Contribution piézoélectrique au processus de dégradation catalytique des colorants organiques à l'aide de nanoparticules de catalyseurs BaTiO3.

Kalhori, Hossein (2023). Contribution piézoélectrique au processus de dégradation catalytique des colorants organiques à l'aide de nanoparticules de catalyseurs BaTiO3. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, 145 p.

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Résumé

Les fournisseurs d'eau du monde entier sont confrontés à un double défi : une demande croissante ainsi qu’une diminution de l'approvisionnement en eau et de sa qualité. Les approches innovantes sont de plus en plus prisées pour protéger l'environnement des différents contaminants industriels ainsi que pour améliorer les méthodes physiques, chimiques et biologiques de traitement des eaux usées déjà employées. Les nanoparticules piézoélectriques ont récemment été proposées comme catalyseurs pour le traitement des eaux usées. Nous montrons que l'activité catalytique observée n’est pas entièrement expliquée par l'effet piézoélectrique des nanoparticules. Étant donné que les ultrasons (en tant que source typique d'énergie mécanique) stimulent généralement les réactions catalytiques, telles que la sonocatalyse et la tribocatalyse, les réactions piézocatalytiques devraient avoir lieusimultanément. Bien que la catalyse à base piézoélectrique ait fait l'objet de recherches utilisant une variété de matériaux piézoélectriques, sa capacité à distinguer la tribocatalyse ou la sonocatalyse omniprésente n'en est qu'à ses débuts. Ceci soulèvedes inquiétudes quant à la valeur de la contribution piézoélectrique supplémentaire. Pour distinguer les effets sono-tribo et piézocatalytiques, la première section de ce travail examine les activités catalytiques du titanate de baryum piézoélectrique (BaTiO3) et du dioxyde de titane non piézoélectrique (TiO2). Pour mieux apprécier la fonction que jouent les différents paramètres physiques dans l'activité catalytique du BaTiO3, il est utile de comparer les performances catalytiques du BaTiO3et du TiO2à différentes concentrations et températures. Dans la deuxième section, l'effet de la température est étudié comme un paramètre clé pour distinguer la contribution piézoélectrique dans les activités catalytiques du BaTiO3, et ce, en raison de son piézopotentiel dépendant de la température. Pour ce faire, nous comparons les propriétés catalytiques des nano-et microparticules de titanate de baryum piézoélectrique (BaTiO3) inférieurs à et avoisinants la température à laquelle la structure cristalline passe de la phase tétragonale piézoélectrique à basse température à la phase cubique non piézoélectrique à haute température. Dans le matériau massif (bulk), la transition de phase a lieu à une température d'environ 120 °C. Cependant, plus la taille des particules diminue, plus la température de transition baisse. Différentes techniques de caractérisation ont été appliquées pour mieux comprendre les propriétés physiques et chimiques de ce processus. La morphologie et la phase cristalline des nanoparticules ont été caractérisées en utilisant respectivement la microscopie électronique à transmission (MET) et la diffraction des rayons X (DRX). La température de transition de la phase ferroélectrique peut être calculée grâce à la spectroscopie Raman en fonction de la température, qui offre davantage d'informations sur les caractéristiques nano-et microstructurelles, car les paramètres et grandeurs piézoélectriques et la dynamique du réseau sont étroitement liées. Après le traitement par ultrasons de solutions auxquellessont ajoutéesdes particules piézoélectriques dispersées de BaTiO3comme catalyseurs, l'absorbance optique dessolutionscontenant unpolluant modèle, soit le méthylorange, a été contrôlée pour mesurer l'activité catalytique pourdégrader leméthylorange des nanoparticules de BaTiO3. Les voies chimiques de la dégradation des colorants organiques ont été étudiées en utilisant des capteurs ainsi que la chromatographie liquide couplée à la spectrométrie de masse (LC-MS). En utilisant cette approche, nous démontrons qu’alors quela sonocatalyse (et la tribocatalyse) représente(nt)10% de la réaction catalytique des nanoparticules deBaTiO3, l’autre 90% de l'activité catalytique totale est attribué à leurcontribution piézocatalytique.

Water suppliers around the world are faced with a dual challenge from rising demand and declining water supply and quality. Innovative approaches are increasingly appreciated to protect the environment from different industrial contaminants and to enhance the already used physical, chemical, and biological wastewater treatment methods. Piezoelectric nanoparticles have recently been proposed as catalysts for wastewater treatment. We show that the observed catalytic activity may not entirely be explained by the piezoelectric effect of nanoparticles. Due to the fact that ultrasonication (as a typical source of mechanical energy) typically stimulates catalytic reactions, such as sonocatalysis and tribocatalysis, piezocatalytic reactions should take place concurrently. Although piezoelectric-based catalysis has been researched utilising a variety of piezoelectric materials, its ability to discriminate against the omnipresent tribocatalysis or sonocatalysis is still in its infancy, raising concerns about the value of the additional piezoelectric contribution. To distinguish between sono-tribo-and piezocatalytic effects, the first section of this work looks at the catalytic activities of both piezoelectric barium titanate (BaTiO3) and non-piezoelectric titanium dioxide (TiO2). To better appreciate the function that various physical parameters play in the catalytic activity of BaTiO3, it is helpful to compare the catalytic performance of BaTiO3and TiO2at different concentrations and temperatures. In the second section, the temperature effect is investigated as a key parameter to distinguish the piezoelectric contribution in the catalytic activities of BaTiO3owing to its temperature dependent piezopotential. In order to do this, we compare the catalytic properties of nano-and microparticles of piezoelectric barium titanate (BaTiO3) below and close to the temperature at which the crystalline structure switches from the lower-temperature tetragonal, piezoelectric phase to the higher-temperature cubic, non-piezoelectric phase. In bulk, the phase transition takes place at a temperature of roughly 120 oC, but as the particle size decreases, the transition temperature drops. Different characterization techniques were applied to better understand the physical and chemical properties in this process. The morphology and crystal phase of the nanoparticles were characterised using transmission electron microscopy (TEM) and X-ray diffraction (XRD), respectively. The ferroelectric phase transition temperature may be calculated thanks to temperature-dependent Raman spectroscopy, which offers even more information into the nano and microstructural features because the piezoelectric capabilities and the lattice dynamics are tightly connected. After ultrasonically processing the solution and adding the dispersed piezoelectric BaTiO3particles as catalysts, the optical absorbance of a solution containing the model pollutant methyl orange was monitored to measure the BaTiO3nanoparticles' catalytic activity. The chemical pathways of the organic dye degradations were studied using scavengers as well as the liquid chromatography mass spectrometry (LC-MS). Using this approach,we demonstrate that whereas sonocatalysis (and tribocatalysis) account for 10% of the catalytic reaction of BaTiO3, the remaining 90% of the total catalytic activity is attributed to the piezocatalytic contribution.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Pignolet, Alain
Co-directeurs de mémoire/thèse:	Ruediger, Andreas
Mots-clés libres:	Nanoparticules de BaTiO3 ; piézocatalyse ; sonocatalyse ; traitement des eaux usées ; spectroscopie Raman ; dégradation des colorants ; BaTiO3 nanoparticles ; piezocatalysis ; sonocatalysis ; waste water treatment ; raman spectroscopy ; dye degradation
Centre:	Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt:	14 déc. 2023 19:10
Dernière modification:	20 déc. 2023 20:42
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/13796

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