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Développement de capteurs électrochimiques non-enzymatiques pour la gestion du diabète.

Gougis, Maxime (2014). Développement de capteurs électrochimiques non-enzymatiques pour la gestion du diabète. Thèse. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Doctorat en sciences de l'énergie et des matériaux, 170 p.

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Résumé

Le glucose est une biomolécule très importante du point de vue clinique. C’est pourquoi les biocapteurs mesurant le taux de glucose sont un enjeu majeur pour le diagnostic et le contrôle du diabète. Les capteurs usuels enzymatiques utilisent principalement la glucose oxydase pour la détection du glucose ce qui leur confère une bonne sélectivité. Toutefois, cette enzyme souffre d’un problème de stabilité, ce qui rend son utilisation délicate pour les dispositifs implantables. L’oxydation électrochimique non-enzymatique du glucose suscite de l’intérêt par rapport a la détection enzymatique afin d’améliorer la stabilité et la sensibilité des électrodes. Le but de cette étude est de développer de nouvelles électrodes biocompatibles pour les futures générations de biocapteurs électrochimiques non-enzymatiques de glucose implantables. Ces capteurs pourraient permettre une mesure continue de la glycémie facilitant grandement la vie des personnes diabétiques. Lors de ce doctorat, notre attention s’est portée sur le développement et l’optimisation d’électrodes nanostructurées constituées de plusieurs couches : le collecteur de courant, le support de catalyseur et le catalyseur lui-même. Dans notre cas, le catalyseur se présente en général sous la forme de couches ultrafines d’or. Ce matériau est déposé par ablation laser (PLD) en simple faisceau sur papier carbone seul (réseau tridimensionnel de fibres de carbone), sur des oxydes métalliques tels que des oxydes de cérium ou de tungstène ou encore sur des nanostructures de carbone (nanotubes de carbone ou chaines de nanosphères de carbone). Les structures de carbone sont synthétisées par dépôt chimique en phase vapeur (CVD) directement sur le substrat collecteur de courant (papier carbone). De plus, un autre type de synthese est utilise pour l’association de l’or avec l’oxyde de cérium ou les matériaux sont codéposés en utilisant l’ablation laser a flux croises (CBPLD). La formation des catalyseurs d’or et d’oxydes métalliques est étudiée en fonction des conditions de dépôt par ablation laser telles que la pression au sein de la chambre de dépôt (sous vide, sous pression d’hélium ou sous pression d’oxygène), le nombre de tirs ou encore la longueur d’onde du laser (248 nm pour un laser a excimère KrF ou 193 nm pour un laser a excimère ArF). Ces différents paramètres permettent de faire varier les morphologies des catalyseurs déposés allant de nanoparticules distinctes de tailles contrôlées a la formation de films denses ou poreux. Un des objectifs de cette étude est d’établir une relation entre les caractéristiques des nanostructures et les propriétés d’électrooxydation du glucose. Pour cela, les électrodes synthétisées sont étudiées par différents équipements de caractérisation physico-chimiques tels qu’un microscope électronique a balayage (MEB) et un MEB équipé d’un canon à émission de champs (MEB-CEC), un microscope électronique en transmission (MET) et un MET a haute résolution (MET-HR), un spectroscope de photoélectrons induits par rayons X (SPX), un microspectroscope Raman et un diffractomètre de rayons X (DRX). Des études d’électrooxydation du glucose permettent ensuite d’indiquer la performance des électrodes pour leur utilisation potentielle dans le secteur des technologies des biocapteurs électrochimiques. Les électrodes ont été analysées par plusieurs techniques électrochimiques : cyclovoltammétrie, chronoampérométrie et voltammétrie à vague carrée. Le bon choix des matériaux et de leurs paramètres de dépôt combine a l’optimisation des paramètres de mesures électrochimiques sont la clé pour avoir une détection de glucose optimale. En effet, lors de cette thèse, les relations entre les mécanismes de formation des dépôts, les caractérisations physicochimiques et les résultats électrochimiques ont été étudiées et plus particulièrement les tendances observées au niveau électrochimique en fonction des paramètres de dépôts par PLD. Un processus permanent d’optimisation de toutes ces conditions a été employé afin d’améliorer les performances électrochimiques des électrodes vis-à-vis du glucose.

Abstract

Glucose is a very important biomolecule from a clinical point of view. Indeed, biosensors for the diagnosis and control of diabetes are based on the glucose oxidation reaction. Usual glucose sensors use an enzyme called glucose oxidase for the glucose detection. This enzyme has a problem of stability and so it can not be used for implantable device despite their good selectivity. The nonenzymatic electrochemical glucose oxidation is an interesting alternative to improve the stability and the electrochemical activity. The purpose of this study is to develop new biocompatible electrodes for future generations of implantable non-enzymatic electrochemical glucose biosensors. These sensors could measure continuously the glycaemia and greatly simplify life for people with diabetes. This research project focuses on the development and the optimization of nanostructured electrodes made of multiple layers : the current collector, the catalyst support and the catalyst itself. Gold is the catalyst used and is made of ultrafine layers. Gold is deposited by means of pulsed laser deposition (PLD) on carbon paper (three-dimensional network of carbon fibers), on metal oxides such as cerium and tungsten oxides, or on carbon nanostructures (carbon nanotubes or chains of carbon nanospheres). These carbon structures are synthesized by chemical vapor deposition (CVD) directly on the current collector substrate (carbon paper). Moreover, another type of synthesis is also studied for gold with ceria. These materials are codeposited using the cross beam pulsed laser deposition (CBPLD). The formation of the metal oxides and the gold catalysts was studied as a function of the laser deposition parameters such as the pressure in the deposition chamber (vacuum, pressure of helium or pressure of oxygen), the number of pulses or the laser wavelength (248 nm for the KrF excimer laser and 193 nm for the ArF excimer laser). By changing these parameters, it is possible to vary the deposited catalyst morphologies and to obtain nanoparticles of controlled sizes, smooth films or porous films. An objective of this study is to establish a relationship between the nanostructure characteristics and the properties of glucose electrooxidation. For this purpose, the synthesized electrodes are studied by different physicochemical characterization techniques such as scanning electron microscopy (SEM) and field emission gun SEM (FEG-SEM), transmission electron microscopy (TEM) and high resolution TEM (HR-TEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), micro-Raman spectroscopy and X-ray diffraction (XRD). Electrooxidation studies of glucose indicate the performance of electrodes for their potential utilization as electrochemical biosensors. The properties of the electrodes are analyzed by several electrochemical techniques : cyclic voltammetry, chronoamperometry and square wave voltammetry. In order to obtain a high glucose detection, it is necessary to optimize the deposition parameters of the materials used as well as the parameters of the electrochemical measurements. In this work, the relationship between the mechanisms of deposit formation, the physicochemical characterizations and the electrochemical performances is studied and especially the behaviour of the electrochemical properties as a function of the deposition parameters by PLD. An ongoing optimization process of all these conditions has been used to improve the electrochemical performances of the electrodes towards glucose.

Type de document: Thèse
Directeur de mémoire/thèse: Mohamedi, Mohamed
Co-directeurs de mémoire/thèse: Ma, Dongling
Mots-clés libres: capteur non-enzymatique; glucose; diabète; or; nanotubes de carbone; oxyde de cérium; oxyde de tungstène
Centre: Centre Énergie Matériaux Télécommunications
Date de dépôt: 01 avr. 2015 15:36
Dernière modification: 18 nov. 2015 21:33
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/2631

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