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Rapid synthesis of 2D/2D COF/BiVO4 heterojunction for CO2 photoreduction.

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Moradi, Sina (2023). Rapid synthesis of 2D/2D COF/BiVO4 heterojunction for CO2 photoreduction. Mémoire. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Maîtrise en sciences de l'énergie et des matériaux, 99 p.

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Résumé

Les niveaux croissants d'émissions de CO2 représentent une menace significative pour le climat et les écosystèmes de notre planète, soulignant le besoin urgent de solutions innovantes pour réduire les émissions, créer de nouvelles sources d'énergie respectueuses de l'environnement et éliminer les gaz à effet de serre de l'atmosphère. La réduction photocatalytique du CO2, grâce à sa capacité à exploiter l'énergie solaire et à entraîner des réactions de réduction du CO2, émerge comme un candidat prometteur pour relever ces défis. Les frameworks organiques covalents (COFs) se sont révélés être des candidats prometteurs pour cette fin en raison de leurs caractéristiques structurales uniques et de leurs structures poreuses bien définies et ajustables avec de nombreux sites catalytiques actifs, permettant une capture et une conversion efficaces du CO2 par des processus stimulés par la lumière. Dans ce projet, nous avons cherché à développer un nanocomposite 2D/2D COF-316/BiVO4 pour améliorer l'efficacité de la réduction du CO2 sans recourir à des photosensibilisateurs supplémentaires en optimisant le transfert de charge à l'interface au sein de l'hétérojonction. Nous avons synthétisé le COF-316 en utilisant une nouvelle méthode de chauffage assistée par micro-ondes, réduisant le temps de réaction de 95% par rapport à la synthèse conventionnelle. Une analyse approfondie a confirmé la réussite de la synthèse du COF (COF-316M) synthétisé par micro-ondes en analysant ses propriétés physiques et sa composition chimique. Le COF-316M a démontré une grande surface spécifique de 592,27 m2/g, supérieure à celle du COF-316S synthétisé de manière conventionnelle (544,34 m2/g). De plus, des nanofeuillets de BiVO4 en 2D ont été synthétisés par une méthode synthétique colloïdale et utilisés ultérieurement pour établir une hétérojonction 2D/2D avec le COF-316M par le biais d'une synthèse in situ. Nous avons étudié les performances photocatalytiques de COF-316S, COF-316M, BiVO4 et COF-316M/BiVO4 (20% - 50%) sous irradiation lumineuse visible, en phase gaz-solide, et sans avoir besoin d'agents sacrificiels ou de photosensibilisateurs supplémentaires. COF-316S a montré un taux de production de CO d'environ 2,5 μmol g-1.h-1 tandis que COF-316M a présenté une valeur plus élevée de 3,8 μmol g-1.h-1. Cette meilleure performance a été attribuée à l'amélioration de la surface BET obtenue grâce à la méthode de chauffage par micro-ondes. Cependant, l'incorporation de BiVO4 dans le cadre COF a entraîné une diminution de l'activité photocatalytique par rapport à COF-316S et COF-316M. Des mesures XPS in situ ont été effectuées pour mieux comprendre le mécanisme de transfert de charge entre ces deux matériaux.

The escalating levels of CO2 emissions pose a significant threat to our planet's climate and ecosystems, highlighting the urgent need for innovative solutions to reduce emissions, create novel environmentally friendly energy sources and eliminate green house gases from the atmosphere. Photocatalytic CO2 reduction with its capability to harness solar energy and drive CO2 reduction reactions, emerges as a promising candidate for addressing these challenges. Covalent organic frameworks (COFs) have emerged as promising candidates for this purpose due to their unique structural features, well-defined and tunable porous structures with abundant catalytic active sites, enabling efficient CO2 capture and conversion through light-driven processes. In this project, we aimed to develop a 2D/2D COF-316/BiVO4 nanocomposite to enhance CO2 reduction efficiency without additional photosensitizers by optimizing charge transfer at the interface within the heterojunction. We synthesized COF-316 using a novel microwave-assisted heating method, reducing the reaction time by 95% compared to conventional synthesis. A deep analysis confirmed the successful synthesis of microwave-synthesized COF (COF-316M) by analyzing its physical properties and chemical composition. COF-316M demonstrated a great surface area of 592.27 m2/g, being larger than that of the conventionally synthesized COF-316S (544.34 m2/g). Also, 2D BiVO4 nanosheets were synthesized via a colloidal synthetic method and subsequently utilized to establish a 2D/2D heterojunction with COF-316M through an in-situ synthesis. We studied the photocatalytic performance of COF-316S, COF-316M, BiVO4, and COF-316M/BiVO4 (20% - 50%) under visible light irradiation, in gas-solid phase, and without the need for sacrificial agents or additional photosensitizers. COF-316S showed a CO production rate of ~2.5 μmol g-1.h-1 while COF-316M exhibited a 1.52-time higher value of 3.8 μmol g-1.h-1. This higher performance was attributed to the improved BET surface area achieved through the microwave heating method. However, incorporating BiVO4 into the COF framework resulted in decreased photocatalytic activity compared to COF-316S and COF-316M. In-situ XPS measurements were performed to have a better understanding of charge transfer mechanism between these two materials.

Type de document: Thèse Mémoire
Directeur de mémoire/thèse: Ma, Dongling
Mots-clés libres: COF ; BiVO4 ; Photocatalyse ; Réduction de CO2 ; Hétérojonction ; Photocatalysis ; CO2 Reduction ; Heterojunction
Centre: Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt: 15 janv. 2024 16:42
Dernière modification: 15 janv. 2024 16:42
URI: https://espace.inrs.ca/id/eprint/14141

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