Dépôt numérique
RECHERCHER

Probing and controlling few-femtosecond dynamics with ultrashort laser pulses: from gases to solids.

Téléchargements

Téléchargements par mois depuis la dernière année

Plus de statistiques...

Wanie, Vincent (2020). Probing and controlling few-femtosecond dynamics with ultrashort laser pulses: from gases to solids. Thèse. Québec, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, 239 p.

[thumbnail of Wanie, Vincent.pdf]
Prévisualisation
PDF
Télécharger (35MB) | Prévisualisation

Résumé

Ce travail de thèse traite de l’utilisation d’impulsions lumineuses femtosecondes et attosecondes pour étudier les propriétés dynamiques de molécules et de solides avec une résolution temporelle élevée. La première partie décrit le développement de nouvelles sources de lumière - basées sur la génération d’harmoniques d’ordres élevés - ouvrant de nouvelles perspectives en science attoseconde et en physique des champs forts. Les expériences sont par la suite présentées. Une source de rayons X mous de table a été développée, couvrant la fenêtre de l’eau entre 284 et 543 eV, où les molécules à base d’atomes de carbone et d’azote absorbent la lumière plus efficacement que l’eau. Fournissant une spécificité de site pour des expériences en phase gazeuse, cette gamme spectrale convoitée est également très pertinente pour l’étude de molécules organiques et d’intérêt biologique en milieu aqueux. Afin d’améliorer la source de rayons X mous, le développement d’impulsions à 1.8 µm de quelques cycles optiques et de haute intensité obtenues par post compression dans une fibre creuse est également présenté. Une nouvelle ligne de lumière combinant des impulsions attosecondes XUV , ainsi que des impulsions UV et NIR de quelques femtosecondes avec une stabilité de délai attoseconde a été construite. Offrant une résolution temporelle sans précédent pour réaliser des expériences impliquant une photoexcitation/ionisation par du rayonnement UV, cette source de lumière sera utilisée pour étudier la dynamique des électrons induite par des impulsions UV dans les états neutres de molécules d’intérêt biologique. Nous avons utilisé la résolution sous-cycle de champs lasers à deux couleurs (1800 & 900 nm) pour contrôler la localisation de densité électronique dans l’hydrogène moléculaire. Reproduits par des calculs théoriques, les résultats mettent en évidence l’interaction entre les degrés de libertés nucléaires et électroniques qui permet une amélioration du niveau de contrôle pour cette réaction prototype. La même technique à deux couleurs a été transposée à des échantillons solides pour étudier l’ionisation en champ fort du niobate de lithium. En empruntant des concepts de science moléculaire, nous démontrons le contrôle du taux d’ionisation dans le matériau en utilisant l’ablation laser comme observable. Les résultats mettent en évidence le rôle de la polarisation permanente des matériaux dans l’ionisation en champ intense, faisant le pont entre la phase gazeuse et l’état solide. Une expérience attoseconde est présentée, où des impulsions attoseconde isolées XUV ont été utilisées pour ioniser l’adénine, l’une des bases nucléiques de l’ADN. À l’aide de calculs de pointe, une dynamique électronique de type ‘shake-up’ a été identifiée pour la première fois dans une molécule polyatomique, se produisant en un temps caractéristique de 2.3 fs. Nous démontrons également qu’en utilisant une impulsion NIR correctement synchronisée, il est possible de stabiliser la molécule avant que des effets non-adiabatiques ne se produisent, prévenant de cette manière une fragmentation. Enfin, nous démontrons les capacités de notre nouvelle ligne de lumière en étudiant la dynamique chirale du lactate de méthyle induite par des impulsions UV ultrabrèves, ceci grâce à des mesures de dichroïsme circulaire de photoélectrons. La grande sensibilité de la méthode révèle une inversion de la réponse chirale de la molécule après 20 fs, provenant possiblement de la compétition entre l’évolution temporelle de paquets d’ondes électroniques.

This thesis document treats the utilization of femtosecond and attosecond light pulses to study dynamical properties of molecules and solids with high temporal resolution. The first part describes the development of new light sources – based on high harmonic generation – opening new perspectives in attosecond science and strong-field physics. Experiments are presented subsequently. A tabletop soft x-ray source was developed, covering the water window between 284 and 543 eV where carbon- and nitrogen-based molecules absorb light more efficiently than water. Providing site-specificity for experiments in the gas phase, this coveted spectral range is also highly relevant to study bio-relevant and organic molecules in aqueous environment. To improve the performances of the soft x-ray source, the development of few-cycle, high intensity 1.8 µm pulses via hollow-core fiber post-compression is also presented. A novel beamline combining attosecond XUV pulses, few-femtosecond UV and NIR pulses with an attosecond delay stability was built. Offering an unprecedented temporal resolution for experiments involving photoexcitation/ionization by UV radiation, this light source will be used to study UV-induced electron dynamics in the neutral states of bio-relevant molecules. We used the sub-cycle resolution of two-color laser fields (1800 & 900 nm) to control the electron localization in molecular hydrogen. Reproduced by theoretical calculations, the results highlight the interplay between nuclear and electronic degrees of freedoms providing an enhanced level of control for this benchmark reaction. The same two-color technique was transposed to solid samples to study the strong-field ionization of lithium niobate. Borrowing concepts from molecular science, we demonstrate the control of the ionization rate in the material using laser-ablation measurements. The results highlight the role of the permanent polarization of materials in strong-field ionization, bridging a gap between the gas phase and the solid state. An attosecond experiment is presented where isolated attosecond XUV pulses were employed to ionize inner-valence orbitals of adenine, one of the DNA building blocks. With the help of state-of-the-art calculations, a shake-up dynamics was identified for the first time in a polyatomic molecule with a characteristic time of 2.3 fs. It is further demonstrated that acting with a properly delayed NIR pulse allows stabilizing the molecule before non-adiabatic effects take place, preventing fragmentation. Finally, we demonstrate the capabilities of our new beamline by investigating the UV-induced chiral dynamics of methyl-lactate through photoelectron circular dichroism measurements. The high sensitivity of the method reveals an inversion of the chiral response of the molecule after 20 fs, possibly originating from the competition between the temporal evolution of electronic wavepackets.

Type de document: Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Légaré, François
Mots-clés libres: photoionisation; pompe-sonde; génération d’harmoniques d’ordres élevés; ligne de lumière attoseconde; impulsions UV ultrabrèves; corrélations électroniques; dynamiques non adiabatiques; ablation laser; LiNbO₃; chiralité; photoionization; pump-probe; high-harmonic generation; attosecond beamline; ultrashort UV pulses; electron correlations; non-adiabatic dynamics; laser ablation; LiNbO₃
Centre: Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt: 21 avr. 2021 14:53
Dernière modification: 29 sept. 2021 18:36
URI: https://espace.inrs.ca/id/eprint/11505

Gestion Actions (Identification requise)

Modifier la notice Modifier la notice