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Structural effect of low-dimensional nanocarbon on efficiency and stability of solar energy conversion devices.

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Akilimali, Rusoma (2020). Structural effect of low-dimensional nanocarbon on efficiency and stability of solar energy conversion devices. Thèse. Québec, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, 175 p.

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Résumé

La population humaine mondiale est actuellement de 7,8 milliards. Ces chiffres représentent un nombre record depuis la formation de la Terre et il est prévu d’augmenter de 3 milliards supplémentaires au cours des 30 prochaines années. Avec, la recherche de la prospérité induira une poussée pour une demande énergétique plus élevée dans le monde entier. Cependant, la consommation d’énergie du siècle dernier nous a déjà montré comment elle a provoqué la pollution des écosystèmes terrestres et le changement climatique. En fait, les historiens tiennent cela au fait que nous vivons maintenant l'Anthropocène, l'ère géologique pendant laquelle l'activité humaine a un impact dominant sur le climat et l'environnement. Cette situation remet en cause nos modes de conversion et de consommation d'énergie à base de combustibles fossiles. On s'attend donc à ce qu'un changement structurel significatif du système énergétique soit le moteur de l'avenir des activités industrielles et économiques. Au fur et à mesure que nous nous dirigeons vers des systèmes de conversion d'énergie plus durables, le développement des nouvelles technologies devrait s'envoler dans la communauté scientifique afin d'atténuer les externalités négatives des technologies actuelles. Parmi les énergies renouvelables, les technologies solaires promettent d'exploiter une plus grande part de l'énergie solaire en la convertissant directement en électricité ou en la stockant dans de nouveaux carburants propres tels que les batteries et les piles à hydrogène. Alors que les technologies photovoltaïques sont déjà entrées sur le marché, de nouveaux types de technologies avec une meilleure empreinte environnementale sont en cours de développement et de recherche. La production d'hydrogène renouvelable (H₂) induite par la division de l'eau par photoélectrochimie solaire (PEC) a également un grand potentiel pour les applications de stockage, mais la production de H₂ est confrontée au défi d'atteindre des performances plus élevées et nécessite donc de nouvelles avancées pour être commercialement viable. Pour améliorer leur efficacité globale, une compréhension précise du mécanisme de ces dispositifs photoélectriques est nécessaire. Dans cette thèse, l'efficacité de collecte de charge représente l'un des processus clés dans le développement de dispositifs nanostructurés efficaces qui fonctionnent plus près de leur capacité théorique. En effet, les dispositifs photovoltaïques de 3ème génération comme les Cellules solaire à pigment photosensible (Cellules de Grätzel) sont capables de dépasser la limite fondamentale de Shockley-Queisser de 30% rendement de conversion énergétique (RE). Bien que l'utilisation de l'oxyde métallique TiO₂des appareils basés sur duait représenté une avancée historique dans le domaine de la photocatalyse, elle a eu le plus d'influence sur le développement des Cellules de Grätzel et des efforts pour réorganiser son utilisation doivent encore être menés. En tant que composant principal du dispositif, le semi-conducteur fournit des sites d'ancrage pour l'absorption de colorant ainsi qu'une large bande interdite favorisant la séparation des charges ainsi que le transport d'électrons. Cependant, l'un de ses inconvénients les plus importants est sa très faible mobilité de charge, qui finit par provoquer la recombinaison des charges après un certain temps. Pour augmenter la durée de vie des charges photogénérées et améliorer l'efficacité du transport de charge dans les dispositifs de Cellules de Grätzel et PEC, un nanoruban de graphène (GNR) incorporé dans un semi-conducteur à large bande interdite et un nanocomposite basé sur GNR a été développé dans cette thèse. Ce ruban de graphène de faible dimension et hautement anisotrope est une couche unique d'atomes de carbone et présente d'excellentes propriétés de transport de charge. Ce qui en fait un bon candidat pour prendre en charge des voies avantageuses pour les électrons à collecter par le dispositif. À ce jour, le RE le plus élevée des Cellules de Grätzel à jonction liquide s’élève à 14,3%. C'est encore insuffisant par rapport aux cellules solaires de silicium monocristallin atteignant 26.1%. Des travaux récents sur la conception des photoanodes ont proposé d'améliorer le transport des porteurs au sein des photoanodes soit en modifiant les morphologies des semi-conducteurs à large bande interdite, soit par incorporation des allotropes de carbone tels que les nanotubes de carbone (CNT), les feuilles de graphène, l'oxyde de graphène, etc. Dans cette thèse, pour la première fois, nous avons appliqué le GNR en tant qu'additif à la photoanode d'oxyde pour améliorer les performances des dispositifs de conversion d'énergie solaire. Dans une première phase, nous avons étudié l'effet de l'incorporation de différentes charges de GNR dans la photoanode TiO₂ sur le rendement des Cellules de Grätzel. Nos résultats soulignent qu'une charge optimale de 0,005% en poids de GNR augmente le PCE des DSSC, ce qui est 20% plus élevé que le PCE des appareils basés sur du TiO₂ de référence. Ce rendement amélioré est principalement attribué à une meilleure charge de colorant, à une durée de vie des électrons améliorée et à une recombinaison réduite des porteurs. En outre, la quantité optimisée de GNR rapportée dans cette étude est de 0,005% qui est beaucoup plus faible que celle des autres Cellules de Grätzel à base d'allotropes de carbone-TiO₂ hybrides. Nous pensons qu'il s'agit d'une approche rapide, peu coûteuse et hautement reproductible pour augmenter le rendement des Cellules de Grätzel. Dans une seconde phase, nous avons étudié l'effet de l'incorporation de charges optimales précédemment obtenues de multifeuillets de Graphène (FLG) et de GNR dans la photoanode TiO₂ pour stabiliser les performances du DSSC en dirigeant les charges photogénérées vers le circuit externe du dispositif. Nos résultats mettent en évidence que, la présence de GNR dans la couche active TiO₂, fonctionne mieux que le graphène en modifiant la stabilité à long terme des paramètres fonctionnels des appareils de 6%, 31,12% et 38% de taux décroissant pour GNR- TiO₂,, graphène- TiO₂ et pour les échantillons de référence respectivement. Cet avantage par rapport aux photoanodes de référence et à base de FLG est principalement dû à l'amélioration de la densité de photocourant (JSC), qui peut être attribuée au transport d'électrons fortement amélioré (réduction de la résistance au transport de charge) dans les anodes hybrides GNR- TiO₂ malgré la réduction résistance au transfert de charge (RCT) et l’augmentation du taux de recombinaison (keff) lié à ωmax. En outre, une description structurelle de la morphologie intégrée des films hybrides par spectroscopie Raman montre que le GNR peut réaliser un échafaudage supérieur du film TiO₂, avec moins de contenu carboné que FLG du fait de leur fort aspect anisotropique. Dans la troisième phase, nous avons étudié l'effet de l'incorporation de différentes charges de GNR dans la photoanode TiO₂, pour augmenter les performances du dispositif PEC pour la génération d'hydrogène. Nos résultats ont démontré qu'une charge optimale de 0,02% en poids de GNR augmente la densité de photocourant (à 0,8 V vs RHE) du dispositif PEC jusqu'à 5,51 mA / cm², ce qui est 30% plus élevé que celui du dispositif de contrôle. Cette amélioration de la densité de photocourant peut être attribuée à un transport d'électrons amélioré (résistance au transport de charge réduite) dans les anodes hybrides GNR- TiO₂ comme confirmé par spectroscopie d'impédance électrochimique. De plus, la cellule PEC basée sur la photoanode hybride GNRs-TiO₂ / QDs maintient ∼65% de la densité photocourante initiale après 7200 secondes d'illumination continue du soleil, ce qui est 15% meilleur que la cellule PEC basée sur la photoanode TiO₂ / QDs. Nos résultats offrent une approche simple, évolutive et peu coûteuse pour fabriquer des photoanodes pour les dispositifs optoélectroniques hautes performances, comme l'amélioration des performances des cellules PEC pour la génération H₂. Les résultats de la thèse démontrent comment l'effet synergique du nouveau nanocarbone de faible dimension, appelé GNR, associé au TiO₂ a le potentiel d'exploiter de meilleures propriétés mécaniques et électriques dans les semi-conducteurs hybrides à oxyde métallique. On obtient ainsi des performances et une stabilité améliorées, avec une teneur en carbone plus faible, grâce à des additifs à base de carbone aux propriétés interfaciales exceptionnelles qui améliorent la conductivité des photoanodes et limite les effets de la recombinaison dans les cellules de Grätzel et les dispositifs PEC. Cela ouvre la porte à une nouvelle dimension dans le domaine de la science des matériaux pour une conversion d'énergie à grande échelle, rentable et respectueuse de l'environnement.

The world’s population is currently at 7.8 billion, representing an all-time high number since Earth’s formation; it is projected to increase with a supplementary 3 billion in the next 30 years. With it, the pursuit of prosperity will induce a push for higher energy demand around the world. However, the last century's energy consumption has shown us already how it triggered the pollution of the earth’s ecosystems and climate change. In fact, historians refer to the present era as the Anthropocene, the geological age during which human activity has a dominant impact on climate and the environment. This situation calls into question our fossil fuel-based energy conversion and consumption methods. Significant structural changes in the energy system are thus expected to drive the future of industrial and economic activities. The development of new sustainable energy technologies holds the promise of mitigating the drawbacks of fossil fuels. Among the renewables, solar energy-based technologies are expected to harness a higher share of sunlight energy by either directly converting it into electricity or by storing it into clean fuels such as hydrogen. Whilst photovoltaic technologies have already entered the market, a novel type of technologies with lower environmental footprint are being investigated. Renewable hydrogen (H2) production driven by solar photoelectrochemical (PEC) water splitting also has great potential for storage applications, but H₂ generation faces the challenge of achieving higher performances and therefore require further advances to be commercially viable. To improve their overall efficiencies, a thorough understanding of the mechanism of these photoelectric devices is required. In it, the charge collection efficiency represents one of the key processes in developing efficient an optoelectronic device that work closer to their theoretical capacity. In fact, 3rd generation photovoltaic devices such as dye-sensitized solar cells (DSSCs) are capable of overcoming the 30% PCE fundamental Shockley-Queisser limit. Wide band gap semiconductor is considered as the main component of the photoanode, which provides anchoring sites for dye absorption, promoting charge separation and transport. However, the most important setback, is the low charge carrier mobilities, which eventually causes the charges to recombine. While the use of the metal oxide TiO₂ has represented a historical advance in the field of photocatalysis, it has had the most influence in the development of DSSCs To enhance the lifetime of photogenerated charges and to improve the charge transport efficiencies in both DSSC devices and PEC devices, in this thesis we developed a hybrid nanocomposite photoanode consisting in graphene nanoribbons (GNR) incorporated in a wide band gap semiconductor . GNR is a low dimensional and highly anisotropic strip of graphene (with thickness of a single layer of carbon atoms) which exhibits excellent charge transport properties. We therefore hypothesized that it would create suitable pathways for electron transport and collection. To date, the highest photoconversion efficiency (PCE) of liquid junction DSSCs is ~14.3%. This value (at laboratory scale) is still low compared with commercial single crystalline Silicon solar cell (26.7%). Recent work on the design of photoanodes proposed to improve carrier transport either by modifying the morphologies of the wide band gap semiconductors or by incorporation of carbon allotropes such as carbon nanotubes (CNT), graphene sheets, graphene oxide, etc. In this thesis for the first time, we applied GNR as an additive to oxide photoanode to boost the performance of solar energy conversion devices. In the first phase, we studied the effect of incorporating different loadings of GNR into the TiO₂ photoanode on the PCE of DSSCs. Our results highlight that an optimum loading of 0.005 wt% GNR boosts the PCE of DSSCs, which is 20% higher than the PCE of devices based on bare TiO₂. This enhanced PCE is mainly attributed to better dye loading, enhanced electron lifetime and reduced carrier recombination. In addition, the optimized amount of GNRs reported in this study is 0.005 wt% much lower than that of other carbon allotropes-TiO₂ hybrid photoanodes based DSSCs. We believe that this is a fast, low cost and highly reproducible approach to boost the PEC of DSSCs. In the second phase, we studied the effect of incorporation of previously obtained optimal loadings of Graphene or few layer graphene (FLG) and of GNR into the TiO₂ photoanode to stabilize the performance of DSSC by directing the photogenerated charges towards the external circuit of the device. Our results highlight that the presence of GNR in the TiO₂ active layer performs better than FLG by altering the long-term stability of functional parameters of devices by 6%, 31% and 38% decreasing rate for GNR-TiO₂, graphene-TiO₂ and for bare samples respectively. This advantage over both bare and FLG-TiO₂ photoanodes upon light soaking is mostly due to improvement in the photocurrent density (JSC), which can be attributed to highly enhanced electron transport (reduced charge transport resistance) in GNR-TiO₂ hybrid anodes despite the reduced charge transfer resistance (RCT) and increased rate of recombination (keff) related with ωmax. In addition, a structural description of the embedded morphology of hybrid films through Raman spectroscopy shows that GNR can achieve a superior scaffolding of the TiO₂ film with less carbonaceous content than FLG, due to their high aspect ratio. In the third phase, we studied the effect of incorporating different loadings of GNR into the TiO₂ photoanode to boost the performance of PEC devices for hydrogen generation. Our results demonstrated that an optimum loading of 0.02 wt% GNR increases the photocurrent density (at 0.8 V vs RHE) of PEC devices up to 5.51 mA/cm², which is 30% higher than that of the control device. This improvement in photocurrent density can be attributed to enhanced electron transport (reduced charge transport resistance) in GNR-TiO₂ hybrid anodes as confirmed by electrochemical impedance spectroscopy. In addition, PEC cells based on GNRs-TiO₂/QDs hybrid photoanode maintains ∼65% of the initial photocurrent density after 7200 seconds of continuous one sun illumination, which is 15% better than PEC cell based on TiO₂/QDs photoanode. Our findings offer a simple, large area scalable and low-cost approach to fabricate photoanode for high-performance optoelectronic devices, such as boosting the performance of PEC cells for H₂ generation. The thesis results demonstrate how the synergetic effect of the novel low dimensional nanocarbon, so-called GNR, within TiO₂ has the potential to harness better mechanical and electric properties in hybrid metal oxide semiconductors. Thus, achieving improved performance and stability, with lower carbonaceous content, owing to carbon-based additives with exceptional interfacial properties, which can enhance the conductivity of photoanodes and limit the effects of non-radiative recombination in both DSSCs and PEC cells. This paves the way to new directions in materials science towards large scale, cost effective and environmentally friendly solar conversion technologies.

Type de document: Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Rosei, Federico
Mots-clés libres: nanoruban de graphène ; microfeuillet de graphène ; GNR–TiO₂ ; FLG-TiO₂ ; transport d’ electron ; recombinaison des charges ; stabilité à long-terme ; photoelectrochemie ; génération d’hydrogen ; spectroscopie Raman ; graphene nanoribbons; graphene microplatelets; GNR– TiO₂; FLG- TiO₂; electron transport; carrier recombination; long-term stability; photoelectrochemical; hydrogen generation; Raman spectroscopy
Centre: Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt: 15 juill. 2021 15:08
Dernière modification: 29 sept. 2021 17:37
URI: https://espace.inrs.ca/id/eprint/11837

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