Toward accurate photoluminescence nanothermometry using rare-earth doped nanoparticles for biomedical applications.

Liu, Miao (2025). Toward accurate photoluminescence nanothermometry using rare-earth doped nanoparticles for biomedical applications. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, 144 p.

Prévisualisation

PDF - Version publiée Télécharger (7MB) | Prévisualisation

Résumé

La température influence tous les aspects de notre vie, en particulier à notre époque. La mesure de la température locale est d’une importance cruciale dans les sciences de la vie, où elle constitue un paramètre essentiel. Depuis la génération précédente de thermomètres de contact, invasifs et à l’échelle microscopique, jusqu’aux nouveaux thermomètres télécommandés, mini-invasifs et à l’échelle submicrométrique, la nanothermométrie par photoluminescence a révolutionné notre façon de mesurer la température, avec un accent particulier sur les applications biomédicales. Parmi les différents nanothermomètres photoluminescents, les nanoparticules dopées aux terres rares (RENPs) sont privilégiées en raison de leur grande photostabilité, de leur faible toxicité et de la facilité relative de modification de leur surface. Leurs propriétés optiques polyvalentes comprennent des émissions multicolores couvrant les régions ultraviolette, visible et proche infrarouge (NIR), ainsi que la capacité de conversion ascendante sous une excitation unique en NIR, compatible avec les milieux biologiques. Par ailleurs, le processus de conversion descendante transforme l'excitation en NIR en une émission à des longueurs d’onde encore plus longues. Cette double capacité d’excitation et d’émission dans le NIR rend les RENPs particulièrement adaptées à l’imagerie des tissus en profondeur et à la nanothermométrie. En effet, les RENPs ont déjà suscité un grand intérêt et ont été appliquées avec succès dans des expériences in vitro et in vivo.

La détermination de la température repose sur deux éléments essentiels : des instruments optiques et des nanothermomètres. Cette thèse explore ces deux aspects afin de développer une nanothermométrie précise à base de RENPs pour des applications biomédicales. Une attention particulière est portée aux émissions en NIR situées dans la fenêtre biologique. Notamment, une microscopie de luminescence résolue en temps en NIR, utilisant une caméra streak entièrement optique, est développée pour la première fois du côté instrumental. La cartographie bidimensionnelle des durées de vie en NIR est ainsi exploitée pour la mesure de la température, ouvrant la voie à la nanothermométrie basée sur la durée de vie des RENPs dans les applications biologiques en profondeur. Par ailleurs, une nouvelle architecture, coeur inerte-coquille active-coquille inerte, est conçue afin d’améliorer l’intensité d’émission de l’Er^³⁺ au-delà de 1500 nm en dopant davantage d’activateurs. Le phénomène de quenching par concentration est atténué grâce à l’extension de la couche active aux interfaces coeur-coquille. Cette intensité NIR considérablement renforcée permet d’obtenir un rapport signal/bruit élevé lors de la détection, conférant aux RENPs un fort potentiel pour la mesure de la température en profondeur dans les tissus biologiques. Enfin, les aspects fondamentaux régissant la réponse optique des RENPs aux variations de température en milieu aqueux sont examinés. L’impact de l’eau sur le spectre de photoluminescence et sur les mesures de température met en lumière à la fois le potentiel et les limites de la nanothermométrie basée sur les RENPs.


Temperature touches all aspects of our lives, particularly in this day and age. Measurement of local temperature is especially pertinent in the life sciences where it is a critical parameter. From the previous generation of contact, invasive, microscale level thermometers to new remote control, minimally invasive, sub-micrometer scale thermometers, photoluminescence nanothermometry has revolutionized the way we read temperature with specific emphasis on applications in biomedicine. Among various photoluminescent nanothermometers, preference is given to rare-earth doped nanoparticles (RENPs) that showcase high photostability, low toxicity, and the relative ease of surface modifications. The versatile optical properties of RENPs include their multicolour emissions spanning the ultraviolet, visible, and near-infrared (NIR) regions--the ability to undergo upconversion with a single biologically friendly NIR excitation wavelength. At the same time, the downshifting process converts NIR excitation to the emission of even longer wavelengths. In particular, this ability to be excited but also emit in the NIR region makes RENPs especially suitable for deep tissue imaging and nanothermometry. In fact, RENPs have already gained significant traction and have been successfully applied in both in vitro et in vivo experiments. Determination of temperature necessitates two essential components: optical instruments and nanothermometers. This thesis pushes from both the instrument and materials side to develop accurate RENP nanothermometry for biomedical applications. NIR emissions falling within the biological window are of special interest. Particularly, first-of-its-kind NIR photoluminescence lifetime imaging microscopy using an all-optical streak camera is developed on the instrumental side. Two-dimensional NIR lifetime can be efficiently mapped for temperature sensing, paving the way for RENP lifetime-based nanothermometry in deep tissue biological applications. Furthermore, a new architecture, inert core-active shell-inert shell, is designed to enhance the emission intensity of Er³⁺ beyond 1500 nm via doping more activators. Concentration quenching is suppressed by extending the active layer at the core-shell interfaces. The highly boosted NIR intensity provides high signal-to-noise during signal detection, offering RENPs great potential for deep tissue temperature sensing. Finally, fundamental aspects governing the optical response of RENPs to temperature change in aqueous environments are scrutinized. Reported water effect on the photoluminescence spectrum as well as the temperature readouts paint a realistic outlook on the potential and pitfalls of RENP nanothermometry.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Liang, Jinyang
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Vetrone, Fiorenzo
Mots-clés libres:	Nanoparticules dopées aux terres rares ; nanothermométrie ; conversion descendante ; proche infrarouge ; durée de vie de la photoluminescence ; intensité de la photoluminescence ; coeur-coquille ; effet de l’eau ; rare-earth doped nanoparticles ; nanothermometry ; downshifting ; near-infrared ; photoluminescence lifetime ; photoluminescence intensity ; core-shell ; water effect
Centre:	Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt:	01 mai 2026 18:26
Dernière modification:	01 mai 2026 18:26
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/17154

Gestion Actions (Identification requise)

Modifier la notice