Engineering the dielectric environment of transition metal dichalcogenides.

Shagar, Mostafa (2026). Engineering the dielectric environment of transition metal dichalcogenides. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, 143 p.

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Résumé

Les dichalcogénures de métaux de transition (TMD), caractérisés par des liaisons intercalaires faibles et des liaisons intracouches fortes permettant d'exfolier une couche bidimensionnelle jusqu'à obtenir une monocouche, constituent des matériaux très prometteurs en raison de leur faible dimensionnalité et de leurs propriétés hautement modulables. Dans ce travail, nous explorons de nouvelles façons de modifier leurs propriétés fondamentales en modifiant l'environnement électromagnétique dans lequel les TMD évoluent. J'ai notamment utilisé trois approches différentes. Tout d'abord, dans le MoS2 bicouche, en utilisant des monocouches auto-assemblées hautement polaires, j'ai obtenu des branches d'excitons intercouches hybrides à division de Stark sans polarisation, avec une division de 36 meV. J'ai également observé une forte modulation de la division spin-orbite lors de l'hybridation de la bicouche avec l'auto-assemblage. Je présente ainsi des états d'excitons intercouches à division hautement non linéaires avec des propriétés spin-orbite modifiées. J'étudie également les propriétés électroniques du MoTe2, un TMD unique en raison de sa polycristallinité présentant deux phases cristallines stables, la phase semi-conductrice 2H et la phase semi-métallique 1T’. À l'aide de mesures optoélectroniques résolues en température, je mets en évidence que, pour les dispositifs 2H, un fort effet de photogating est présent à T > 310 K, ce qui ouvre de nombreuses perspectives pour l'ingénierie de la tension de seuil et les dispositifs optoélectroniques avancés. Enfin, nous développons une métasurface plasmonique afin de mesurer directement le phonon actif infrarouge par spectroscopie térahertz, offrant ainsi la première mesure directe du phonon E’ dans le WSe2, et nous travaillons à l’extension de cette plateforme à divers TMD. Toutes ces approches constituent des méthodes distinctes pour ajuster les propriétés intrinsèques de ces matériaux en couches minces en exploitant leur haute sensibilité à leur environnement diélectrique local, et fournissent des plateformes pour des investigations plus approfondies sur leurs propriétés.



Transition metal dichalcogenides (TMDs) defined by their weak interlayer bonding and strong intralayer bonding allowing for a two dimensional layer to be exfoliated down to a monolayer are very promising materials due to their low dimensionality and highly tunable properties. In this work, we explore novel ways to engineer their fundamental properties by changing the electromagnetic environment wherein TMDs operate. In particular, I used three different approaches. First, in bilayer MoS2, utilising highly polar self-assembled monolayers, achieving bias-free hybrid Stark split interlayer exciton branches with a splitting of 36 meV. Also observing a large modulation of the spin-orbit splitting upon hybridization of the bilayer with the self-assembly. Thus, I present highly non-linear split interlayer exciton states with modified spin-orbit properties. I also investigate the electronic properties of MoTe2 , a unique TMD due to its polycrystallinity having two stable crystal phases, the semiconducting 2H and the semimetallic 1T’. By using temperature resolved optoelectronic measurements, I uncover that for the 2H devices, there is a strong photogating effect present at T>310K which open up plenty of avenues for threshold voltage engineering and advanced optoelectronic devices. Finally, we develop a plasmonic metasurface in order to directly measure the infrared active phonon with terahertz spectroscopy, in doing so offering the first direct measurement of the E’ phonon in WSe2 and work on expanding the platform to various different TMDs. These all act as different methods to tune the intrinsic properties of these thin layered materials using their high sensitivity to their local dielectric environment and providing platforms for further investigations into their properties.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Orgiu, Emmanuele
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Razzari, Lucas
Mots-clés libres:	DMT ; matériaux 2D, hétérostructures de Van der Waals ; excitoniques, monocouches auto-assemblées ; photodétecteurs ; polaritons phononiques ; métasurfaces ; interaction lumière-matière, ; TMDs ; 2D Materials ; Van der Waals heterostructures ; Excitonics ; Self-assembled monolayers ; Photosensors ; Phonon polaritons ; Metasurfaces ; Light-matter Interaction
Centre:	Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt:	03 nov. 2026 19:26
Dernière modification:	03 nov. 2026 19:26
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/17798

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