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Synthèse et caractérisation de couches minces de VO₂ et de WₓV₁₋ₓO₂ pour des applications dans les domaines infrarouge et térahertz.

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Émond, Nicolas (2017). Synthèse et caractérisation de couches minces de VO₂ et de WₓV₁₋ₓO₂ pour des applications dans les domaines infrarouge et térahertz. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, 306 p.

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Résumé

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Le VO2 thermochromique présente une transition de phase (IMT pour Insulator-Metal Transition) réversible à TIMT ≈ 68 °C qui est accompagnée d’une hystérésis. Cette transition de l’état isolant à basse température vers l’état métallique à haute température est associée à un changement de structure cristalline de monoclinique à tétragonale. La transition s’accompagne d’un changement significatif des propriétés optiques et électriques du matériau. En effet, au-delà de la température de transition, une diminution significative de la résistivité de même qu’une variation importante de la transmittance et de la réflectance sont observées pour ce matériau. Outre la température, ces changements peuvent également être induits par divers stimulus externes comme un champ électrique ou une excitation optique. Puisque la plupart des applications potentielles de la transition de phase du VO2 impliquent l’utilisation de couches minces, plusieurs procédés de synthèse ont été élaborés à cet effet. Parmi ceux-ci, le dépôt par ablation laser pulsée (PLD pour Pulsed Laser Deposition) est une technique communément utilisée pour produire des couches minces stoechiométriques de VO2 de haute qualité. La variation importante des propriétés électriques et optiques de part et d’autre de l’IMT combinée à la transmission élevée du VO2 en couche mince dans les domaines infrarouge (IR) et térahertz (THz) en font un matériau prometteur pour la fabrication de divers dispositifs dont les commutateurs, les filtres, les modulateurs, les microbolomètres, ainsi que les radiateurs intelligents et les fenêtres intelligentes. Le principal objet de cette thèse est d’étudier les propriétés électriques et optiques (IR et THz) de couches minces de VO2 et de WxV1-xO2. En particulier, en choisissant différents substrats, l’effet de la qualité cristalline des couches minces sur ces propriétés a été analysé de manière détaillée. Dans un premier temps, nous avons examiné l’effet du dopage et de la qualité cristalline des couches minces de VO2 sur leurs propriétés morphologiques et structurales de même que sur leurs propriétés électriques et optiques (IR) de part et d’autre de l’IMT. À cette fin, des couches minces de WxV1-xO2 ont été déposées sur différents types de substrats (SiO2, aluminate de lanthane (LaAlO3) orienté selon l’axe (100) et saphir (Al2O3) orienté selon l’axe (1102) et ce, pour différentes proportions de dopants (0 ≤ x ≤ 0.033). Les couches minces de WxV1-xO2 déposées sur substrat de SiO2 sont polycristallines, alors que celles déposées sur substrat de LaAlO3 (100) sont polycristallines fortement texturées et celles sur substrat d’Al2O3 (1102) sont épitaxiées. Cette analyse a permis de mettre en évidence l’effet de la qualité cristalline et du dopage sur les propriétés de la transition de phase du VO2. En améliorant la qualité cristalline, le principal résultat est d’augmenter la variation de la résistivité électrique et de la transmission IR du VO2 entre les états isolant et métallique. Par ailleurs, le dopage par un élément donneur comme le tungstène réduit TIMT, diminue la variation de la résistivité électrique et de la transmission IR du VO2 entre les états isolant et métallique ainsi que la largeur de l’hystérésis et élargit la plage de températures auxquelles la transition a lieu. De plus, notre étude a permis de mettre en évidence un phénomène de double transition pour les couches minces de WxV1-xO2 déposées de façon épitaxiale sur Al2O3(1102). Cette double transition est probablement due au fait que ces couches minces présentent deux orientations cristallines distinctes hors plan. Ce travail de nature fondamentale a été mis à profit afin de démontrer le potentiel d’intégration des couches minces de VO2 et de WxV1-xO2 dans des détecteurs IR de faibles dimensions et de haute performance opérant à température ambiante. À cette fin, nous avons fabriqué une structure multicouche à base de WxV1-xO2/LAO(100) avec différentes concentrations de tungstène. Cette structure possède d’excellentes propriétés électriques, notamment un coefficient thermique de résistance élevé et constant à température ambiante, une faible résistivité de même qu’une faible largeur d’hystérésis. Elle présente en conséquence un fort potentiel pour le développement de microbolomètres IR non-refroidis. Dans un deuxième temps, les propriétés optiques (THz) de couches minces de VO2 ont été étudiées afin de comprendre comment celles-ci sont influencées par la variation de la microstructure et de la composition chimique du VO2. Cette dernière, générée via un changement de la pression d’oxygène (PO2) dans le réacteur, entraîne la modification des concentrations des états de valence V3+ et V5+ dans les couches minces. Ainsi, l’augmentation de la concentration en V3+ et/ou la réduction en V5+ causent la décroissance de la résistivité et l’accroissement du changement de transmission THz de part et d’autre de l’IMT. De plus, les variations de microstructure et de composition chimique modifient de façon importante la plage de température à laquelle la transition a lieu, ainsi que la symétrie et la largeur de l’hystérésis. D’un point de vue pratique, cette étude permet de démontrer que le développement de commutateurs et de détecteurs THz nécessite de synthétiser des couches minces de VO2 à faible PO2 (faible hystérésis et large variation de la transmission THz), alors que le dépôt de couches minces de VO2 à PO2 élevée (large hystérésis) est préférable pour des applications de type mémoire THz. Par la suite, nous avons utilisé deux techniques, à savoir la spectroscopie THz dans le domaine temporel (THz-TDS pour Terahertz Time-Domain Spectroscopy) et la technique pompe optique-sonde THz (OPTP pour Optical Pump-Terahertz Probe Spectroscopy), pour étudier, d’une part, la transition de phase des couches minces épitaxiées de WxV1−xO2 et, d’autre part, la dynamique ultrarapide de la transition de phase photo-induite de ces couches. La technique THz-TDS a permis de mesurer et de modéliser la conductivité THz des couches minces et d’ainsi démontrer que la transition de phase implique la nucléation graduelle et la percolation des nanograins métalliques dans une matrice isolante. Cette transition s’accompagne en conséquence de la modification de la réponse électronique du matériau de capacitive à inductive et la couche mince de VO2 se comporte comme un milieu effectif présentant les caractéristiques d’un métamatériau désordonné pour des températures avoisinant la température de transition. Par ailleurs, ces mesures démontrent que la transition de phase est fortement modifiée par le dopage au tungstène, ce dernier réduisant la température de transition et élargissant la plage de température où apparaissent les domaines métalliques. La variation de la réponse électronique des couches minces de WxV1−xO2 près de la température ambiante pourrait donc être exploitée afin de simplifier de manière significative la conception de métamatériaux modulables. Par ailleurs, la technique OPTP a permis de démontrer que la composante rapide de la transition de phase photo-induite, causée par la formation de domaines métalliques, n’est pas affectée par le dopage au tungstène, alors que la composante lente, reliée à la croissance et la coalescence de ces domaines métalliques, est ralentie de façon significative. De plus, le dopage au tungstène réduit la fluence seuil nécessaire pour induire l’IMT et augmente la variation de la transmission THz photo-induite de part et d’autre de l’IMT. Ces résultats démontrent que le dopage au tungstène est une stratégie prometteuse qui pourrait être utilisée pour améliorer les propriétés des couches minces de VO2 en vue de leurs applications à la commutation et la modulation ultrarapides dans le domaine THz. Finalement, nous avons examiné la synthèse des différentes phases polymorphiques du VO2 sur substrat de LaAlO3 (100), à savoir le VO2 (B) et le VO2 (M). Les propriétés structurales, morphologiques et électriques de couches minces de VO2 de différentes épaisseurs (t pour thickness) ont d’abord été étudiées et ont permis de mettre en évidence que la croissance pseudomorphique exclusive de la phase VO2 (B) est progressivement remplacée par celle de la phase VO2 (M) pour t > 11 nm. Au-delà de t = 11 nm, il y a une augmentation importante de la rugosité de surface et une diminution du paramètre c du VO2 (B) vers la valeur du matériau massif. Cette dernière confirme que le changement de phase de VO2 (B) à VO2 (M) résulte de la relaxation des contraintes induites par le substrat. Ces couches minces sont composées d’un mélange complexe de phases VO2 (B) et VO2 (M) et présentent l’IMT typique de la phase VO2 (M). Par la suite, nous avons démontré la possibilité d’induire ce changement de phase de VO2 (B) à VO2 (M) et de promouvoir ainsi la croissance du VO2 (M) en utilisant un traitement de surface par plasma. Ces changements naturels ou induits fournissent non seulement des informations importantes sur la nature complexe de la croissance des phases polymorphiques du VO2, mais pourraient également être exploitées pour synthétiser des hétérostructures VO2 (B)/VO2 (M) de dimensions micro/nanométriques destinées à diverses applications dans les domaines de l’électronique et de l’énergie. L’ensemble de ces travaux constitue une avancée importante en termes de compréhension de l’effet du dopage et de la qualité cristalline sur les propriétés de l’IMT de couches minces de VO2 et vers leur exploitation pour développer des dispositifs de détection et de modulation de haute performance dans les domaines spectraux IR et THz.

Type de document: Thèse Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Chaker, Mohamed
Informations complémentaires: Résumé avec symboles
Mots-clés libres: VO₂; ablation laser; couche mince; spectroscopie THz; épitaxie
Centre: Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt: 10 mai 2018 15:10
Dernière modification: 10 mai 2018 15:10
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/6936

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