Abdelkarim, Omar Mohamed Yousri Elsayed (2022). Matériaux nanostructurés conçus pour les applications de l'énergie solaire / Engineered nanostructured materials for solar energy conversion applications. Thèse. Québec, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, 156 p.
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Résumé
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La fractionnement photoélectrochimique (PEC) de l'eau par l'énergie solaire est considérée comme une approche prometteuse pour produire de l'hydrogène à partir de l'eau. L'hydrogène est une source d'énergie propre importante et sa combustion dans la pile à combustible ne produit que de la vapeur d'eau comme sous-produit. Pendant le fonctionnement du dispositif PEC, deux processus simultanés se produisent; (i) la génération et la collecte des porteurs de charge photogénérés qui interviennent dans la réaction d'oxydation/réduction de l'eau ; (ii) la recombinaison indésirable des porteurs non radiatifs qui s'oppose à la cinétique de la réaction. Ainsi, différentes stratégies ont été mises en œuvre pour améliorer les performances des dispositifs PEC en améliorant la génération/collecte des porteurs et en réduisant la recombinaison des porteurs non radiatifs. Tout d'abord, du nitrure de bore hexagonal fonctionnalisé bidimensionnel (2D F-h-BN) a été introduit à l'interface entre la photoanode et les quantum dots (QDs) pour passiver la surface de la photoanode, qui agit comme une barrière énergétique pour réduire la recombinaison des porteurs. Les résultats montrent que le dispositif avec F-h-BN présente une amélioration de 60 % de la densité de photocourant par rapport au dispositif de contrôle. De plus, des nanotubes de carbone multiparois (MWCNT) ont été intégrés dans la couche de transport d'électrons (ETL) pour améliorer les propriétés de transport de charge. La densité de photocourant la plus élevée obtenue est 6,35 mA cm-2 à 1,0 V vs RHE. Ensuite, une structure hybride de nanotiges (NRs) et de nanoparticules (NPs) de TiO2 ont été fabriquées. Le processus d'optimisation a été mené sur les NRs en ajustant le temps de croissance hydrothermale. Tandis que les NPs ont été optimisées en faisant varier la taille des particules. La structure de la photoanode finale donne une amélioration de 172 % de la densité de photocourant par rapport au dispositif de contrôle. De plus, la surface de la photoanode hybride a été conçue avec un traitement à l'hydrazine pour minimiser l'influence des sites de pièges qui réduisent les performances du PEC. Cela a conduit à une nouvelle amélioration de 28 % de la densité de photocourant pour atteindre 5,43 mA cm-2 avec les QDs CdS et 8,12 mA cm-2 avec les QDs CdS/CdSe à 0,8 V vs RHE. Enfin, des nanotubes de TiO 2 (NT) autoorganisés ont été sensibilisés avec des QD s puis traités avec une solution à base de Cu pour créer une hétérojonction pn. La fabrication des NT de TiO a été réalisée par le processus d'anodisation, en utilisant un substrat de titane métallique. 2 Après le dépôt des QDs, la photoanode a été immergée base de Cu pour former CuSe. L'hétérojonction ppendant quelques secondes dans la solution à n montre une amélioration de 13% de la densité de courant photogénérée, atteignant 4,7 mA.cm2 à 0,5 V vs RHE. Ce travail propose différentes stratégies appliquée s pour améliorer les performances des dispositifs PEC pour la génération d'hydrogène. L'incorporation de matériaux particuliers et l'utilisation de procédures spécifiques ont été soulignées pour leur influence sur les propriétés optiques et électroniques d e la photoanode.
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Solar-driven Photoelectrochemical (PEC) water splitting is considered a promising approach to produce hydrogen from water. Hydrogen is a substantial clean energy source, and its combustion in the fuel cell only yields water vapor as a by-product. During the operation of the PEC device, two simultaneous processes occur; (i) the generation and collection of the photogenerated charge carriers that involve in the oxidation/reduction reaction of water; (ii) the undesirable non-radiative carrier recombination that opposes the reaction kinetics. Thus, different strategies were implemented to enhance the performance of the PEC devices by improving the carrier generation/collection and reducing the non-radiative carrier recombination. First, two-dimensional functionalized hexagonal boron nitride (2D F-h-BN) was introduced at the interface between the photoanode and quantum dots (QDs) to passivate the photoanode surface and acts as an energy barrier to reduce the carrier recombination. The results show that the device with F-h-BN exhibits a 60% improvement in the photocurrent density as compared to the control device. In addition, muti-wall carbon nanotubes (MWCNT) were integrated into the electron transport layer (ETL) to enhance the charge transport properties. The highest achieved photocurrent density was 6.35 mA cm-2 at 1.0 V vs. RHE. Then, a hybrid structure of TiO2 nanorods (NRs) and nanoparticles (NPs) was fabricated. The optimization process was conducted on the NRs by adjusting the hydrothermal growth time. While the NPs were optimized by varying the particle size. The final photoanode structure yields a 172% improvement in the photocurrent density as compared to the control device. Moreover, the surface of the hybrid photoanode was engineered with hydrazine treatment to minimize the influence of trap sites that reduce the PEC performance. This led to a further improvement of 28% in the photocurrent density to reach 5.43 mA cm-2 with CdS QDs, and 8.12 mA cm-2 with CdS/CdSe QDs at 0.8 V vs RHE. Finally, self-organized TiO2 nanotubes (NTs) were sensitized with QDs and then treated with a Cu-based solution to create a p-n heterojunction. The fabrication of the TiO2 NTs was done through the anodization process, using a metallic titanium substrate. After the QDs deposition, the photoanode was immersed for a few seconds in the Cu-based solution to form CuSe. The pn heterojunction shows a 13% improvement in the photogenerated current density, reaching 4.7 mA.cm-2 at 0.5 V vs RHE. This work provides different strategies applied to enhance the performance of PEC devices for hydrogen generation. The incorporation of certain materials and the use of specific procedures were emphasized for their influence on the optical and electronic properties of the photoanode.
Type de document: | Thèse Thèse |
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Directeur de mémoire/thèse: | Rosei, Federico |
Co-directeurs de mémoire/thèse: | Yurtsever, Aychan |
Mots-clés libres: | cellule photoélectrochimique; fractionnement de l'eau; matériaux bidimensionnels; nitrure de bore hexagonal fonctionnalisé; quantum dots; recombinaison des porteurs; traitement à l'hydrazine; hétérojonctions pn; dynamique des porteurs; photoelectrochemical cell, water splitting; two-dimensional materials; functionalized hexagonal boron nitride; quantum dots; carrier recombination; hydrazine treatment; pn heterojunctions; carrier dynamics |
Centre: | Centre Énergie Matériaux Télécommunications |
Date de dépôt: | 30 mars 2023 18:58 |
Dernière modification: | 30 mars 2023 18:58 |
URI: | https://espace.inrs.ca/id/eprint/13183 |
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