Improving the power factor of thermoelectric materials by polymer-polymer blending.

Paulik, Marc Daniel (2025). Improving the power factor of thermoelectric materials by polymer-polymer blending. Mémoire. Québec, Munich, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique ; Munich University of Applied Sciences, Maitrise en sciences de l'énergie et des matériaux, 68 p.

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Résumé

Dans le contexte de l’augmentation des déchets électroniques et de la dissipation d’énergie dans tous les types de processus de conversion énergétique [1], les générateurs thermoélectriques (TEG) offrent une solution durable en convertissant la chaleur résiduelle en énergie électrique utilisable. On estime que plus de 60% de l’énergie produite dans les centrales électriques et les automobiles est perdue sous forme de chaleur résiduelle. [2, 3] Alors que les matériaux TEG inorganiques, tels que Bi2Te3, PbTe, SiGe ou FeSi2, présentent une efficacité thermoélectrique élevée, avec des chiffres de mérite (zT ) proches de 1 [4, 5] à température ambiante et des facteurs de puissance allant jusqu’à 10,000 µWm−1K−2 [2, 4], ils dépendent d’éléments rares et toxiques tels que Te, Bi et Pb, et nécessitent des températures de traitement élevées, ce qui limite leur évolutivité et leur durabilité environnementale. [4, 6, 7] Les générateurs thermoélectriques organiques (OTEG), en revanche, sont composés d’éléments abondants et non toxiques, offrent une flexibilité mécanique et bénéficient d’une faible conductivité thermique intrinsèque (généralement < 1 Wm−1K−1 [8]), ce qui accroît leurs performances thermoélectriques. [3] Néanmoins, ils restent limités par des paramètres de performance inférieurs, tels que des valeurs de zT autour de 0.4 et des facteurs de puissance typiques entre 100 et 3000 µWm−1K−2 [9]. Cette thèse étudie une approche de dopage par mélange pour améliorer la performance thermoélectrique du polymère de type p poly(3-hexylthiophène) (P3HT) en utilisant le nouveau polymère de type n poly(3,7-dihydrobenzo[1,2-b :4,5-b’]difuran-2,6-dione) (PBDF), étant donné que les deux polymères présentent un bon alignement de leurs orbitales moléculaires respectives. [10–12] La conductivité électrique, le coefficient Seebeck et le facteur de puissance ont été mesurés pour différents pourcentages de poids de PBDF à l’aide de configurations de test personnalisées. Les résultats montrent une amélioration du facteur de puissance de plus de quatre ordres de grandeur, de 2.0 · 10−6 à 0.06 µWm−1K−2, à 25 wt% PBDF dans les films coulés, principalement en raison d’une augmentation de la conductivité électrique de 2.0 · 10−7 à 1.1 S/cm, tout en maintenant un coefficient Seebeck stable autour de 22 µV/K, avec une valeur exceptionnellement élevée de 160.6 µV/K à 1 wt% PBDF. On a constaté que le type de porteur de charge du mélange passait du type p au type n entre 5 et 10 wt% de PBDF, où il reste de type n. L’analyse des transistors à effet de champ (FET) a confirmé l’amélioration de la mobilité linéaire à 1 wt% de PBDF, avec des valeurs augmentant jusqu’à un facteur 10 par rapport au P3HT pur, ce qui indique un dopage efficace sans conversion vers un transport de type n. Des défis de fabrication tels que la solubilité du PBDF et l’homogénéité du film ont été identifiés, avec des recommandations pour des stratégies de revêtement optimisées la sélection des solvants et les conditions de traitement.


In the context of increasing electronic waste and energy dissipation in all types of energy conversion processes [1], thermoelectric generators (TEGs) offer a sustainable solution by converting waste heat into usable electrical energy. It is estimated that more than 60% of the energy generated in power plants and automobiles is lost in form of waste heat. [2, 3] While inorganic TEG materials, such as Bi2Te3, PbTe, SiGe or FeSi2, exhibit high thermoelectric efficiency, with figures of merit (zT ) approaching 1 [4, 5] at room temperature and power factors up to 10,000 µWm−1K−2 [2, 4], they rely on scarce and toxic elements such as Te, Bi, and Pb, and require high processing temperatures, limiting their scalability and environ-mental sustainability. [4, 6, 7] Organic thermoelectric generators (OTEGs), in contrast, are composed of abundant, non-toxic elements, offer mechanical flexibility, and benefit from low intrinsic thermal conductivity (typically < 1 Wm−1K−1 [8]), which boosts their thermoelectric performance. [3] Nevertheless, they remain limited by lower performance metrics, such as zT values around 0.4 and typical power factors between 100 and 3000 µWm−1K−2 [9]. This thesis investigates a doping-by-blending approach to enhance the thermoelectric performance of the p-type polymer poly(3-hexylthiophene) (P3HT) using the novel n-type polymer poly(3,7-dihydrobenzo[1,2-b:4,5-b’]difuran-2,6-dione) (PBDF), as both polymers exhibit a good alignment of their respective molecular orbitals. [10–12] Electrical conductivity, See-beck coefficient, and power factor were measured for various PBDF weight percentages using customized test setups. The results show a power factor improvement by over four orders of magnitude, from 2.0·10−6 to 0.06 µWm−1K−2, at 25 wt% PBDF in drop-casted films, primarily due to an increase in electrical conductivity from 2.0·10−7 to 1.1 S/cm, while maintaining a stable Seebeck coefficient around 22 µV/K, with an exceptionally high value of 160.6 µV/K at 1 wt% PBDF. The charge carrier type of the blend was found to transition from p- to n-type between 5 and 10 wt% PBDF, from where on it remains n-type.

Field-effect transistor (FET) analysis confirmed enhanced linear mobility at 1 wt% PBDF, with values increasing by up to a factor of 10 compared to pure P3HT, further indicating effective doping without conversion to n-type transport. Fabrication challenges such as PBDF solubility and film homogeneity, both for spin-coating and drop-casting, were identified, with recommendations for optimized coating strategies, solvent selection, and processing conditions.

Type de document:	Thèse Mémoire
Directeur de mémoire/thèse:	Orgiu, Emanuele
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Schwager, Martina
Mots-clés libres:	-
Centre:	Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt:	01 mai 2026 19:27
Dernière modification:	01 mai 2026 19:27
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/17157

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