Diagenèse, chronologie et origine du plomb dans les sédiments de lacs du bouclier canadien.

Gallon, Céline (2005). Diagenèse, chronologie et origine du plomb dans les sédiments de lacs du bouclier canadien. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'eau, 203 p.

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Résumé

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Les rapports isotopiques du plomb stable, les concentrations du plomb et de treize hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) , ainsi que plusieurs variables géochimiques ont été mesurés dans des carottes de sédiment datées (2lOPb, l37Cs) provenant de cinq lacs de tête, situés sur le bouclier canadien, dans des bassins versant inhabités par l'homme et non perturbés. Les seules sources de contamination pour ces lacs sont via l'atmosphère. Quatre d'entre eux sont localisés sur un axe Ouest-Est, qui inclut une fonderie de cuivre opérant à Rouyn-Noranda (Qc, Canada) : les lacs Despériers, Vose, Carpe et N56 (respectivement à 10 km SO, 25 km E, 150 km E et 300 km E de Rouyn-Noranda). Un cinquième lac (Tantaré) se trouve quant à lui à proximité d'un centre urbain majeur (Québec, Qc, Canada). À ces sites, outre les sédiments, les eaux surnageantes et interstitielles ont été prélevées par dialyse in situ à des fins d'analyse de plusieurs constituants, incluant le Pb. Les profils de plomb dissous montrent les signes d'une remobilisation de ce métal suivant sa déposition et d'une perte vers l'eau surnageante. Quant aux calculs de spéciation, ils indiquent que le plomb dissous dans les eaux interstitielles se trouve majoritairement sous la forme de complexes avec la matière organique naturelle. L'équation unidimensionnelle de conservation de masse qui tient compte des effets de la diffusion moléculaire, de la bioturbation, de la bioirrigation et des réactions impliquant le Pb dissous, a été résolue en supposant qu'il se trouve à l'état stationnaire. C'est ainsi qu'à été mise en évidence, dans le haut de la colonne sédimentaire, une zone de production où le Pb est mobilisé, vraisemblablement par la dissolution réductive d'oxyhydroxydes de fer. Plus bas le métal est exclu de la phase liquide dans une zone de consommation, ceci par la précipitation de sulfures de plomb ou la co-précipitation et/ou adsorption avec des sulfures de fer. On note, toutefois, que la redistribution du plomb solide, suivant son dépôt au sein de la colonne sédimentaire, est négligeable. Les profils de Pb dans la phase solide représentent donc assez fidèlement les variations historiques de dépôt de ce métal. Dans les sédiments, l'analyse des rapports isotopiques 206PbP/204Pb, 206Pb/207Pb et 206Pb/208Pb a été combinée au Pb total dans des équations de balance de masse, afin de déterminer la contribution de diverses sources de Pb au cours des 150 dernières années. Elle révèle la présence de deux types distincts de Pb anthropique dans chacun des lacs. Les lacs Despériers, Vose et Carpe présentent des types de plomb similaires. L'un montre une signature isotopique de Pb semblable à celle du minerai traité par la fonderie opérant à Rouyn-Noranda (206Pb/207Pb ~ 0.99 ; 206Pb/208Pb ~ 0.425). Ce type de plomb présente des flux maximums vers 1980, dont la chronologie est en accord avec l'historique des émissions de Pb de la fonderie et des quantités de minerai traité. La diminution importante de ces flux au cours des 25 dernières années indique l'efficacité des mesures prises pour réduire les émissions de métal par la fonderie. Quant au second type de Pb anthropique (206Pb/207Pb ~ 1.30 ; 206Pb/208Pb ~ 0.510), il domine le début du 20ème siècle. Sa signature suggère une combinaison de diverses sources, incluant la combustion de charbon Nord Américain. Ainsi, l'influence de la fonderie a pu être détectée jusqu'à 150 km de distance, mais pas à 300 km. La quantité totale de Pb émis depuis le début de ses opérations s'élèverait à ~ 88,000 t, un chiffre qui représente ~ 29% de la quantité émise par la combustion d'essence au plomb au Canada. Sur cette quantité, nous avons estimé qu'entre 19% et 36% se serait déposé dans un rayon de 150 km, le reste ayant été transporté sur de plus longues distances. Par ailleurs, l'influence de la fonderie n'est pas observée dans les lacs N56 et Tantaré. Les données de Pb isotopique y suggèrent un type de Pb anthropique prépondérant (206Pb/207Pb ~ 1.18 ; 206Pb/208Pb ~ 0.481) provenant principalement de la combustion d'essence au Pb, et dans une moindre mesure de sources industrielles. Les flux sont maximums dans les années 1970-1980. Un autre type de plomb, moins important (206Pb/207Pb ~ 1.22 ; 206Pb/208Pb ~ 0.495) provient sans doute de la combustion de charbon. Au lac Tantaré, les flux, maximum vers 1950, suivent l'historique de la consommation de charbon au Canada. Ils sont corrélés avec la distribution temporelle de HAP provenant de cette activité et enregistrée dans les sédiments. Sur la base de différences significatives entre les ratios isotopiques de Pb atmosphérique canadien et américain à l'époque où le Pb provenait essentiellement de la combustion de l'essence, nous avons déterminé la contribution relative de ces deux pays au dépôt de Pb total à environ 50% dans les deux lacs.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Tessier, André
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Gobeil, Charles
Informations complémentaires:	Résumé avec symboles
Mots-clés libres:	plomb; sédiments; isotope; lacs; bouclier canadien
Centre:	Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt:	21 nov. 2012 20:56
Dernière modification:	23 juill. 2024 15:11
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/406

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