéraux silicatés et sa stabilisation sous la forme de carbonates de magnésium ou de calcium. Ce projet de maîtrise propose aux industries une unité de traitement de leurs émissions en CO2. Il s’agit du pilotage d’un procédé de carbonatation minérale indirecte en phase aqueuse de résidus miniers ultrabasiques (serpentinite). Le gaz de la cheminée d’une cimenterie de composition variable sur l’échelle de temps horaire est impliqué dans la conduite des différents essais. La serpentinite composée d’oxydes de fer et de chrome subit d’abord une séparation gravimétrique pour en extraire la fraction magnétique. La fraction non magnétique broyée à un diamètre inférieur à 75 µm est traitée thermiquement pendant 30 min à 650°C pour l’activer par la déshydroxylation. La poudre est ensuite mise en contact avec de l’eau et le gaz de la cheminée préalablement refroidi et débarrassé du SOx. La réaction de carbonatation se produit ainsi à température ambiante en mode cuvée dans un réacteur agité. Suite à celle-ci, une filtration de la pulpe permet d’obtenir le liquide contenant du Mg2+ et du HCO3- qui sont précipités dans un autre réacteur. Le MgCO3.3H2O est par la suite décanté et récupéré par filtration. Les premières expériences ont permis de vérifier la réactivité du matériel solide traité en fonction de différentes pressions partielles du CO2 (pCO2). Pour une série de six cuvées de gaz, la meilleure efficacité d’enlèvement du CO2 est obtenue à une pCO2 de 1 bar et égale à 0,1 g.g-1 (g de CO2 traité * g de résidu-1). Le taux d’enlèvement du CO2 présent dans le gaz est de 92,7%. Le taux de lixiviation du magnésium (Mg) est de 18,6% (0.054 g de Mg lixivié * g de résidu-1). Les essais effectués avec des faibles pCO2 ont montré qu’il est possible de réduire celle-ci de 0,6 à 0,3 bar tout en gardant des rendements similaires d’enlèvement du CO2 et de lixiviation du Mg. Ceci est obtenu par l’augmentation de la fréquence de renouvellement de la phase gazeuse. La combinaison des traitements mécanique et thermique du résidu solide généré à la fin de la réaction engendre le regain quasi-total de la réactivité et favorise sa recirculation. Notamment, la phase liquide est valorisée à travers un schéma de précipitation-filtration sans diminuer le rendement du procédé. Entre autre, la magnétite générée par l’étape de séparation gravimétrique du matériel brut et les carbonates de magnésium ultra-purs produits présentent un potentiel de revente et permettent de contrebalancer le coût énergétique du procédé.

Abstract

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The increase of the atmospheric concentration of CO2 is highly contributing to global warming due to the intensive use of fossil fuels. Currently, researchers are interested in finding efficient way to reduce these anthropogenic emissions. Mineral carbonation process is one of the investigated methods for CO2 capturing. This gas can react through a series of chemical reactions with magnesium/calcium silicate rocks. This study presents a procedure to directly reduce CO2 emissions at the chimney of large emitters by indirect aqueous mineral carbonation. The reaction feasibility was tested at the pilot scale conditions. The feedstock used is rich Mg mining residues (serpentinite). Firstly, physical separation was involved for magnetic fraction removal. Then, the rock was grinded to mean size inferior than 75 μm and heated to 650°C to activate the material through deshydroxilation. Carbonation reaction experiments were carried out under batch mode at room temperature using real cement plant flue gas and open pit drainage water. After reaction, a solid liquid separation permitted to obtain a liquid containing Mg2+ and HCO3- and a partly reacted solid. This liquid phase was then lightly heated and settled to precipitate MgCO3.3H2O. The partly reacted solid and the liquid phase were returned to the reactor of carbonation. Material reactivity in an aqueous reactor was tested in different partial pressures of CO2. In one stage of the process, the highest capture efficiency is 0.1 g.g-1 (g CO2 captured per g of used residue) obtained at 1 bar. Furthermore, the relative capturing rate of CO2 is 92.7%, while the rate of Mg leaching is 18.6% (0.054 g of Mg leached per g of used residue). In lower operating partial pressures it is possible to get the same reaction efficiency at 0.6 and 0.3 bar by increasing the batch assays. The reactivity of solid generated at the end of carbonation process is greatly enhanced by mechanical and thermal treatments. In addition a treatment of filtration-precipitation is used for the water valorization. Produced magnetite and highly pure magnesium carbonate potentially has a commercial value which can improve the cost efficiency of aqueous mineral carbonation process.

Type de document: Mémoire
Directeur de mémoire/thèse: Blais, Jean-François
Co-directeurs de mémoire/thèse: Mercier, Guy
Informations complémentaires: Résumé avec symboles
Mots-clés libres: CO2; gaz de la cheminée; serpentinite; carbonatation minérale; échelle pilote; carbonate de magnésium; oxyde de fer
Centre: Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt: 09 juin 2015 21:31
Dernière modification: 25 nov. 2015 14:28
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/2673

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