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Synthèse de nanotubes de carbone alignés verticalement par PECVD et étude de leurs propriétés d’émission à effet de champ en configuration de structures hiérarchiques.

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Gautier, Loïck-Alexandre (2016). Synthèse de nanotubes de carbone alignés verticalement par PECVD et étude de leurs propriétés d’émission à effet de champ en configuration de structures hiérarchiques. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, 152 p.

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Résumé

Dans cette thèse, des nanotubes de carbone multi paroi (NTCMPs) alignés verticalement ont été synthétisés par dépôt chimique en phase vapeur assisté par plasma (PECVD) et utilisés dans des dispositifs d’émission par effet de champ (EEC). La première étape de cette thèse a consisté à mettre en opération un système de synthèse de NTCMPs par PECVD et à déterminer les paramètres permettant d’obtenir des croissances de NTCMPs alignés verticalement sur des substrats de silicium. L’impact de la quantité de catalyseur, de la température de synthèse, de la pression de dépôt et de la puissance plasma ont été étudié. En faisant varier la température de dépôt, il a été possible de faire croître des NTCMPs de différentes longueurs. Les différentes croissances obtenues ont été caractérisées par microscopie électronique à balayage, par microscopie électronique à transmission et par spectroscopie Raman. Les échantillons de NTCMPs ont été intégrés en dispositifs d’EEC et leurs propriétés caractérisés dans un système de mesure d’EEC spécialement monté dans notre laboratoire. Il a donc été possible de déterminer l’impact de la longueur des NTCMPs sur les propriétés d’EEC des dispositifs fabriqués et ainsi d’obtenir un point de référence. Par la suite, deux approches d’optimisation ont été testées pour améliorer les propriétés d’EEC de nos dispositifs à base de NTCMPs. La première a consisté à changer la morphologie du substrat par une approche par traitement chimique permettant d’obtenir des pyramides à la surface des substrats de silicium. La croissance de NTCMPs sur ces surfaces texturées a permis d’obtenir des dispositifs structurés hiérarchiquement. La seconde approche utilise une décoration des NTCMPs par des nanoparticules (NPs) métalliques d’Au. Pour réaliser les dispositifs et déposer les nanoparticules d’Au, une approche physique utilisant un système d’ablation laser pulsé a été utilisée. Grâce à cette approche innovante, des nanoparticules métalliques avec des tailles entre 2 et 4.5 nm ont été déposées sur les NTCMPs. La caractérisation des échantillons a permis de mettre en évidence l’impact de cette décoration sur les propriétés d’émission électronique de nos dispositifs sous l’effet d’un champ électrique. Grâce à ces deux approches d’optimisation, les propriétés d’EEC de nos dispositifs ont été améliorées. En effet le champ seuil nécessaire à l’extraction a pu être diminué et la densité de courant extraite grandement augmentée.In this thesis, vertically aligned multi walled carbon nanotubes (MWCNTs) were synthesized by using an optimized plasma enhanced chemical vapor deposition (PECVD) process. The synthesized MWCNTs were integrated into Field Electron Emission (FEE) and their FEE properties systematically investigated as a function of the MWCNTs morphological properties. The first part of this work focused on setting up a PECVD reactor for the synthesis of MWCNTs with the aim to identify the optimal growth parameters needed to align them vertically onto silicon substrate. To this end, we have studied the effect of various PECVD growth parameters, including the amount of the catalyst to be used, the substrate temperature, the gas pressure in the PECVD reactor and the RF plasma power density. In particular, the variation of the synthesis temperature was found to be effective in controlling the length of the MWCNTs. The obtained MWCNTs were systematically characterized using scanning electron microscopy, transmission electron microscopy and Raman spectroscopy techniques. The PECVD grown MWCNTs were systematically integrated into field electron emission (FEE) devices and their FEE properties studied as a function of the MWCNTs morphological and/or hierarchical characteristics. These FEE measurements were carried out on a system especially built for this purpose in our laboratory. It was then possible to assess the effect of the MWCNTs length on the FEE properties of our MWCNTs based devices and establish a reference measurement. Thereafter, two original approaches were developed in order to enhance the FEE properties of the MWCNTs. The first one consisted in changing the morphology of the underlying substrate by using chemical treatment to form micropyramids with controlled dimensions onto the Si surface. The growth of MWCNTs on those micro-pyramidized substrates allowed us to obtain a hierarchical structure which was shown to impact significantly the FEE properties of the MWCNTs. The second approach consisted of Au nanoparticles decoration of the MWCNTs by means of a pulsed laser deposition process. By varying the number of laser pulses, nanoparticles with different sizes ranging from 2 to 4.5 nm were deposited on the MWCNTs, leading to another sort of hierarchical nanostructures. The effect of the Au-NPs size on the FEE properties of the MWCNTs was studied. Both hierarchical approaches developed in the course of this work were shown to enhance greatly the FEE properties of our PECVD-grown MWCNTs emitters. Indeed, the field needed to extract electron from our sample was reduced to values as low as 1.4 V/μm, while significantly increasing the current density to values as high as 3.5 mA/cm² at an applied electrical field of only 3 V/μm.

Type de document: Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse: El Khakani, My Ali
Mots-clés libres: nanotubes de carbone; PECVD; propriétés d’émission; effet de champ; structures hiérarchiques
Centre: Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt: 20 oct. 2016 19:53
Dernière modification: 28 sept. 2020 13:59
URI: https://espace.inrs.ca/id/eprint/4787

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