Ultrafast carrier dynamics in quantum materials probed by time- and angle-resolved photoemission spectroscopy.

Jabed, Akib (2026). Ultrafast carrier dynamics in quantum materials probed by time- and angle-resolved photoemission spectroscopy. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, 210 p.

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Résumé

Cette thèse présente des études de dynamiques électroniques ultrarapides résolues en moment dans les matériaux quantiques. Les processus de diffusion des électrons, tels que les interactions électron–électron et électron–phonon, sont à l’origine des propriétés électroniques, optiques et magnétiques macroscopiques des matériaux. De plus, les caractéristiques des structures de bandes électroniques de ces matériaux sont intimement liées à ces mécanismes de diffusion : il est donc nécessaire de disposer de sondes expérimentales offrant de très hautes résolutions en énergie et en moment pour les explorer complètement. Dans ce travail, nous utilisons la spectroscopie de photoémission résolue en angle et en temps (TR-ARPES), la technique la plus performante pour accéder aux dynamiques électroniques induites par la lumière et les suivre avec une résolution exceptionnelle en énergie, en moment et en temps.

Au laboratoire ALLS, nous avons concentré notre étude sur Bi2Te3, un isolant topologique tri-dimensionnel prototypique. En combinant une sonde à basse énergie (6 eV) et une excitation pompe dans l’infrarouge moyen (300 meV), nous avons apporté la première preuve expérimentale que les modifications de la structure de bandes du bulk induites par la température modulent les canaux de diffusion électron–phonon. De manière surprenante, nous montrons qu’un déplacement de seulement 15 meV du minimum de la bande de conduction inoccupée a un fort impact sur les processus de diffusion électronique au sein de l’état de surface topologique, qui est pertinent technologiquement. Nous observons également une accumulation de porteurs en bas de la bande de conduction à basse température, ce qui est dû à la réduction de l’espace de phase associé à la diffusion inter-vallées.

Au laboratoire CELIA, en utilisant une sonde dans l’extrême ultraviolet (XUV) à 21,6 eV à polarisation ajustable et une excitation pompe à 1,2 eV couplées à un time-of-fight momentum microscope, nous avons mené deux études distinctes. Premièrement, nous avons étudié le rôle des états in-gap (états de défauts) de SnS2. Nos résultats révèlent que contrairement aux semiconducteurs de type n conventionnels, les états de défauts de type donneur induisent une déplacement vers le bas des bandes proches de la surface. Ces états in-gap permettent de peupler la bande de conduction après excitation dans le gap, ce qui conduit à de longues durées de vie de porteurs. Nous observons également un effet de photovoltage de surface prononcé lors de l’excitation, qui résulte de la courbure préexistante de bandes. Deuxièmement, nous avons examiné le composé à onde de densité de charge (CDW) 1T-TiSe2, dont la température de transition est inférieure à 200 K. Malgré un débat de longue date concernant l’origine des fluctuations CDW (couplage électron–phonon ou corrélations excitoniques), notre étude démontre que des fluctuations cohérentes de la CDW persistent au-dessus de la température de transition et sont dominées par les interactions électron–phonon.

Dans leur ensemble, ces résultats approfondissent notre compréhension de la manière dont les porteurs, les défauts et les modes collectifs façonnent les propriétés macroscopiques des matériaux quantiques. Ce travail établit une base solide vers le contrôle et l’ingénierie des états électroniques dans les dispositifs quantiques, spintroniques, électroniques et optoélectroniques de nouvelle génération.



This thesis presents momentum-resolved studies of ultrafast electron dynamics in quantum materials. Electron scattering processes, such as electron-electron and electron-phonon scattering, underlie the macroscopic electronic, optical, and magnetic properties of materials. Furthermore, the details of the electronic band structure are intimately related to these scattering properties. Therefore, experimental probes with high energy and momentum resolutions are necessary for a comprehensive exploration of materials. In this study, we leverage time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (TR-ARPES), the most powerful technique for accessing and tracking light-induced electron dynamics with exquisite energy, momentum, and temporal resolutions.

At ALLS Laboratory, we focused our study on Bi2Te3, a prototypical 3D topological insulator. By employing a low-photon-energy probe (6 eV) and mid-infrared pump excitation (300 meV), we provided the first experimental evidence that temperature-induced modifications of the bulk band structure modulate electron-phonon scattering channels. Surprisingly, we show that even a 15 meV shift of the minimum of the unoccupied conduction band has a dramatic impact on electron scattering processes within the technologically relevant topological surface state. Furthermore, we observe an accumulation of carriers at the bottom of the conduction band at low temperature due to the reduction of the intervalley scattering phase space.

At the CELIA laboratory, using a polarization-tunable 21.6 eV extreme ultraviolet (XUV) probe and 1.2 eV pump coupled to a time-of-flight momentum microscope, we conducted two studies. First, we investigated the role of in-gap states in SnS2. Our results reveal that, unlike conventional n-type semiconductors, donor-type defect states induce downward band bending near the sur-face. These in-gap states enable conduction band population through below-bandgap excitation, resulting in long carrier lifetimes. We further observe a pronounced surface photovoltage effect upon pumping due to the pre-existing band bending. Second, we examined the charge density wave (CDW) compound 1T-TiSe2, which has a transition temperature below 200 K. Despite long-standing debate regarding whether CDW fluctuations are driven by electron-phonon coupling or excitonic correlations, our study demonstrates that coherent CDW fluctuations persist above the transition temperature and are dominated by electron-phonon interactions.

Collectively, these results advance our understanding of how carriers, defects, and collective modes shape the macroscopic properties of quantum materials. This work establishes a foundation for controlling and engineering electronic states in next-generation quantum, spintronic, electronic, and optoelectronic devices.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Boschini, Fabioet Mairesse, Yann
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Beaulieu, Samuel
Mots-clés libres:	matériaux quantiques ; dynamique ultrarapide ; TR-ARPES ; isolants topologiques ; TMDCs ; SnS2 ; TiSe2 ; onde de densité de charge ; photovoltage de surface ; états de défauts ; quantum materials ; Ultrafast dynamics ; TR-ARPES ; topological insulators ; TMDCs ; SnS2 ; TiSe2 ; charge density wave ; surface photovoltage ; defect states
Centre:	Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt:	03 nov. 2026 16:59
Dernière modification:	03 nov. 2026 16:59
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/17794

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