Pasquier, Louis-César (2014). Procédé de piégeage du CO₂ industriel par carbonatation minérale de résidus miniers silicatés (serpentinite) et valorisation des sous-produits. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de la terre, 250 p.
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Résumé
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Depuis plusieurs années, les techniques de capture et de séquestration du CO2 ont suscité un
grand intérêt de la part de la communauté scientifique. Parmi elles figure la carbonatation
minérale, basée sur la réaction entre le C02 et un oxyde métallique, principalement de
magnésium et de calcium, afin de former des carbonates, stables et inertes. Le sud du Québec, de
par son activité minière passée, possède une quantité considérable de résidus riches en Mg (20-
40% MgO) de composition proche de la serpentine. Cette étude s'intéresse à l'évaluation du
potentiel de séquestration de ces matériaux pour le traitement direct d'un gaz de combustion
contenant en moyenne 18% de C02, permettant d'éliminer l'étape de capture et de concentration.
La réaction est réalisée en phase aqueuse, à basse température et basse pression dans un réacteur
agité. Par ailleurs, afin de compenser les coûts liés aux besoins énergétiques du prétraitement du
matériel (broyage et activation thermique), l'accent a été mis sur l'obtention d'un carbonate de
magnésium ayant un potentiel de revente. Par conséquent, la précipitation des carbonates est
réalisée hors du réacteur, offrant un produit quasi pur. L'optimisation des paramètres opératoires
et le développement d'un scenario de recirculations adaptés aux différentes cinétiques de la
réaction, a permis d'atteindre un taux d'enlèvement de 65% du C02 ainsi que 64% de lixiviation
du Mg contenu dans le matériel solide. La précipitation des carbonates est ensuite réalisée à
40°C, à partir de la solution concentrée en C02 et Mg dissout obtenue après le contact entre le
gaz et les résidus solide.
Le procédé ainsi développé offre un taux de carbonatation du résidu de 0.23 (g CO2 traité / kg de
résidu) soit 64% de la capacité maximale. De plus, la possible revalorisation des sous-produits
permet d'offrir bilan économique favorable rendant l'implantation à grande échelle de cette
technologie faisable et avantageuse.
Cette thèse est composée de deux parties distinctes. La première propose la synthèse de l'étude,
en présentant le contexte à travers une revue de la littérature, ainsi que l'exposé des principaux
aspects fondamentaux rencontrés. Les matériels et méthodes sont également décrits, ainsi qu'un
résumé des principaux résultats. Ces derniers sont présentés dans la deuxième partie de la thèse à
travers trois articles scientifiques et la demande de brevet. La description des mécanismes
réactionnels est proposée à travers l'article 1.. Le deuxième article décrit l'optimisation des
paramètres opératoires et l'élaboration du schéma de procédé. Ces aspects sont également repris
dans la demande de brevet. Enfin le troisième article propose une analyse économique qui
permet d'identifier les paramètres ayant le plus d'impacts sur l'application industrielle du
procédé développé.
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For some years, scientific interest on carbon dioxide capture and sequestration technologies has
increased. Among the different proposed solutions, mineraI carbonation is .based on the natural
reaction between a metallic oxide contained within a mineraI and dissolved CO2 in order to form,
stables and inert carbonates. Southern Quebec intense mining exploitation resulted in massive
mining residues accumulations. These tailings which composition is majoritarily serpentinite are
rich in Mg (20-40% MgO) and known to naturally sequester CO2. This study focused on the
sequestration potential evaluation of these residues for the direct treatment of a flue gas
containing 18% C02, avoiding a capture and concentration step.
The reaction is realized at low temperature and low pressure in aqueous conditions in a stirred
reactor. In order to counterbalance the costs related with energetic requirements for the solid
preconditioning (milling and heat activation), obtaining a pure carbonate with a potential sale
value was favored by realizing the precipitation in a further step. Reaction parameters
optimization led to achieve 65% C02 uptake from the gas and 64% Mg leaching from the solid
phase. Carbonates were then precipitated at 40°C from the resulting CO2 and Mg concentrated
solution obtained after contacting the gas and the residues.
The developed carbonation pro cess offers a global carbonation efficiency of 0.23 (gC02
treated / kg of residue) giving an overall efficacy of 64%. In addition, the by-products valuation
allows offering a positive economical balance, which makes an industrial application of the
process feasible and advantageous.
This thesis is composed of two distinct parts. The first one offers the synthesis of this study. The
context is described within the literature review. In addition, the major fundamentals aspects
encountered are also defined. The materials and methods and the major results are presented with
a summary of the major results. The second part of the thesis consists in the results presentation
split in three articles and a patent application. The first paper describes the reaction mechanism
encountered while the second article focuses on the optimization of the operating parameters and
into the process diagram elaboration. These aspects are also presented in the patent application.
Finally, the third article focuses on the economics analysis of the developed process, and
discusses the parameters sensibility regarding the feasibility of an industrial application.
Type de document: | Thèse Thèse |
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Directeur de mémoire/thèse: | Mercier, Guy |
Co-directeurs de mémoire/thèse: | Blais, Jean-Françoiset Kentish, Sandra |
Informations complémentaires: | Résumé avec symboles |
Mots-clés libres: | carbonatation minérale; traitement des gaz industriels; séquestration du co2; valorisation de résidus miniers |
Centre: | Centre Eau Terre Environnement |
Date de dépôt: | 10 févr. 2015 14:16 |
Dernière modification: | 23 juill. 2024 13:07 |
URI: | https://espace.inrs.ca/id/eprint/2079 |
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