Strong light-matter interaction in terahertz plasmonic nano-resonators.

Jin, Xin (2019). Strong light-matter interaction in terahertz plasmonic nano-resonators. Thèse. Québec, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, 163 p.

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Résumé

Les phonons sont des vibrations de réseau quantifiées qui représentent un canal important de dissipation d'énergie dans les systèmes à l'état solide, en particulier actuellement en nanophotonique et en nanoélectronique. Étant donné que la réponse phononique est généralement considérée comme une caractéristique essentielle d'un matériau spécifique, elle peut créer un goulot d'étranglement ultime par exemple en limitant le fonctionnement des nanodispositifs fonctionnels par rapport au transport de charge et à l'émission de lumière. Pour surmonter ce goulot d'étranglement, la modification du niveau d'énergie des phonons des nanomatériaux peut ouvrir une nouvelle plateforme de réacheminement de l'énergie dissipée. Ainsi, le sujet principal de ma thèse consiste à examiner la possibilité de modifier la réponse phononique optique des nanomatériaux en exploitant le couplage fort dans les nanocavités térahertz. À cet égard, comme preuve de principe, j’ai étudié le mode de phonon optique de Fröhlich dans les nanocristaux semi-conducteurs polaires, car il est reconnu pour son couplage efficace avec le rayonnement térahertz. D'autre part, les nanocavités plasmoniques térahertz sont généralement les nanogaps situés entre les extrémités des nanoantennes plasmoniques, qui peuvent efficacement capter la lumière térahertz et la réduire à l'échelle nanométrique. Par conséquent, mon système de banc d’essai est obtenu en combinant la résonance de phonon optique de Fröhlich de nanocristaux de sulfure de cadmium et des nanocavités plasmoniques térahertz. En couplant ces phonons de Fröhlich à des plasmons térahertz, j'espère ouvrir une série de pistes de recherche prometteuses pour la manipulation de l'interaction lumière-matière dans les térahertz à l'échelle nanométrique. Grâce à une conception et à une modélisation minutieuses du système, nous avons obtenu un fort couplage plasmon-phonon qui a conduit à l’hybridation de la résonance phononique, bien visible dans les mesures térahertz directes. De plus, il a été constaté que la réponse phononique de Fröhlich aux dipôles actifs des nanocristaux de sulfure de cadmium était modifiée, même en l'absence d'illumination térahertz directe, via le champ électrique du vide élevé des nanocavités plasmoniques, comme le montrent les mesures Raman. Les propriétés vibrationnelles intrinsèques des nanoparticules étudiées se sont révélées très différentes à l’intérieur et à l’extérieur des nanocavités. En outre, dans les nanocavités, le signal Raman de la résonance hybride semble être augmenté d'environ deux ordres de grandeur. Pour améliorer encore plus la force du couplage, j'ai également conçu une structure de nanoantenne en forme de lune, qui améliore le champ et réduit le volume modal, tout en garantissant un couplage plus efficace. Les résultats de cette thèse donnent accès à une myriade de perspectives excitantes tant au niveau fondamental, comme pour l’émission de lumière vibro-polaritonique et les non-linéarités accrues par fort couplage plasmon-phonon, qu’à un niveau plus appliqué tel que pour la résolution des problèmes qui nuisent au fonctionnement optimal des dispositifs électroniques à l'échelle nanométrique.

Phonons are quantized lattice vibrations that represent a significant channel of energy dissipation in solid-state systems, especially in nowadays nanophotonics and nanoelectronics. Since the phonon response is usually considered as an essential feature of a specific material, it may set an ultimate bottleneck that restricts the operation of functional nanodevices, such as limited charge transport and light emission. To overcome this bottleneck, modifying the phonon energy level of nanomaterials may open a new platform for rerouting the dissipated energy. Thus, the main focus of my thesis is to investigate the possibility of modifying the optical phonon response of nanomaterials by exploiting strong coupling in terahertz nanocavities. In this regard, as a proof of principle, I have studied the Fröhlich optical phonon mode of polar semiconducting nanocrystals, since it is known to effectively couple to terahertz radiation. On the other hand, terahertz plasmonic nanocavities are usually the nanogaps between plasmonic nanoantenna tips which can efficiently harvest the terahertz light and squeeze it into the nanoscale. Therefore, my testbed system is obtained combining the Fröhlich optical phonon resonance of cadmium sulfide nanocrystals and terahertz plasmonic nanocavities. By coupling these Fröhlich phonons with terahertz plasmons, I expect to open up a series of promising research directions for the manipulation of terahertz light-matter interaction at the nanoscale. Through careful design and modeling of the system, we have achieved a strong plasmon phonon coupling that resulted in the hybridization of the phonon resonance, well visible in direct terahertz measurements. Moreover, the dipole-active Fröhlich phonon response of the cadmium sulfide nanocrystals was found to be modified even in the absence of a direct terahertz illumination, via the high vacuum electric field of plasmonic nanocavities, as shown by Raman measurements. The intrinsic vibrational properties of the investigated nanoparticles were found to be very different inside and outside of the nanocavities. In addition, in the nanocavities, the Raman signal of the hybridized resonance appears to be enhanced by about two orders of magnitude. To improve the coupling strength further, I also designed a moon-shaped nanoantenna structure, which features an increased field enhancement and a reduced mode volume and guarantees a more efficient coupling. The findings of this thesis can open a myriad of exciting perspectives both at the fundamental level such as vibro-polaritonic light emission, enhanced nonlinearities by plasmon-phonon strong coupling, as well as at the more applied one such as overcoming the issues that hamper the optimal operation of nanoscale electronic devices.

Type de document:	Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse:	Razzari, Luca
Mots-clés libres:	couplage fort vibrationnel; technologie térahertz; plasmonique; nanocristaux; vibrational strong coupling; terahertz technology; plasmonics; nanocrystals
Centre:	Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt:	30 mars 2023 19:22
Dernière modification:	30 mars 2023 19:22
URI:	https://espace.inrs.ca/id/eprint/13242

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