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Adsorption de l'ion arséniate sur des oxyhydroxydes de fer.

Rancourt, Lise (1993). Adsorption de l'ion arséniate sur des oxyhydroxydes de fer. Mémoire. Québec, Université du Québec, Institut national de la recherche scientifique, Maîtrise en sciences de l'eau, 110 p.

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Résumé

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L'arsenic est un élément toxique et possiblement cancérigène, qui arrive dans les océans et les eaux de surface lors de l'utilisation de pesticides contenant de l'arsenic, dans l'extraction et le raffinage de minerais de sulfures, et dans la combustion d'essences fossiles. Des études in situ suggèrent que l'arsenic est souvent associé aux oxyhydroxydes de fer dans les sédiments oxyques et qu'on le retrouve principalement sous forme arséniate As(V). Cette étude a été entreprise afin de mieux connaître la relation arsenic-fer dans les oxyhydroxydes de fer pour nous permettre de modéliser le transport et le cycle de l'arsenic dans les systèmes aquatiques. Des études de l'adsorption de As(V) sur des oxyhydroxydes de fer synthétiques sont rares, presque exclusivement limitées à la phase "amorphe" et présentent quelques irrégularités. L'adsorption de l'arséniate sur des oxyhydroxydes de fer synthétiques a été menée dans l'intervalle de pH 7.5 à 12.5. Les oxyhydroxydes de fer synthétiques utilisés dans les expériences d'adsorption ont été identifiés dans des sédiments de lacs (goethite, lépidocrocite, ferrihydrite 2 lignes (oxyhydroxyde de fer "amorphe") et Si-ferrihydrite) et ont été caractérisés par diffraction des rayons-X et spectroscopie infrarouge. Des expériences ont été menées premièrement afin de déterminer le temps d'équilibration pour l'adsorption et s'assurer de la stabilité du pH pendant tout le temps d'équilibration. La répartition de l'As(V) entre la solution et les oxyhydroxydes de fer a ensuite été étudiée en fonction du pH à force ionique et concentrations totales d'arsenic et de fer constantes. Pour prévoir la distribution de As(V) entre les phases particulaire et dissoute dans un grand éventail de systèmes aquatiques, il est nécessaire de trouver des façons de généraliser la répartition de cet élément; la théorie de complexation de surface est l'approche la plus prometteuse en ce sens. L'adsorption de As(V) a donc été interprétée selon la version couche diffuse du modèle de complexation de surface. Des constantes de complexation de l'As(V) avec les oxyhydroxydes de fer synthétiques ont été extraites à partir des données expérimentales à l'aide d'un logiciel d'optimisation non linéaire (FITEQL). Au moins deux constantes intrinsèques de formation de complexes de l'arséniate (K3int et K4int) avec la surface des oxyhydroxydes de fer ont été extraites pour les quatre oxyhydroxydes de fer synthétisés. On a trouvé l'ordre suivant pour les constantes intrinsèques de complexation de surface de As(V) avec les oxyhydroxydes de fer: goethite < ferrihydrite 2 lignes < lépidocrocite < Si-ferrihydrite. Par contre, on a montré que l'efficacité d'un même poids d'oxyhydroxyde de fer pour adsorber As(V) peut suivre l'ordre inverse. Ceci montre qu'on ne peut se baser uniquement sur les valeurs relatives des constantes intrinsèques de complexation pour prédire l'efficacité d'adsorption d'un oxyhydroxyde de fer; il faut également tenir compte d'autres paramètres de surface (constantes d'acidité intrinsèques, concentration de sites, surface spécifique) et des conditions expérimentales (concentrations d'adsorbant et d'adsorbé). Les valeurs de K3int et K4int ont ensuite été utilisées, avec les valeurs de constantes d'acidité intrinsèques, de concentrations de sites et de surface spécifique des différents oxyhydroxydes de fer et la géochimie de divers lacs pour prédire des valeurs de constantes globales conditionnelles (KA) d'adsorption de l'arsenic sur les oxyhydroxydes de fer naturels de ces lacs. Les valeurs de KA ainsi obtenues ont alors été confrontées avec celles mesurées in situ pour ces mêmes lacs. Les résultats montrent que la Si-ferrihydrite et la goethite, contrairement à la ferrihydrite 2 lignes et la lépidocrocite, prédisent bien l'association de l'arsenic avec les oxyhydroxydes de fer de lacs de pH situés entre 6 et 8. De façon générale, les valeurs de KA prédites sont plus élevées (particulièrement pour les lacs plutôt acides) que les valeurs de KA mesurées in situ. Pour mieux comprendre la répartition de l'arsenic entre l'eau et les oxyhydroxydes de fer naturels, on suggère d'étudier les effets compétitifs de la matière organique pour les sites d'adsorption sur les oxyhydroxydes de fer et le rôle de la concentration de Si associé aux oxyhydroxydes de fer sur l'efficacité d'adsorption de ces oxyhydroxydes de fer.

Type de document: Mémoire
Directeur de mémoire/thèse: Tessier, André
Informations complémentaires: Résumé avec symboles
Mots-clés libres: adsorption; milieu aquatique; ion arséniate; arsenic; contamination; oxyhydroxyde de fer; pesticide
Centre: Centre Eau Terre Environnement
Date de dépôt: 15 janv. 2014 17:01
Dernière modification: 17 mars 2016 13:24
URI: http://espace.inrs.ca/id/eprint/1943

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