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Procédé de piégeage du CO₂ industriel par carbonatation minérale de résidus miniers silicatés (serpentinite) et valorisation des sous-produits.

Pasquier, Louis-César (2014). Procédé de piégeage du CO₂ industriel par carbonatation minérale de résidus miniers silicatés (serpentinite) et valorisation des sous-produits. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de la terre, 250 p.

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Résumé

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Depuis plusieurs années, les techniques de capture et de séquestration du CO2 ont suscité un grand intérêt de la part de la communauté scientifique. Parmi elles figure la carbonatation minérale, basée sur la réaction entre le C02 et un oxyde métallique, principalement de magnésium et de calcium, afin de former des carbonates, stables et inertes. Le sud du Québec, de par son activité minière passée, possède une quantité considérable de résidus riches en Mg (20- 40% MgO) de composition proche de la serpentine. Cette étude s'intéresse à l'évaluation du potentiel de séquestration de ces matériaux pour le traitement direct d'un gaz de combustion contenant en moyenne 18% de C02, permettant d'éliminer l'étape de capture et de concentration. La réaction est réalisée en phase aqueuse, à basse température et basse pression dans un réacteur agité. Par ailleurs, afin de compenser les coûts liés aux besoins énergétiques du prétraitement du matériel (broyage et activation thermique), l'accent a été mis sur l'obtention d'un carbonate de magnésium ayant un potentiel de revente. Par conséquent, la précipitation des carbonates est réalisée hors du réacteur, offrant un produit quasi pur. L'optimisation des paramètres opératoires et le développement d'un scenario de recirculations adaptés aux différentes cinétiques de la réaction, a permis d'atteindre un taux d'enlèvement de 65% du C02 ainsi que 64% de lixiviation du Mg contenu dans le matériel solide. La précipitation des carbonates est ensuite réalisée à 40°C, à partir de la solution concentrée en C02 et Mg dissout obtenue après le contact entre le gaz et les résidus solide. Le procédé ainsi développé offre un taux de carbonatation du résidu de 0.23 (g CO2 traité / kg de résidu) soit 64% de la capacité maximale. De plus, la possible revalorisation des sous-produits permet d'offrir bilan économique favorable rendant l'implantation à grande échelle de cette technologie faisable et avantageuse. Cette thèse est composée de deux parties distinctes. La première propose la synthèse de l'étude, en présentant le contexte à travers une revue de la littérature, ainsi que l'exposé des principaux aspects fondamentaux rencontrés. Les matériels et méthodes sont également décrits, ainsi qu'un résumé des principaux résultats. Ces derniers sont présentés dans la deuxième partie de la thèse à travers trois articles scientifiques et la demande de brevet. La description des mécanismes réactionnels est proposée à travers l'article 1.. Le deuxième article décrit l'optimisation des paramètres opératoires et l'élaboration du schéma de procédé. Ces aspects sont également repris dans la demande de brevet. Enfin le troisième article propose une analyse économique qui permet d'identifier les paramètres ayant le plus d'impacts sur l'application industrielle du procédé développé.

Abstract

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For some years, scientific interest on carbon dioxide capture and sequestration technologies has increased. Among the different proposed solutions, mineraI carbonation is .based on the natural reaction between a metallic oxide contained within a mineraI and dissolved CO2 in order to form, stables and inert carbonates. Southern Quebec intense mining exploitation resulted in massive mining residues accumulations. These tailings which composition is majoritarily serpentinite are rich in Mg (20-40% MgO) and known to naturally sequester CO2. This study focused on the sequestration potential evaluation of these residues for the direct treatment of a flue gas containing 18% C02, avoiding a capture and concentration step. The reaction is realized at low temperature and low pressure in aqueous conditions in a stirred reactor. In order to counterbalance the costs related with energetic requirements for the solid preconditioning (milling and heat activation), obtaining a pure carbonate with a potential sale value was favored by realizing the precipitation in a further step. Reaction parameters optimization led to achieve 65% C02 uptake from the gas and 64% Mg leaching from the solid phase. Carbonates were then precipitated at 40°C from the resulting CO2 and Mg concentrated solution obtained after contacting the gas and the residues. The developed carbonation pro cess offers a global carbonation efficiency of 0.23 (gC02 treated / kg of residue) giving an overall efficacy of 64%. In addition, the by-products valuation allows offering a positive economical balance, which makes an industrial application of the process feasible and advantageous. This thesis is composed of two distinct parts. The first one offers the synthesis of this study. The context is described within the literature review. In addition, the major fundamentals aspects encountered are also defined. The materials and methods and the major results are presented with a summary of the major results. The second part of the thesis consists in the results presentation split in three articles and a patent application. The first paper describes the reaction mechanism encountered while the second article focuses on the optimization of the operating parameters and into the process diagram elaboration. These aspects are also presented in the patent application. Finally, the third article focuses on the economics analysis of the developed process, and discusses the parameters sensibility regarding the feasibility of an industrial application.

Type de document: Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Mercier, Guy
Co-directeurs de mémoire/thèse: Blais, Jean-François; Kentish, Sandra
Informations complémentaires: Résumé avec symboles
Mots-clés libres: carbonatation minérale; traitement des gaz industriels; séquestration du co2; valorisation de résidus miniers
Centre: Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt: 10 févr. 2015 14:16
Dernière modification: 17 mars 2016 18:13
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/2079

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