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Study of ethanol oxidation reaction on rh- and sno2- based pt catalysts in acidic medium.

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Wang, Haixia (2020). Study of ethanol oxidation reaction on rh- and sno2- based pt catalysts in acidic medium. Thèse. Québec, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, 186 p.

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Résumé

La transcription des symboles et des caractères spéciaux utilisés dans la version originale de ce résumé n’a pas été possible en raison de limitations techniques. La version correcte de ce résumé peut être lue en PDF.Avec la détérioration du climat mondial et la pénurie croissante de ressources pétrolières, l'exploration de sources d'énergie propres, renouvelables et durables est devenue la priorité absolue. On s'attend à ce que les piles à combustible à éthanol direct (DEFC) deviennent un combustible alternatif pour leurs applications potentielles en tant que sources d'énergie portables, car l'éthanol possède une haute densité d'énergie, une faible toxicité et peut-être produit à partir de la biomasse, ce qui en fait un combustible vert. Néanmoins, la commercialisation des DEFC est entravée par la faible sélectivité de la génération de CO2 et la lente cinétique à l'anode. Il est très important de développer un catalyseur anodique avec une activité, une stabilité et une efficacité d'oxydation élevées. Cette thèse débute par l'étude de l'effet de l'épaisseur de la couche de Rh (liée au nombre d'impulsions laser Nlp) sur la morphologie, la taille des particules et l'électrooxydation du CO. Afin d'améliorer l'efficacité de l'électrooxydation de l'éthanol, du SnO2 est ajouté comme support. Une série d'électrocatalyseurs Pt/SnO2, Rhx/Pt et Rhx/Pt/SnO2 sur du papier carbone déposé couche par couche fabriquée en PLD sont étudiés pour l'électrooxydation du CO ainsi que de l'éthanol. Les résultats révèlent le rôle du promoteur du dioxyde d'étain et du rhodium dans l'amélioration de l'activité électrocatalytique envers la réaction d'oxydation de l'éthanol (ROE). Il concerne en particulier l'effet de la quantité de Rh (Nlp, Rh). On constate que le catalyseur ternaire Rh5/Pt/SnO2 (Nlp, Rh=5000) présente les meilleures performances, tandis que le catalyseur Rh50/Pt/SnO2 est le plus mauvais. En outre, un accent particulier est mis sur l'influence du substrat pour améliorer la surface électrochimique et l'activité catalytique. Les résultats montrent que les nanotubes de carbone supportés par les catalyseurs CNT sont supérieurs aux catalyseurs supportés par le papier carbone (PC). En outre, la disposition et la composition de Pt et Rh sont soigneusement prises en compte. Le rapport atomique optimal du Pt et du Rh est établi lors de la caractérisation électrochimique. Nos résultats suggèrent que les électocatalyseurs PtxRh100-x supportés par le PC co-déposés par CBPLD, en particulier Pt3Rh, surpassent le catalyseur déposé couche par couche Pt/Rh, voire Rh5/Pt/SnO2/CNT. Ces études fournissent des informations fondamentales sur l'électrooxydation de l'éthanol et sont propices à la conception de nouveaux électrocatalyseurs anodiques avec une activité et une sélectivité améliorée vis-à-vis de la ROE, ce qui est important pour d'ultérieures études sur les DEFC

The symbols and special characters used in the original abstract could not be transcribed due to technical problems. Please use the PDF version to read the abstract. . With the deterioration of global climate and the growing shortage of oil resources, exploring clean, renewable and sustainable energy sources has become the top priority. Direct ethanol fuel cells (DEFCs) have been expected to become an alternate fuel for their potential applications as portable power sources, because ethanol is in high energy density and low toxicity. Besides, ethanol can be produced from biomass, making it a green fuel. Nonetheless, the commercialization of DEFCs is hindered by the low selectivity of CO2 generation and sluggish kinetics at the anode. It is of great significance to develop an anodic catalyst with high activity, stability and oxidation efficiency. This thesis is started by investiging the effect of the Rh thickness layer (related to number of laser pulses Nlp) on the morphology, particle size and CO electrooxidation. In order to improve the efficiency of ethanol electrooxidation, SnO2 is added as carrier. A series of PLD-made layer by-layer structured carbon paper (CP) supported electrocatalysts Pt/SnO2, Rhx/Pt and Rhx/Pt/SnO2 are studied for ethanol electrooxidation. The results reveal the role of tin oxide and rhodium promoter in enhancing electrocatalystic activity towards ethanol oxidation reaction (EOR). It particulary concerns the effect of the Rh amount (Nlp, Rh) on EOR. It is found the ternary catalyst Rh5/Pt/SnO2 (Nlp, Rh = 5000) has the best performance, while the catalyst Rh50/Pt/SnO2 is the worst. In addition, a special focus is on the the influence of substrate on improving the electrochemical surface area and catalystic activity. The results manifest the carbon nanotubes CNT supported catalysts are superior to the corresponding CP supported catalysts. Furthermore, the arrangement and composition of Pt and Rh are carefully taken into account. The optimal atomic ratio of Pt and Rh is established during the electrochemical characterization. Our findings suggest the CBPLD-syntheised co-deposited CP supported electocatalysts PtxRh100-x alloy, especially Pt3Rh, outperform the layer-by-layer depositied catalyst Pt/Rh, even Rh5/Pt/SnO2/CNT. These investigations provide fundamental insight on ethanol electrooxidation and conducive to designing novel anodic electrocatalysts with enhancing activity and selectivity toward EOR, which is important for further DEFCs study.

Type de document: Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Mohamedi, Mohamed
Co-directeurs de mémoire/thèse: Sun, Shuhui
Mots-clés libres: piles à combustible à éthanol direct; ablation laser; catalyseurs à plusieurs composants; empoisonnement au monoxyde de carbone; électrooxydation à l'éthanol; direct ethanol fuel cell; laser ablation; multicomponent catalysts; carbon monoxide poisoning; ethanol electrooxidation
Centre: Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt: 10 juin 2021 15:28
Dernière modification: 29 sept. 2021 18:34
URI: https://espace.inrs.ca/id/eprint/11777

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