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Prétraitements physico-chimiques et biotransformation des eaux usées et des boues d'épuration: devenir des perturbateurs endocriniens (EDCs) et des composes pharmaceutiquement actifs (PhACS).

Mohapatra, Dipti Prakash (2013). Prétraitements physico-chimiques et biotransformation des eaux usées et des boues d'épuration: devenir des perturbateurs endocriniens (EDCs) et des composes pharmaceutiquement actifs (PhACS). Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'eau, 462 p.

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Résumé

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La croissance de la population et l'urbanisation ont conduit à la libération de composés perturbateurs endocriniens (EDCs) et des composés pharmaceutiquement actifs (PhACs) dans l'environnement. Ces composés sont détectés dans les eaux usées (WW) et dans des boues d'épuration (WWS) à travers le Canada. Le problème majeur avec ces composés est celui de leur détection (ng ou pg) principalement dans les milieux ayant des matrices complexes tels que les WW et les WWS. De plus, l'élimination des WW et des WWS constitue un problème global inévitable à cause de la présence des composés organiques tels que les EDCs et les PhACs. En outre, l'axe de recherche actuel met l'accent sur une approche de valeur ajoutée (VAP) plutôt que sur une approche d'élimination. En effet, au cours du traitement des WW et des WWS, une possibilité de dégradation concomitante de ces composés organiques serait envisageable et nécessite de ce fait une investigation. Ainsi, la présence des composés organiques toxiques et leur dégradation par des traitements physico-chimiques et biologiques devraient faire l'objet d'une attention particulière. Cependant, ces traitements peuvent parfois conduire à la formation des métabolites plus toxiques que les composés parents. Les problématiques soulevées par la présence des composés organiques toxiques dans les WW et les WWS, à savoir leur détection, leur mécanisme de dégradation et la formation des sous produits, nécessite une uchuche. Le bisphénol A (BPA) est un perturbateur endocrinien largement utilisé dans les industries de plastique et des pates à papier. À côté des autres sources de production, le BPA est relargué dans les systèmes aquatiques par l'intermédiaire des stations d'épuration (WWTP). Plus encore, d'autres composés pharmaceutiquement actifs, tel que la carbamazepine (CBZ) y sont détectés. La CBZ est le composé pharmaceutique le plus persistant et qui est détecté à une fréquence élevée dans les différents milieux environnementaux. Afin d'évaluer la toxicité des effluents traités et rejetés dans l'environnement, l'identification et la quantification du BPA et du CBZ dans les WW et les WWS seraient d'un intérêt majeur. Le BPA a été mesuré, dans les échantillons provenant des stations d'épuration de la communauté urbaine de la ville de Québec (Canada), avec la méthode du LC-MS/MS. Les résultats montrent que le BPA est présent à des quantités significatives (0.07 µg L-1 à 1.68 µg L- 1 dans les WW et 0.104 µg g-1 à 0.312 µg g-1 dans les WWS) dans les effluents de ces stations d'épuration. L'efficacité d'élimination du BPA dans le circuit a été de 76%. Cependant, des concentrations environementalement significatives de 0.41 µg L-1 demeurent présentes dans les effluents traités. En ce qui concerne l'analyse des CBZ dans les WW et les WWS, une méthode rapide et fiable permettant d'analyser des échantillons à haut débit pour générer de manière plus rapide les données, les détecter et les surveiller a été mise au point et valide. Le procédé ultrarapide (15s/échantillon) est basé sur l'utilisation de la désorption thermique induite par diode laser avec ionisation chimique à pression atmosphérique (LDTD-APCI) couplée à la spectrométrie de masse en tandem (MS/MS). La limite de détection de la méthode a été de 12 ng L-1 dans les WW et de 3.4 ng g-1 dans les WWS. Par ailleurs, trois méthodes d'extraction à savoir l'extraction par ultrasons (USE), l'extraction par micro ondes (MAE) et l'extraction accélérée par solvant (ASE) avec trois conditions différentes de solvant tel que le méthanol, l'acétone, et l'acétonitrile: éthyle acétate (5: 1, v/v) ont été comparées sur la base des procédures de blanc et de la méthode de récupération. En général, et comparativement à la USE et la MAE, l'ASE a montré la meilleure efficacité d'extraction avec du méthanol. En outre, la quantification de la CBZ dans les échantillons de WW et WWS a révélé la présence des contaminants dans toutes les étapes d'épuration. Plusieurs technologies de traitement incluant diverses méthodes de prétraitement, telles que l'hydrolyse, l'oxydation Fenton, l'ultra-sonication et la ferro-sonication ont été développées dans le but de dégrader le BPA et la CBZ dans les WW et WWS et pour la production de produits à valeur ajouté (VAPs) a'basé WWS. Les effets de différentes méthodes de prétraitements, comme par exemple l'hydrolyse alcaline (AH), l'hydrolyse thermique (TH), l'hydrolyse alcaline thermique (TAH), l'oxydation thermique (TO) et l'oxydation alcaline thermique (TAO), sur la solubilisation des WWS et la dégradation simultanée du BPA ont été étudiés. Les résultats indiquent que parmi les différentes méthodes de prétraitements AH, TH et TAH, cette dernière a amélioré de façon significative la solubilisation des WWS (41.6% de solide en suspension (SS), 70.7% de solides en suspension volatile (VSS) et de 48.5% de demande chimique en oxygène (COD» avec une dégradation élevée de 38.4% de BPA. La solubilisation des SS, des VSS et des COD s'est avérée basse dans les prétraitements TO et TAO, comparativement au prétraitement TAH. Cependant, en raison des processus d'oxydation, une dégradation plus élevée de BPA (75.0% et 78.9%) a été observe respectivement dans les procédés de prétraitements TO et TAO. Parmi les autres méthodes de prétraitement, à savoir l'ultra- sonication (US), l'oxydation Fenton (FO) et la ferro-sonication (FS), une solubilisation élevée (39.7%, 51.2%, 64.5% et 17.6%), respectivement pour les SS, VSS, COD et du carbone organique soluble (SOC), a été observe pendant les processus de prétraitement de ferro- sonication durant 180 minutes résultant ainsi à une forte dégradation de 82.7% de BPA. Pour ce qui est de la CBZ, parmi les diverses méthodes de prétraitement utilisées (US, FO et FS), une hausse de la demande chimique en oxygène soluble (SCOD) et du carbone organique soluble (SOC) correspondant respectivement à une augmentation de 63 à 86% et 21 à 34% a été observe pendant les processus de prétraitement au FO. Ce processus a permis d'obtenir un fort taux de rabattement du CBZ dans les WW (84 à 100%). Par ailleurs, ce travail a conduit à une investigation de la dégradation photocatalytique de la CBZ présent dans les WW avec de nanoparticules de Ti02 et ZnO. L'utilisation des nanoparticules de Ti02 et ZnO, a permis respectivement une dégradation de 100% et 92% de la CBZ dans les eaux usées pendant une période d'irradiation de 120 min. Ceci pourrait être attribué à la dégradation oxydative de la CBZ par le Ti02 et le ZnO en tant qu'une bande directe d'excitation des semi-conduits résultant en une séparation des trous électroniques. De plus, l'identification des différents sous-produits formés durant les prétraitements de US, FO et FS pour la dégradation du BPA des WWS et de la CBZ des eaux usées a été analysée. Des sous-produits similaires ont été observés dans tous les trois processus d'oxydation avancés (AOPs). La formation des sous produits à savoir le 3-hydroxybisphenol A, l'hydroquinone et la 4- hydroxyacetophenone, a été rendue possible par les réactions des radicaux d'OH• avec le BPA, l'époxycarbamazepine et l'hydroxycarbamazepine pendant la dégradation de la CBZ. En outre, l'activité oestrogénique des échantillons prétraités aux US, FO et FS avec la CBZ et ses sous produits a été mesurée avec la méthode du Yeast Estrogen Screen (YES). Les résultats issus du YES test indiquent qu'aucun échantillon prétraité ne montre une activité oestrogénique. De plus, la dégradation du BPA par des enzymes laccases produits par Sinorhizobium meliloti dans les boues brutes et prétraitées a aussi été déterminée. Le résultat indique une forte activité des laccases (230.9 U L-1) dans les boues prétraitées au TAH résultant de la dégradation du BPA (21.9%). Ceci suggère une dégradation biologique concomitante du BPA. Parmi les méthodes de prétraitement du WWS aux US, FO et FS, une forte activité de la laccase (207.9 U L-1) a été observée dans les boues ayant subit un prétraitement à la ferro-sonication pendant 180 minutes résultant à une hausse du taux de rabattement du BPA de 16.2%. Dans une autre mesure, l'application du modèle de surface de réponse dans la prédiction et l'optimisation de la ferro-sonication et l'ozonation partielle de prétraitement de la dégradation du BPA à partir du WWS a été analysée. Ce processus d'optimisation a permis de conclure qu'une dégradation maximum de BPA correspondant à 88% pourrait être obtenue avec 163 minutes de temps d'ultrasonication, une concentration de 2.71 mg L-1 FeS04, et un pH de 2.81 avec 22 g L-1 de concentration de solides en suspension (SS). Pour ce qui est du processus d'ozonation, les conditions optimales pour une dégradation de 100% du BPA ont été de: 24 g L-1 SS, pour un pH de 6.23 avec une dose d'ozone de 26.1 mg g-1 SS pour un temps d'ozonation de 16.5 minutes. De plus, l'effet de la ferro-sonication (FS) et de l'ozonation partielle (OZ) dans les conditions optimales de la rhéologie du WWS a été étudié. De tous les modèles rhéologiques étudiés, la loi de puissance a été la plus marquée avec une confiance d'ajustement de 90% à 97% en décrivant la rhéologie des boues brutes et prétraitées. Les résultats issus de cette expérimentation montrent aussi une réduction de la viscosité et de la taille de particules en combinaison avec une hausse de la dégradation du BPA de WWS. Ainsi, d'une part, le prétraitement des WW et des WWS suivi d'une valeur ajoutée (prétraitement physico-chimique combiné avec un traitement biologique) indique une diminution significative de la concentration du BPA et de la CBZ. D'autre part, la méthode développée pour l'analyse des CBZ dans les WW et dans les WWS par la technique du LDTD/APCI-MS/MS pourrait être appliquée pour l'analyse à haut débit d'une grande variété de composés organiques dans les WW et dans les WWS ceci sans faire appel aux solvants (c.à.d. pas de phase mobile) pendant la quantification, respectant les principes de la chimie verte.

Type de document: Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Brar, Satinder Kaur
Co-directeurs de mémoire/thèse: Tyagi, Rajeshwar D.
Informations complémentaires: Résumé avec symboles
Mots-clés libres: physico-chimie; biotransformation; eaux usées; boues d'épuration; EDCs; PhACS; bisphénol A; métaux lourds; rhéologie; thermodynamique; carbamazepine; oxydation
Centre: Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt: 13 janv. 2014 19:11
Dernière modification: 24 nov. 2015 21:18
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/1695

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